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Développement de nouveaux électrolytes solides à base de mélanges de polymères pour les batteries lithiumCaradant, Léa 10 1900 (has links)
Les recherches réalisées au cours de ce doctorat portent sur l’étude et l’optimisation de
mélanges de polymères, utilisés en tant qu’électrolytes solides polymères (SPEs) dans les
batteries lithium et lithium-ion. Les composants de la batterie doivent pouvoir être mis en forme
par un procédé sans solvant (extrusion), afin de réduire les impacts du solvant sur les propriétés
de la batterie et d’optimiser la production (diminution de la toxicité et du temps de production).
Pour répondre à ces objectifs, une étude a d’abord été menée sur des mélanges de
polymères, sélectionnés d’après leurs propriétés individuelles, en se concentrant notamment sur
les interactions entre le sel de lithium et chaque polymère. Un classement des interactions a été
développé et a permis de montrer que le principal facteur les favorisant est le nombre donneur
des groupements fonctionnels polaires présents sur les chaînes polymères. Enfin, les effets de ces
interactions sur les phénomènes de transport ionique dans les mélanges ont été investigués. Par
la suite, l’étude s’est focalisée sur les couples de polymères ayant des propriétés prometteuses
et complémentaires, tels que le poly(oxyde d’éthylène) (POE) ou le polycaprolactone (PCL), qui
ont des conductivités ioniques élevées, et un copolymère butadiène-acrylonitrile hydrogéné
(HNBR), qui possède des propriétés mécaniques intéressantes mais une conductivité ionique
limitée. Il a été conclu que ces mélanges présentent des propriétés encourageantes, comparées
aux SPEs composés d’un unique polymère, telles que des conductivités ioniques élevées sur une
large plage de températures, ainsi que de meilleures propriétés de stabilités mécanique et
thermique. La dernière partie de ces travaux s’est portée sur l’optimisation des propriétés de ces
mélanges, par une méthode innovante de réticulation sélective d’une des phases.
Pour conclure ce doctorat, l’objectif final a été de réaliser un prototype performant de
batterie lithium tout solide, entièrement obtenu par extrusion, et dont l’électrolyte et le liant au
sein des électrodes composites sont composés des électrolytes polymères optimisés. Les résultats
prometteurs obtenus ont permis la soumission d’un brevet, en association avec le partenaire
industriel (TotalEnergies). / The research carried out during this PhD is focused on the study and optimization of
polymer blends, used as solid polymer electrolytes (SPEs) in lithium and lithium-ion batteries. All
components of the battery must be shaped by a solvent-free process (extrusion), in order to limit
impacts of the solvent on the battery properties and improve the production process (reduce
toxicity and production time).
To achieve these objectives, a study was first conducted on a set of polymer blends,
selected on the basis of their individual properties, with particular emphasis on the interactions
between the lithium salt and each polymer. A ranking of the lithium salt solvating ability of these
polymers was developed and revealed that the main factor affecting these interactions is the
donor number of polar functional groups on the polymer backbones. The effects of these
interactions on the ionic transport phenomena in blend electrolytes have been examined.
Subsequent work focused on polymer couples with the most promising and complementary
properties, such as poly(ethylene oxide) (PEO) or polycaprolactone (PCL), which exhibit high ionic
conductivities, and a hydrogenated nitrile butadiene rubber (HNBR) with interesting mechanical
properties but a lower ionic conductivity. It was concluded that these blends show encouraging
properties, compared to single-polymer SPEs, such as higher ionic conductivities over a wide
temperature range, as well as improved mechanical and thermal stability properties. The final
research project was the optimization of these blend electrolytes using an innovative method of
selective cross-linking of one of the polymer phases.
The main aim of this thesis was to develop an efficient prototype of an all-solid-state
lithium battery, entirely obtained by extrusion, in which both the electrolyte and the binder of
the composite electrodes are composed of optimized polymer electrolytes. The promising results
obtained have led to the filing of a patent, in association with the industrial partner
(TotalEnergies).
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