Orientador: Prof. Dr. Caetano Rodrigues Miranda / Dissertação (mestrado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Nanociências e Materiais Avançados, 2014. / Neste trabalho, estudamos os efeitos de confinamento de CO2 em estruturas mesoporosas de sílica. Inicialmente modelamos quatro canais cilíndricos de diferentes diâmetros (1, 2, 3, 4nm), a partir de uma matriz computacional de sílica amorfa. Os canais foram criados utilizando código próprio baseado no método Monte Carlo com algoritmo Metropolis. O código permite criar diferentes ambientes químicos na superfície do canal, isto é, gerar diferentes proporções de terminações SiOH, SI(OH)2 e Si(OH)3, de modo a descrever distintos graus de hidrofilicidade da superfície. As propriedades estruturais, de transporte e termodinâmicas do CO2 confinado nos poros foram determinadas via simulações de dinâmica molecular. Os potenciais interatômicos utilizados foram o EPM-2 para o CO2 e Cruz-Chu para a mesoestrutura. Variamos a pressão entre 50 e 200 atm, mantendo a temperatura constante em 300K. A variação de terminações de SiOH foram de 13%, 50%, 87% e 100%. Foi obtido que a função radial de pares não se altera significativamente com a pressão, hidrofilicidade ou diâmetro dos canais. O perfil de densidade mostrou que o CO2 tem preferência de adsorver na superfície dos canais. Observamos que o CO2 apresenta diferenças em suas propriedades de transporte quando se encontra em regime nanoconfinado, sendo o coeficiente de difusão duas ordens de magnitude menor quando confinado em relação ao bulk do CO2 na fase supercrítica. A difusão aumenta entre 50 e 100 atm (fase gasosa) permanecendo constantes nas demais pressões (fase supercrítica). Também é observado que a difusão aumenta com o aumento do raio dos canais e se mantém aproximadamente constante quando se varia a hidrofilicidade da superfície. Obtivemos que a tensão interfacial cresce à medida que a hidrofilicidade aumenta, o mesmo ocorrendo com o aumento do diâmetro e da pressão. Essas características indicam que o CO2 é um fluído com propriedades interessantes para injeção em processos de recuperação melhorada de petróleo e no contexto de captura e sequestro de CO2, de ser adsorvido em estruturas mesoporosas de sílica. / We have studied the effects of confined CO2 in mesoporous silica structures. Four channels with different diameters (1, 2, 3, 4 nm) have been computationally modeled using an amorphous silica matrix. The channels were created using an own code based on the Monte Carlo method with Metropolis algorithm. In order to describe different degrees of hydrophilicity of the surface, this code allows us to create different chemical environments onto to the surface of the channels by generating different ratios of terminations SiOH, Si(OH)2 and Si(OH)3. The structural, thermodynamic and transport properties of confined CO2 in the silica pores were studied using classical molecular dynamics. The interactions between atoms were described by applying the EPM-force field for CO2 and the Cruz-Chu one to mesostructure. The mixing potential rules by Lorentz-Berthelot has been used. The pressure was varied between 50 and 200 atm, keeping the temperature constant at 300K. Variations of SiOH terminations were 13%, 50%, 87% and 100%. The obtained radial distribution functions do not change significantly with pressure, hydrophilicity or channel diameter. Density profile shows that CO2 adsorbs preferentially on the surface of the channel. The CO2 has significant differences on its transport properties when it is in a nanoconfined regime compared with the bulk one. Diffusion coefficient for confined CO2 was found to be two orders of magnitude smaller than the bulk CO2 in the supercritical phase. It is also noted that the diffusion increases with increasing radius of the channel, and it remains approximately constant by varying the surface hydrophilicity. It also increases between 50 and 100 atm (gas phase) and then does not change significantly at higher pressure (supercritical phase). The interfacial tension increases with increasing hydrophilicity and the same behavior occurs with increasing diameter and pressure. These physical-chemical properties indicates that CO2 is an interesting fluid for enhanced oil recovery and in the context of Carbon capture and storage (CCS), CO2 was found to be adsorbed on mesoporous silica structures.