Cette thèse s’inscrit dans le cadre d’une collaboration entre le CEA et ORANO Mining, visant à améliorer la sensibilité et la précision des mesures radiométriques de l’uranium dans le cadre de l’exploration et de l’exploitation minières, notamment pour les échantillons de minerai. Dans un premier temps, les méthodes de mesure nucléaire pour la prospection de l’uranium actuellement utilisées sont présentées ainsi que leurs enjeux, avant d’exposer le développement des nouvelles méthodes de spectrométrie gamma qui font l’objet de ces travaux de thèse. Elles exploitent notamment le phénomène d’auto-fluorescence X de l’uranium, dont le signal n’est actuellement pas utilisé, pour réduire les temps de mesure et en améliorer la précision. L'auto-fluorescence X, est provoquée par les rayonnements gamma d'isotopes radioactifs présents dans le minerai, comme le 214Pb et 214Bi, créant par diffusion Compton un important continuum au-delà de la discontinuité d'absorption K de l'uranium à 115.6 keV. Il en résulte l'émission de raies X-K de fluorescence de l'uranium, autour de 100 keV, représentatives de la teneur en uranium sur une profondeur de plusieurs centimètres, ce qui est particulièrement intéressant pour la mesure des échantillons ou carottes de minerai. L'intensité de l'auto-fluorescence dépend de l'activité des isotopes radioactifs présents dans le minerai, qui peut être quantifiée par spectrométrie gamma classique via leurs raies caractéristiques, ainsi que de la densité et de la minéralogie du minerai. En plus de la teneur en uranium, il est possible de détecter une hétérogénéité, par exemple une pépite d’uranium, en comparant les teneurs déduites de la raie d’émission passive du 234Th à 92 keV et de la raie XKα1 de fluorescence de l’uranium à 98 keV. Ces premières approches par spectrométrie gamma haute résolution avec un détecteur au germanium hyper pur ont fait l’objet d’une mise au point par simulation numérique avec le code MCNP et d’une qualification expérimentale avec des spectres gamma acquis par ORANO, puis au Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache avec des échantillons de minerai réels. La méthode a aussi fait l’objet d’un dépôt de demande de brevet. La thèse étudie ensuite la possibilité de caractériser la teneur en uranium et de détecter des déséquilibres potentiels avec ses descendants, comme les isotopes 214Pb et 214Bi qui sont les principaux contributeurs au signal total, par spectrométrie gamma basse résolution avec un scintillateur NaI(Tl). Une approche par analyse de zones d'énergie du spectre gamma est développée par simulation et qualifiée en laboratoire, qui a fait aussi l’objet d’une demande de brevet. Ces nouvelles approches ont débouché sur le lancement par ORANO Mining de l’industrialisation d’un nouveau dispositif de mesure d’échantillons, ainsi que d’une nouvelle sonde gamma pour les puits de forage. / This PhD thesis in the frame of CEA - ORANO Mining collaboration aimed at improving the sensitivity and precision of radiometric uranium measurements for mining exploration and exploitation, particularly for ore samples characterisation. Before explaining the development of new gamma spectrometry methods, a survey of nuclear measurement methods currently used in this field are presented as well as their limitations. The new proposed methods exploit uranium X-ray fluorescence in order to reduce measurement time and improve accuracy. Gamma radiation from radioactive isotopes of the natural uranium decay chain, such as 214Pb and 214Bi, create a large Compton scattering continuum beyond the K-absorption discontinuity at 115.6 keV, leading to X-ray fluorescence. Uranium fluorescence K lines, in the 100 keV region, are representative of the uranium concentration up to a depth of a few centimetres, which is particularly interesting for small samples and drill cores. The intensity of self-fluorescence depends on the activity of the radioactive isotopes present in the ore, which can be directly quantified by gamma spectrometry from their characteristic lines, and on the density and mineralogy of the ore. In addition to uranium content, it is possible to detect a heterogeneity, for instance a uranium nugget, by comparing the 234Th passive emission line at 92 keV and the uranium XKα1 fluorescence line at 98 keV. This high-resolution gamma spectrometry approach using a hyper-pure germanium detector has been developed by MCNP numerical simulation, and then experimentally qualified using existing gamma spectra acquired by ORANO as well as new ore sample measurements at CEA Cadarache Nuclear Measurement Laboratory. Beyond this patent pending method, the PhD thesis studies the characterization of uranium content and potential imbalances between uranium and its radioactive daughters, such as the main signal contributors 214Pb and 214Bi, by low-resolution gamma spectrometry with a NaI(Tl) scintillator. An approach based on the analysis of energy areas of the gamma spectrum has been developed by numerical simulation and experimentally qualified in the Nuclear Measurement Laboratory. This new method is also patent pending and the outcome of this PhD work is the ongoing industrialization, by ORANO Mining, of an in situ measurement system for samples, and of a new borehole gamma probe.

