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Ion-Irradiation-Induced Damage in Nuclear Materials : Case Study of a-SiO₂ and MgO / Endommagement induit par irradiation ionique dans des matériaux pour le nucléaire : étude de cas du a-SiO₂ et du MgO

Bachiller Perea, Diana 21 June 2016 (has links)
Un des plus grands défis de la Physique aujourd’hui est de créer une source d’énergie propre, durable et efficace qui puisse satisfaire les besoins de la société actuelle et future avec le minimum d’impact sur l’environnement. Dans ce cadre, un grand effort de recherche internationale est dévoué à l’étude de nouveaux systèmes de production d’énergie ; réacteurs de fission de Génération IV et réacteurs de fusion nucléaire sont en particulier en train d’être développés. Les matériaux utilisés dans ces réacteurs seront soumis à des hauts niveaux de radiation, ce qui rend nécessaire l’étude de leur comportement sous irradiation pour permette le succès du développement de ces nouvelles technologies. Dans cette thèse, deux matériaux ont été étudiés : la silice amorphe (a-SiO₂) et l’oxyde de magnésium (MgO). Ces deux matériaux sont des oxydes isolants avec des applications dans l’industrie de l’énergie nucléaire. Des irradiations avec des ions de haute énergie ont été réalisées sur différentes plateformes d’accélérateurs d’ions pour induire l’endommagement de ces deux matériaux par irradiation ; ensuite, les mécanismes d’endommagement ont été caractérisés en utilisant, principalement, des techniques d’analyse par faisceau d’ions (techniques IBA).Un des objectifs de cette thèse était de développer la technique d’ionoluminescence (qui est une technique IBA très peu connue) et de l’appliquer à l’étude des mécanismes d’endommagement par irradiation des matériaux, démontrant alors le potentiel de cette technique. L’ionoluminescence de trois types différents de silice (avec des différentes teneurs en OH) a ainsi été étudiée en détail et utilisée pour décrire la création et l’évolution des défauts ponctuels sous irradiation. Dans le cas de MgO, l’endommagement produit par irradiation avec des ions Au⁺ à 1.2 MeV a été caractérisé en utilisant la technique de spectrométrie de rétrodiffusion Rutherford en configuration de canalisation et la diffraction des rayons X. Finalement, l’ionoluminescence de MgO sous différentes conditions d’irradiation a aussi été étudiée. Les résultats obtenus dans cette thèse aident à comprendre les processus d’endommagement par irradiation dans les matériaux, ce qui est indispensable pour le développement de nouvelles sources d’énergie nucléaire. / One of the most important challenges in Physics today is the development of a clean, sustainable, and efficient energy source that can satisfy the needs of the actual and future society producing the minimum impact on the environment. For this purpose, a huge international research effort is being devoted to the study of new systems of energy production; in particular, Generation IV fission reactors and nuclear fusion reactors are being developed. The materials used in these reactors will be subjected to high levels of radiation, making necessary the study of their behavior under irradiation to achieve a successful development of these new technologies. In this thesis two materials have been studied: amorphous silica (a-SiO₂) and magnesium oxide (MgO). Both materials are insulating oxides with applications in the nuclear energy industry. High-energy ion irradiations have been carried out at different accelerator facilities to induce the irradiation damage in these two materials; then, the mechanisms of damage have been characterized using principally Ion Beam Analysis (IBA) techniques. One of the challenges of this thesis was to develop the Ion Beam Induced Luminescence or ionoluminescence (which is not a widely known IBA technique) and to apply it to the study of the mechanisms of irradiation damage in materials, proving the power of this technique. For this purpose, the ionoluminescence of three different types of silica (containing different amounts of OH groups) has been studied in detail and used to describe the creation and evolution of point defects under irradiation. In the case of MgO, the damage produced under 1.2 MeV Au⁺ irradiation has been characterized using Rutherford backscattering spectrometry in channeling configuration and X-ray diffraction. Finally, the ionoluminescence of MgO under different irradiation conditions has also been studied.The results obtained in this thesis help to understand the irradiation-damage processes in materials, which is essential for the development of new nuclear energy sources.
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Développement de la LIBS pour l'analyse en ligne de produits uranifères ou plutonifères solides / Development of LIBS for online analysis of solid nuclear materials

Picard, Jessica 22 January 2015 (has links)
Avec l’objectif de mettre en œuvre une technique d’analyse en ligne rapide pour le contrôle de matériaux nucléaires solides, la spectrométrie de plasma créé par laser (LIBS) est développée pour la quantification d’impuretés dans l’uranium et le plutonium. Etant donné que ces matrices ont un spectre d’émission très dense dans l’UV-Visible, le domaine Vacuum Ultra-Violet (VUV), moins riche en raies, est exploré. Le but de cette thèse est de réaliser le développement analytique de la LIBS-VUV pour l’analyse quantitative entre 500 et 5000 ppm avec une incertitude de 3%. Pour cela, quatre étapes ont été définies. Premièrement, pour des raisons pratiques et de sécurité, il est généralement préférable de faire des expériences sur des substituts non radioactifs. La LIBS reposant sur l’interaction laser-matière, il est pertinent de rechercher un substitut des matériaux d’intérêt du point de vue de l’ablation laser. Une étude complète de l’ablation laser de plusieurs métaux a permis de construire un modèle opérationnel prédictif de l’efficacité d’ablation. L’acier inoxydable et le titane ont été définis comme les matériaux de substitution du plutonium et de l’uranium. En second lieu, les performances analytiques de la LIBS-VUV ont été optimisées pour plusieurs éléments dans quatre métaux. Puis, deux méthodes d’étalonnage sont utilisées pour déterminer les performances analytiques. Les limites de quantification sont de l’ordre de quelques centaines de ppm, ce qui valide l’objectif d’une quantification des impuretés entre 500 et 5000 ppm. L’incertitude est inférieure à 3% dans les meilleurs cas. Enfin, un transfert d’étalonnage entre les différentes matrices a été étudié. / With the objective to implement a fast, online analysis technique for control of solid metal nuclear materials, laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) technique is developed for quantitative analysis in uranium and plutonium. Since these matrices have a very dense emission spectrum in the UV-Visible range, the Vacuum Ultra-Violet (VUV) spectral range, less rich in lines, is explored. The aim of this thesis is to perform the analytical development of VUV-LIBS for quantitative analysis between 500 and 5000 ppm with an uncertainty of 3%. For that purpose, four steps were defined. First, for practical and safety reasons, it is generally better to perform experiments on surrogate materials. LIBS based on laser-material interaction, it is relevant to seek a surrogate of material of interest from the viewpoint of the ablated mass. Thus, a complete study of laser ablation of several metals was enabled to build a predictive model of the ablation efficiency. Titanium and stainless steel were defined as surrogate materials of plutonium and uranium for laser ablation. Secondly, the VUV-LIBS setup analytical performances were optimized for several elements of interest in four metals. Then, two calibration methods are used to determine the analytical performances. The limits of quantification are of the order of a few hundreds of ppm for all studied matrices, which validates the objective of impurities quantitation in the 500-5000 ppm range. Uncertainty is lower than 3% in the best cases. Finally, the calibration transfer between the four matrices was studied. A normalization of the nickel net signal measured in three matrices was presented.

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