Les matériaux multiferroïques sont des composés qui présentent la remarquable propriété de magnétoélectricité. Leur polarisation électrique est induite, renforcée ou orientée par le contrôle magnétique de leurs ordres de spins. Les matériaux multiferroïques qui font l’objet d’étude dans cette thèse sont les composés DyMnO[indice inférieur 3] hexagonal et TbMn[indice inférieur 2]O[indice inférieur 5] orthorhombique qui représentent chacun une famille de composés multiferroïques. Dans ce travail, nous présentons une approche magnéto-spectroscopique dans l’étude de ces matériaux multiferroïques. Dans cette approche, nous avons combiné plusieurs mesures spectroscopiques (Raman, infrarouge et champ cristallin) avec des mesures magnétiques afin de sonder leurs propriétés magnétoélectriques. La question centrale dans cette thèse est d’apprendre quels sont les paramètres et les mécanismes microscopiques qui contrôlent l’effet magnétoélectrique dans DyMnO[indice inférieur 3]-hex et TbMn[indice inférieur 2]O[indice inférieur 5]-ortho. À partir de la dépendance en champ magnétique de l’énergie de certains phonons infrarouges du DyMnO[indice inférieur 3], nous avons estimé la variation de sa polarisation électrique en fonction du champ magnétique appliqué. La polarisation électrique estimée se renforce en fonction du champ magnétique et reproduit un comportement similaire à la variation en champ magnétique de la polarisation électrique de HoMnO[indice inférieur 3]-hex. Le renforcement de la polarisation électrique est expliqué par une modulation magnétique des effets de transfert de charges entre les terres rares et les oxygènes apicaux. La dépendance en température des phonons Raman et infrarouge du TbMn[indice inférieur 2]O[indice inférieur 5] montre que ce matériau présente un fort couplage spin-réseau. L’étude de la dépendance en champ magnétique de ses signatures Raman et infrarouge a permis de distinguer des effets de distorsions structurales purement magnétiques qui contrôlent son effet magnétoélectrique. En particulier, nous avons montré que les phonons qui impliquent la liaison Mn[indice supérieur 3+] -O et ceux qui embarquent les ions Tb sont sensibles à la présence d’un champ magnétique. La dépendance en champ magnétique des fréquences de phonons Mn-O montre un saut énergétique entre 0 et 3 Tesla qui correspond exactement au saut de la polarisation électrique du TbMn[indice inférieur 2]O[indice inférieur 5]. Nous avons expliqué l’effet magnétoélectrique du TbMn[indice inférieur 2]O[indice inférieur 5] en termes d’un effet magnétostrictif dû au couplage d’échange symétrique Mn-Mn. Le rôle du magnétisme du Tb dans le renversement de la polarisation électrique du TbMn[indice inférieur 2]O[indice inférieur 5] se concrétise par le biais d’une interaction Tb-Mn qui modifie l’état magnétique du Mn[indice supérieur 3+][indice inférieur flèche vers le bas] - Mn[indice supérieur 4+][indice inférieur flèche vers le haut] - Mn[indice supérieur 3+][indice inférieur flèche vers le haut].