Doctor of Philosophy / Department of Physics / B.D. DePaola / In recent years, coherent excitation techniques have focused on the ability to efficiently prepare atomic or molecular systems into a selected state. Such population control plays a key role in cutting-edge research taking place today, such as in the areas of quantum information and laser-controlled chemical reactions. Stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP) is a widely-used coherent excitation technique that provides a relatively robust control mechanism for efficiently exciting a target population into a desired state. While the technique is well proven, current experimental techniques yield little information on the population dynamics taking place throughout the excitation process, and experimentalists rely solely on final excited-state measurements to determine the efficiency of population transfer. This dissertation presents a unique diagnostic tool to measure multilevel coherent population transfer on a short (nanosecond) timescale. The technique described here uses magneto-optical trap recoil ion momentum spectroscopy (MOTRIMS) as a noninvasive probe of a coherently-controlled system. It provides extremely detailed information about the excitation process, and highlights some important characteristics seen in excited populations that would otherwise be misleading or completely overlooked if one were to use more traditional diagnostic techniques. This dissertation discusses both the theoretical and experimental results applied to three-level coherently excited target populations of Rb-87.

A partir des années 1990, la spectroscopie d'impulsion d'ions de recul s'est imposée comme l'outil idéal pour l'étude des collisions ion-atome et ion -molécule. Le développement de cette technique expérimentale au cours des vingt dernières années est ici détaillé et illustré par des résultats marquants obtenus dans ce domaine au GANIL (CAEN) et au J.R. MacDonald Laboratory (Kansas State University). La spectroscopie d'impulsion d'ions de recul se trouve être également particulièrement bien adaptée à la mesure du paramètre de corrélation angulaire b-v en décroissance b L'expérience LPCTrap, installée au GANIL, est basée sur l'utilisation de cette technique et d'un piège de Paul pour le confinement des noyaux radioactifs. Les mesures précises qui ont été réalisées permettent à la fois de tester certaines hypothèses essentielles du Modèle Standard des particules élémentaires et d'étudier le processus d'ionisation par " shakeoff " de l'électron.