Cette étude se place dans le contexte de réalisation de nouveaux matériaux à bas coût pour l'optique non linéaire. Pour cela, nous avons développé une approche nanocomposite, basée sur la fabrication de films Laponite/ LiIO3. Ces films sont réalisés à l'aide d'une technologie issue du procédé sol-gel puis recuits pour cristalliser LiIO3, matériau optiquement non linéaire, et ils présentent de bonnes potentialités en raison d'une concentration en nanocristaux actifs importante. De plus, la possibilité d'orienter les nanocristaux pendant la cristallisation par l'application d'un champ électrique permet d'obtenir un matériau présentant des propriétés optiques non linéaires comparables à celles des matériaux usuels de ce domaine.<br /><br />Au cours de ce travail, nous avons tout d'abord affiné le modèle de structure des films composites en mettant en évidence l'absence d'intercalation du LiIO3 dans l'espace interplaquette. Par la suite, nous avons optimisé le processus de dépôt des films. En particulier, nous avons amélioré sa reproductibilité en déterminant les principaux paramètres intervenant durant le process : pH, viscosité, température de recuit, champ électrique d'orientation. Par ailleurs, nous avons montré que le vieillissement des films, une limitation importante de ce procédé, pouvait être ralenti par le dépôt d'un film protecteur. Nous sommes ainsi parvenus à définir un ensemble de critères permettant la réalisation de films nanocomposites aux propriétés optiques linéaires et non linéaires satisfaisantes.<br /><br />Dans une seconde partie, nous nous sommes attachés à caractériser et modéliser les propriétés optiques linéaires et non linéaires des films nanocomposites Laponite/LiIO3. Nous avons cherché à établir le lien entre ces propriétés et la structure des films, et nous avons observé l'influence de la distribution d'orientation des nanocristaux d'iodate de lithium au sein de la matrice de Laponite sur les propriétés optiques non linéaire et pour le guidage. Cette étude, au caractère plus fondamental, a permis de construire des modèles adaptés à ce type de matériaux composites permettant d'interpréter les résultats expérimentaux et de prévoir les indices de réfraction et les propriétés optiques non linéaires de ce type de matériau.

Un effort de recherche important concerne le développement de nouvelles solutions pour la génération de second harmonique dans des guides d'ondes, généralement réalisés par implantation ou par échange d'ions sur des substrats monocristallins optiquement<br />non-linéaires.<br />Dans la première partie de ce travail, nous avons utilisé l'échange de protons pour réaliser des guides d'ondes sur des substrats d'iodate de lithium, matériau largement utilisé<br />pour des applications en optique non-linéaire quadratique. Des guides d'ondes présentant une atténuation inférieure à 1 dB/cm ont été obtenus et nous avons montré, par une étude combinée en diffraction des rayons X, spectroscopie Raman et spectroscopie mlines, que la couche guidante était constituée de solution solide Li(1−x)HxIO3 dont l'indice de réfraction est proportionnel à la concentration en protons (x). Nous avons également caractérisé la cinétique du processus d'échange. Cependant, les coeffcients de diffusion élevés à température ambiante ne permettent pas l'obtention de guides stables dans des conditions standard d'utilisation.<br />Tout en gardant comme objectif la réalisation de guides d'ondes pour l'optique nonlinéaire, nous avons abandonné l'utilisation de LiIO3 monocristallin pour l'insérer sous la forme de nanocristaux dans des matrices vitreuses. Ainsi, deux types de nanocomposites<br />ont été étudiés, l'un constitué d'une matrice de silice élaborée par voie sol-gel, l'autre constitué d'une matrice de Laponite, une argile synthétique très bas coût. Pour chacun des composites, une étude structurale a permis de déterminer la cinétique de cristallisation de LiIO3 dont les cristaux ont pu être orientés par l'application d'un champ électrique durant la nucléation.<br />Enfin, pour le composite LiIO3/Laponite, des guides d'ondes ont été élaborés et une atténuation de l'ordre de 2 dB/cm a été mesurée. Nous avons mesuré un coeffcient nonlinéaire effectif de l'ordre de 1.6 pm/V pour un composite dopé à 50% vol. et un modèle<br />a été proposé pour décrire le comportement optique non-linéaire du matériau. Ce modèle a ensuite permis de simuler les performances de structures périodiquement orientées.