L'étude de la fusion par confinement inertiel du mélange deutérium + tritium (DT) est une problématique depuis longtemps abordée par le CEA. Les expérimentations liées à cette thématique, effectuées prochainement au sein du laser mégajoule (LMJ), nécessitent l'utilisation de matériaux aux propriétés particulières. Cela concerne entre autres les mousses de polymères (aérogels organiques) composant les cibles de pré-ignition. De tels matériaux doivent notamment associer une importante porosité à une forte teneur métallique (1% atomique de Ti), tout en étant compatible avec les procédés de préparation utilisés. Dans ce contexte, un nouveau complexe polymérisable de titane a été préparé et caractérisé par plusieurs techniques d'analyses. Ce monomère dispose d'une forte teneur métallique tout en présentant une bonne stabilité vis-à-vis l'air et l'humidité. Sa copolymérisation radicalaire selon différentes conditions suivie d'un séchage en condition supercritique a permis l'obtention d'une série d'aérogels organiques. Les caractérisations chimiques (RMN, infrarouge et analyses élémentaires) ainsi que les caractérisations structurales (MEB-EDS, MET, mesure des isothermes d'adsorption/désorption de l'azote et SAXS) de ces polymères ont permis de valider les critères mentionnés dans notre cahier des charges. En outre, ces données ont permis de déterminer les mécanismes de formation de la nanostructure des mousses. / Inertial Confinement Fusion (ICF) is a technique widely studied by the French atomic commission (CEA). Experiments will be performed within the Laser Megajoule (LMJ). They require innovative materials like organic aerogels that constitute laser targets. Such polymeric material must provide both a high porosity and a significant titanium percentage (1 atom %). Moreover, the monomers developed must be compatible with the synthesis procedure already in use. According to these specifications, a new polymerizable titanium complex was synthesized and fully characterized. This air and moisture-stable monomer provides a high metal percentage. Its free-radical cross-linked copolymerization affords several titanium-containing polymers. These gels were dried under supercritical conditions and organic aerogels were obtained. The chemical compositions of these materials were investigated by NMR, IR and elemental analysis while their structure was characterized by MEB-EDS, MET, N2 adsorption/desorption isotherms measurements and SAXS. The data collected fit the specification requirements. Moreover, the mechanisms responsible of the foam nanostructure formation were discussed.

La possibilité d’obtenir une émission laser efficace sur une large bande spectrale autour de 1.05 µm a été démontrée récemment en utilisant des monocristaux CaF2 and SrF2 dopés Nd3+. Cette émission, éteinte du fait de la relaxation croisée entre ions dans les matériaux de type fluorite, peut être exaltée avec l’insertion d’ions “tampons” comme Y3+ ou Lu3+. Une émission laser accordable sur une large bande spectrale et la génération d’impulsions ultracourtes sont donc possibles. De plus, ce type de matériau est particulièrement intéressant pour des amplificateurs de forte puissance pompés par diodes. Une étude complète des propriétés spectrales et thermomécaniques de cristaux de CaF2:Nd3+ co-dopés avec des concentrations variables de Lu3+ a été menée en collaboration avec le CEA CESTA au sein du projet LASCAN pour de futurs développements au sein du Laser MégaJoule (LMJ) avec pour but l’amélioration des performances des amplificateurs pilotes. L’effet d’élimination des clusters de Nd3+ par le co-dopage avec le Lu3+ et l’apparition de deux sites actifs différents a été mise en évidence et caractérisée en détail. Ce travail présente ainsi une spectroscopie complète des centres actifs dans CaF2:Nd3+,Lu3+, une étude des propriétés thermomécaniques, ainsi que des propriétés d’amplification optique des matériaux étudiés. / It was recently demonstrated that efficient and broadband laser emission was possible with Nd-doped CaF2 and SrF2 single crystals around 1.05 µm. Such laser emission, known as completely quenched because of cross-relaxation in the singly doped fluorites, increases spectacularly by co-doping with non-optically active “buffer” ions like Y3+ or Lu3+. Broadband laser emission and ultra-short laser operation are therefore possible. The material is particularly appealing for large scale high peak power diode-pumped amplifiers. A deep investigation of the spectral properties of CaF2:Nd3+ crystals co-doped with various amounts of Lu3+ was performed. The cluster breaking effect of Lu3+ codoping has as a side-effect the appearance of two different contributions, identified as two different active sites, which is in agreement with recent observations. In this work, we investigate in depth the different centres’ spectroscopic properties and operational parameters for laser applications,their evolution as the lutetium concentration increases, and the thermomechanical properties of said samples. A preliminary investigation on the amplification properties and laser operation of said materials is performed as well.