La rétroaction des nuages demeure l’une des incertitudes majeures des modèles de prévision climatique, en particulier les interactions entre aérosols, nuages et rayonnement (IPCC - Boucher et al., 2013). Les nuages sont en effet difficiles à prendre en compte car ils présentent des variabilités spatiales et temporelles importantes. Les mesures de télédétection aéroportées avec une résolution de quelques dizaines de mètres sont très appropriées pour améliorer et affiner nos connaissances sur les propriétés des nuages et leurs variabilités à haute résolution spatiale. Dans ce contexte, nous exploitons les mesures multi-angulaires du nouveau radiomètre aéroporté OSIRIS (Observing System Including PolaRization in the Solar Infrared Spectrum), développé par le Laboratoire d'Optique Atmosphérique. Il est basé sur le concept POLDER et est un prototype du futur instrument spatial 3MI sur les plates-formes MetOp-SG de l’EUMETSAT-ESA à partir de 2022. En télédétection, les nuages sont généralement caractérisés par deux propriétés optiques: l'épaisseur optique des nuages (COT) et le rayon effectif des particules d'eau / de glace formant le nuage (Reff). Actuellement, la plupart des algorithmes de télédétection opérationnels utilisés pour extraire ces propriétés de nuage à partir de mesures passives sont basés sur la construction de tables pré-calculées (LUT) sous l'hypothèse d'une couche de nuage plan-parallèle. Cette méthode est très dépendante des conditions de simulations choisies pour la construction des LUT et rend difficile l'estimation des incertitudes qui en découlent. Au cours de cette thèse, nous utilisons le formalisme de la méthode d’estimation optimale (Rodgers, 2000) pour mettre au point une méthode d’inversion flexible permettant de restituer COT et Reff en utilisant les mesures multi-angulaires visibles et proche-infrarouges d’OSIRIS. Nous montrons que cela permet l'exploitation de l'ensemble des informations disponibles pour chaque pixel afin de s'affranchir des effets angulaires des radiances et d’inverser des propriétés plus cohérente avec l'ensemble des mesures. Nous avons, d’autre part, appliqué le cadre mathématique fourni par la méthode d’estimation optimale pour quantifier les incertitudes sur les paramètres restitués. Trois types d’erreurs ont été évaluées: (1) Les erreurs liées aux incertitudes de mesure, qui atteignent 10% pour les valeurs élevées de COT et de Reff. (2) Les erreurs de modèle liées à une estimation incorrecte des paramètres fixes du modèle (vent de surface de l'océan, altitude des nuages et variance effective de la distribution en taille des gouttelettes d'eau) qui restent inférieures à 0,5% quelles que soient les valeurs de COT et Reff restituées. (3) Les erreurs liées au modèle physique simplifié qui ne prend pas en compte les profils verticaux hétérogènes et utilise l'hypothèse du nuage plan-parallèle homogène et l'approximation du pixel indépendant. Ces deux dernières incertitudes s'avèrent être les plus importantes. / Cloud feedbacks remain one of the major uncertainties of climate prediction models, particularly the interactions between aerosols, clouds and radiation (IPCC - Boucher et al., 2013). Clouds are indeed difficult to account for because they have significant spatial and temporal variability depending on a lot of meteorological variables and aerosol concentration. Airborne remote sensing measurements with tens of meters resolution are very suitable for improving and refining our knowledge of cloud properties and their high spatial variability. In this context, we exploit the multi-angular measurements of the new airborne radiometer OSIRIS (Observing System Including PolaRization in the Solar Infrared Spectrum), developed by the Laboratoire d'Optique Atmosphérique. It is based on the POLDER concept as a prototype of the future 3MI space instrument planned to be launched on the EUMETSAT-ESA MetOp-SG platform in 2022.In remote sensing applications, clouds are generally characterized by two optical properties: the Cloud Optical Thickness (COT) and the effective radius of the water/ice particles forming the cloud (Reff). Currently, most operational remote sensing algorithms used to extract these cloud properties from passive measurements are based on the construction of pre-computed lookup tables (LUT) under the assumption of a homogeneous plane-parallel cloud layer. The LUT method is very dependent on the simulation conditions chosen for their constructions and it is difficult to estimate the resulting uncertainties. In this thesis, we use the formalism of the optimal estimation method (Rodgers, 2000) to develop a flexible inversion method to retrieve COT and Reff using the visible and near-infrared multi-angular measurements of OSIRIS. We show that this method allows the exploitation of all available information for each pixel to overcome the angular effects of radiances and retrieve cloud properties more consistently using all measurements. We also applied the mathematical framework provided by the optimal estimation method to quantify the uncertainties on the retrieved parameters. Three types of errors were evaluated: (1) Errors related to measurement uncertainties, which reach 10% for high values of COT and Reff. (2) Model errors related to an incorrect estimation of the fixed parameters of the model (ocean surface wind, cloud altitude and effective variance of water droplet size distribution) that remain below 0.5% regardless of the values of retrieved COT and Reff. (3) Errors related to the simplified physical model that uses the classical homogeneous plan-parallel cloud assumption and the independent pixel approximation and hence does not take into account the heterogeneous vertical profiles and the 3D radiative transfer effects. These last two uncertainties turn out to be the most important.

