Cette étude concerne la production de fils élastiques à base de mélanges polypropylène isotactique (iPP) et syndiotactique (sPP) immiscibles ayant pour application finale la production de produits non-tissés destinés à la substitution des mousses PU flexibles. Les relations structure-propriétés d’une série de mélanges iPP/sPP préparés par voie fondue ont été analysées au travers d’études morphologiques, dynamiques et structurales, en particulier à l’aide de la RMN à l’état solide. Les relations entre les performances mécaniques des mélanges et leur morphologie ont été élucidées. La présence d’interactions fortes entre les phases amorphes de l’iPP et du sPP a été mise en évidence. L’étude du filage des mélanges iPP/sPP à échelle pilote a mis en évidence que les mélanges contenant plus de 70 % de sPP présentent des difficultés à être filés en raison de la cinétique de cristallisation lente du sPP. De manière concomitante, les propriétés élastiques des multifilaments augmentent avec le taux de sPP. Un compromis a donc été trouvé dans le mélange 30/70 dont les multifilaments présentent un recouvrement élastique maximal de 56 %.Une étude de la cinétique de cristallisation non-isotherme des mélanges iPP/sPP sous forme de poudre a montré une réduction de l’écart entre les vitesses de cristallisation de l’iPP et du sPP avec l’augmentation de la vitesse de refroidissement. Ainsi, ce paramètre du procédé de filage doit être amélioré pour augmenter le taux maximal de sPP dans les multifilaments et ainsi améliorer leurs propriétés élastiques. L’analyse de modèles cinétiques a précisé l’évolution des mécanismes de cristallisation des composants selon la composition des mélanges. / This study deals with the production of new elastic fibers based on immiscible isotactic polypropylene (iPP)/syndiotactic polypropylene (sPP) blends suitable for textile applications, in particular for the production of resilient non-wovens that could substitute flexible PU foams. Structure-properties relationships of iPP/sPP blends prepared by a melt blending process were investigated through morphological and structural studies, including a molecular dynamics study using solid-state NMR. A strong relationship between the mechanical properties of the iPP/sPP blends and their morphology was evidenced and strong interactions between amorphous and crystalline phases of the components were found. The study of iPP/sPP blends melt-spinning showed that blends presenting a concentration in sPP higher than 70 % can not be easily melt-spun because of the slow crystallization rate of the sPP. On the other hand, the elastic properties iPP/sPP multifilaments increased with their concentration in sPP and a maximal elastic recovery of 56 % was obtained for 30/70 multifilaments. In order to go further and to optimize the melt-spinning process, a non isothermal crystallization kinetic study of iPP/sPP blends was carried out. A reduction of the difference between iPP and sPP crystallization rates was shown when the cooling rate increase and thus this parameter has to be optimized in order to process fibers with high sPP content and thus with increased elastic properties. The study of the non-isothermal crystallization kinetics data with kinetics models also led to a characterization of the evolution of crystallization mechanisms for iPP and sPP as a function of iPP/sPP blends composition.

Les mélanges co-continus sont des mélanges polymériques où chaque composant se trouve dans une phase continue. Pour cette raison, les caractéristiques de chacun des composants se combinent et il en résulte un matériau avec une morphologie et des propriétés particulières. L'acide polylactique (PLA) et l'amidon thermoplastique (TPS) sont des biopolymères qui proviennent de ressources renouvelables et qui sont biodégradables. Dans ce projet, différents mélanges de PLA et TPS à une haute concentration de TPS ont été préparés dans une extrudeuse bi-vis afin de générer des structures co-continues. Grâce à la technique de lixiviation sélective, le TPS est enlevé pour créer une structure poreuse de PLA qui a pu être analysée au moyen de la microtomographie R-X et de la microscopie électronique à balayage MEB. L'analyse des images 2D et 3D confirme la présence de la structure co-continue dans les mélanges dont la concentration en TPS. se situe entre 66% et 80%. L'effet de deux plastifiants, le glycérol seul et le mélange de glycérol et de sorbitol, dans la formulation de TPS est étudié dans ce travail. De plus, nous avons évalué l'effet du PLA greffé à l'anhydride maléique (PLAg) en tant que compatibilisant. On a trouvé que la phase de TPS obtenue avec le glycérol est plus grande. L'effet de recuit sur la taille de phases est aussi analysé. Grâce aux mêmes techniques d'analyse, on a étudié l'effet du procédé de moulage par injection sur la morphologie. On a constaté que les pièces injectées présentent une microstructure hétérogène et différente entre la surface et le centre de la pièce. Près de la surface, une peau plus riche en PLA est présente et les phases de TPS y sont allongées sous forme de lamelles. Plus au centre de la pièce, une morphologie plus cellulaire est observée pour chaque phase continue. L'effet des formulations sur les propriétés mécaniques a aussi été étudié. Les pièces injectées dont la concentration de TPS est plus grande présentent une moindre résistance à la traction. La présence du compatibilisant dans la région co-continue affecte négativement cette résistance. En considérant que l'amidon est un biomatériau abondant, moins cher et plus rapidement biodégradable, son ajout dans le PLA présente l'avantage de réduire le coût tout en augmentant la vitesse de dégradation du PLA. De plus, une structure continue poreuse de PLA produit par la technique de lixiviation sélective a des applications potentielles soit comme matériau à dégradation rapide ou encore, une fois la phase TPS retirée, comme substrat à porosité ouverte pour la fabrication de membranes, de supports cellulaires ou de filtres.