Ce mémoire porte sur de nouveaux composés borates de la famille des RCOB, c'est à dire M4R(BO3)3O (où M=Ca, Sr et R=Y, La, Yb, Lu). Ces matériaux non linéairesservent aussi de matrices hôtes pour des ions luminescents capables de produire une émission laser. Plusieurs composés ont été sélectionnés pour leur faisabilité sous forme de monocristaux et pour leurs propriétés optiques. L'ion Yb3+ joue à la fois le rôle de constituant du matériau et d'ion luminescent. Des monocristaux de YCOB et de LaCOB contenant de grandes concentrations d'ions Yb3+ ont été élaborés par la méthode Czochalski. leur qualité cristalline et optique a été évaluée. L'influence des cations de la structure sur l'efficacité du doublage de la fréquence dnas ces matériaux non linéaires a été mise en évidence. les propriétés spectroscopiques de l'ion Yb3+ dans les deux matrices YCOB et LaCOB ont été caractérisées et ont permis de prévoir le fonctionnement des cristaux en tant que source laser émettant à 1 nanometre. Les études optiques ont été ainsi mis en évidence une oscillation laser à haut rendement dnas le YCOB: Yb est le tout premier effet laser dans un LaCOB: YB. De plus, une émission laser verte, produite par l'autodoublage de la fréquence laser infrarouge, a été obtenue dans le YCOB: Yb. Par ailleurs, l'émission de 'ion Er3+ à 1.5 nanometre dans la matrice GdCOB a été caractérisée, afin de réaliser une source laser à longueur d'onde peu dommageable pour l'oeil. Dans les cristaux, des ions Yb3+ ont été également introduits, qui servent à trnasferer l'energie d'excitation aux ions Er3+, eux-mêmes peu sensibles directement. Les études spectroscopiques de ces deux ions dans le GdCOB ont permis d'évaluer la probabilité du transfert d'énergie entre eux, ainsi que le rôle des phonons de la matrice dans les processus de realxation à partir du niveau émetteur de l'ion Er3+. Cette famille de borates RCOB offre de larges perspectives d'études des relations structure-propriétés.

Ce travail concerne l'étude des matériaux cristallins dopés à l'ytterbium pour la génération de faisceaux laser de puissance. Deux approches destinées à limiter l'échauffement des cristaux sous flux intense sont décrites dans ce mémoire. En premier lieu, nous procédons à une revue des spécificités des matériaux laser à l'ytterbium et définissons un facteur de mérite permettant l'évaluation simultanée de leurs propriétés laser, thermomécaniques et thermo-optiques. S'appuyant sur cette analyse pour optimiser la recherche de nouveaux matériaux laser à l'ytterbium adaptés aux applications de puissance, nous proposons différentes relations structure-propriétés permettant de prévoir les potentialités thermomécaniques d'une matrice hôte à partir de sa structure cristallographique et de sa composition chimique. Considérant l'influence du dopage en ytterbium sur la conductivité thermique des matériaux, nous montrons, par exemple, que les oxydes simples à base de te rres rares sont favorables pour de telles applications. A ce titre, les propriétés spectroscopiques de six nouveaux matériaux GdVO4 :Yb3+, GdAlO3:Yb3+, Gd2O3:Yb3+, Sc2SiO5:Yb3+, CaSc2O4:Yb3+ et SrSc2O4:Yb3+ sont étudiées. La deuxième démarche proposée, concerne l'amélioration des propriétés thermiques et mécaniques de cristaux laser existants. Dans cette approche, on envisage deux solutions: le soudage par diffusion de cristaux non dopés aux extrémités du cristal laser (cristaux composites) et le renforcement d'une structure cristalline par substitution ionique d'un de ses constituants. Ainsi, différents assemblages de cristaux ont été obtenus et ont permis d'observer une réduction significative de l'effet de lentille thermique dans les cristaux laser en fonctionnement. D'autre part, nous avons amélioré, par le biais d'une substitution cationique, les conditions de croissance cristalline du BOYS :Yb3+, un matériau laser accordable de grand intérêt dans la production d'impulsions femtosecondes.