Lors d'une éruption volcanique, une énorme quantité d'aérosols est émise dans l'atmosphère. En absorbant et en diffusant le rayonnement solaire, les cendres volcaniques influencent le bilan radiatif terrestre. Les aérosols peuvent être détectés par télédétection en utilisant par exemple des spectromètres embarqués sur des satellites. Ces instruments enregistrent le signal d'extinction d'une colonne atmosphérique mélangeant les apports de gaz et d'aérosols. À partir de ces observations, l'objectif principal est d'estimer la composition chimique, la taille et la concentration des particules. Dans le but de restituer ces paramètres, il est essentiel de déterminer l'indice complexe de réfraction m. Cependant, celui-ci est mal connu et reste l’une des principales sources d’incertitude. De ce fait, une nouvelle méthodologie a été appliquée afin de mesurer les spectres d'extinction de divers aérosols. Le système mécanique est utilisé pour générer un nuage de cendres volcaniques. Des spectromètres enregistrent les spectres d’extinction de l’UV-visible à l’infrarouge et la distribution en taille. La combinaison de données expérimentales et d'un processus itératif est utilisée afin de récupérer les constantes optiques n et k conduisant à l'indice de réfraction complexe m. Cette méthodologie a été appliquée à cinq échantillons de cendres volcaniques prélevés au Chili et en Islande. De plus, une analyse chimique a été réalisée pour chaque échantillon en utilisant la Fluorescence par rayons X (FRX) afin de déterminer le lien entre les propriétés optiques et chimiques. Enfin, les résultats obtenus grâce à la méthodologie sont utilisés pour l'inversion des cas d'étude d'IASI. / During a volcanic eruption, a huge amount of aerosols are emitted into the. By absorbing and scattering solar radiation, volcanic ashes influence strongly the Earth radiative budget. These particles may also affect human health and may perturb or interrupt air traffic. Aerosols can be detected by remote sensing using for example spectrometers embarked on satellites. These instruments record the extinction signal of an atmospheric column mixing gas and aerosols contributions. From these observations, the main objective is to estimate the chemical composition, the size and the concentration of particles. With the aim of estimating these parameters, the key is to determine the complex refractive index m. However, the complex refractive index is badly known and stay one of the main source of uncertainty. For this purpose, a new methodology has been applied in order to measure the extinction spectra of various sampling aerosols. Mechanical system is used to generate a cloud of volcanic. Then aerosols are directed through two spectrometers and a particle sizer recording respectively the extinction spectra from UV-visible to Infrared and the size distribution. A combination of experimental data and an iterative process is used in order to retrieve the optical constants n and k leading to the complex refractive index m. This methodology has been applied for six volcanic ashes samples collected from Chile, Iceland and Italy. Moreover, a chemical analysis has been performed for each sample using X-ray fluorescence in order to determine the link between chemical and optical properties. Results obtained through the methodology are used for the inversion of study cases from IASI.

En raison de leur capacité à absorber et diffuser la lumière, les aérosols jouent un rôle essentiel dans le bilan radiatif de la Terre. Cependant, la grande variabilité spatiale et temporelle de leur concentration et propriété physico-chimique rend délicate la quantification précise de leur impact sur le climat. Les mesures par télédétection sont des outils efficaces d’observation et d’analyse des aérosols de l’échelle locale à globale. Néanmoins, pour exploiter pleinement les capacités de ce type d’instruments, il est indispensable de mieux connaître les propriétés optiques des aérosols qui dépendent de leurs propriétés minéralogiques ou chimiques. Ces deux propriétés sont liées par l’Indice Complexe de Réfraction (ICR), qui représente une des principales sources d’incertitudes de l’étude des aérosols par télédétection. L’objectif de ce travail est donc de proposer et d’exploiter une méthode originale visant à mieux déterminer les ICR de particules. Pour cela, une nouvelle approche robuste et versatile a été développée et mise en œuvre. Ainsi, afin de déterminer précisément les capacités de cette dernière, la validation de chacune des étapes du processus d’obtention des ICR a été réalisée. L’approche complète a ensuite été appliquée pour des particules en suspension de SiO2 amorphe et cristalline, qui constituent notamment, la fraction majoritaire des aérosols volcaniques et désertiques.Enfin, les premiers résultats obtenus pour des aérosols prélevés lors de campagnes de mesures sont également présentés. Ceux-ci mettent en évidence le potentiel de l’approche proposée pour la détermination d’ICR, en vue d’améliorer l’exploitation de la mesure des aérosols par télédétection. / Due to their ability to absorb and scatter radiations, aerosols play an important role in the Earth’s radiative budget. However, quantitative estimations of their effects on climate are quite uncertain due to their large spatial and temporal variability in terms of concentration and physical properties. Measurements from remote sensing instruments are efficient tools to observe and investigate aerosol distributions from regional to global scales. Nevertheless, to fully exploit instrument capabilities, precise optical properties – dependent on chemical or mineralogical properties – are needed. These properties are linked by the Complex Refractive Index (CRI), which represents one of the main sources of uncertainty for studying aerosols from remote sensing instruments.The objective of this study is to propose and exploit a new methodology, aiming to determine precise CRI of particles. For this purpose, a new robust and versatile approach has been developed and implemented. Moreover, to determine capabilities of this approach, validation of each step in the procedure for CRI determination has been realized. The complete approach has been also applied for suspended particles of amorphous and crystalline SiO2, which are the major fraction of volcanic and mineral dust aerosols. Lastly, first results from collected samples from measurement campaigns are also presented. These results highlight the potential of the proposed approach to determine CRI, in order to improve the aerosol measurement exploitations by remote sensing instruments.