Dans le cadre des activités de maintenance, de décontamination et de démantèlement d’installations nucléaires, il est nécessaire d’effectuer un état des lieux précis des structures potentiellement contaminées ou activées, préalablement à toute intervention. Pour des raisons économiques, cet état des lieux doit être le plus souvent réalisé dans un temps court. Par ailleurs, il est généralement effectué par un opérateur, dont le temps d’exposition aux rayonnements doit être minimisé. Une des difficultés récurrentes réside dans l’éventuelle obsolescence ou de l’inexistence des plans, et dans le cas d’investigations en intérieur, de la perte de signaux GPS, et de la difficulté d’employer des systèmes de localisations externes et pré-calibrés. En effet, l’état des lieux est obtenu en couplant une cartographie de l’environnement avec des mesures nucléaires destinées à évaluer le niveau de radiations dans les lieux étudiés. Dans ce cadre, il est nécessaire de disposer d’un instrument portatif permettant de délivrer une cartographie radiologique et topographique la plus exhaustive possible des locaux afin d’établir des scénarii d’intervention. Afin de minimiser le temps d’exposition de l’opérateur, il est essentiel que les données acquises soient exploitables en temps réel. Ce type d’instrument doit permettre de procéder à des interventions complexes et doit fournir les meilleures prévisions dosimétriques afin d’optimiser les temps d’intervention lors du démantèlement ainsi que la gestion des éventuels déchets. À ces fins, Areva STMI a développé un système autonome de positionnement et de calcul de déplacement de sondes de mesures nucléaires en temps-réel basé sur les techniques de SLAM (Simultaneous Localization And Mapping). Ces développements ont conduit au dépôt d’un brevet. Ce travail de thèse a consisté à poursuive cette étude, et en particulier à décomposer l’ensemble des sous-systèmes, à poursuivre les développements inhérents à la fusion de données topographiques et radiologiques, à proposer des moyens d’optimisation, et à poser les bases d’une technique d’analyse, en temps réel, des incertitudes associées. Les méthodes SLAM utilisent l’odométrie visuelle qui peut reposer sur la capture d’images à l’aide de caméras RGB-D (caméras de type Microsoft Kinect®). Le processus d’acquisition délivre une carte tridimensionnelle contenant la position et l’orientation en 3D des appareils de mesure ainsi que les mesures elles-mêmes (débit de dose et spectrométrie gamma CZT) sans implication d’infrastructure préexistante. Par ailleurs, des méthodes de détections de sources basées sur les techniques d’interpolation spatiale et de rétroprojection de signal en « proche temps-réel » ont été développées. Ainsi, il est possible d’évaluer la position des sources radioactives dans l’environnement acquis. Il est ainsi possible de calculer rapidement des cartes de son état radiologique sans délai après l’acquisition. La dernière partie de ce travail a consisté à poser les bases d’une méthode originale pour l’estimation, en proche temps réel, de la précision des résultats issus de la chaîne d’acquisition et de traitement. Cette première approche nous a permis de formuler l’évaluation et la propagation des incertitudes tout au long de cette chaîne d’acquisition en temps réel, afin d’évaluer les méthodes que nous avons employées en termes de précision et de fiabilité de chaque acquisition réalisée. Enfin, une phase de benchmark permet d’estimer les résultats par rapport à des méthodes de référence. / In the field of nuclear related activities such as maintenance, decontamination and dismantling status reports of potentially contaminated or activated elements are required beforehand. For economic reasons, this status report must be quickly performed. So as to be done quickly, the operation is realized by an operator, and his exposure time must be reduced as much as possible. Concerning indoor environments, it can be hard to make such investigations due to out-of-date plans or maps, loose of GPS signal, pre-positioning of underlying or precalibrated systems. Indeed, the premises status report is obtained by coupling nuclear measurements and topographical mapping. In such kind of situation it is necessary to have a portative instrument that delivers an exhaustive radiological and topographical mapping in order to deliver a decision support concerning the best intervention scenario to set up as fast as possible. Furthermore, and so as to reduce operator’s exposure time, such kind of method must be usable in real time. This method enables to proceed to complex intervention within the best radiological previsions for optimizing operator’s exposition time and waste management. In this goal, Areva STMI then developed a nuclear measurement probes autonomous positioning and motion estimation system based on visual SLAM (Simultaneous Localization And Mapping). These developments led to apply a patent. This thesis consisted in pursuing this survey, especially decomposing all the underlying systems, continuing the data fusion developments, proposing optimisations, and setting the basis of a real-time associated uncertainties analysis. SLAM based on visual odometry can be performed with RGB-D sensor (Microsoft Kinect®-like sensors). The acquisition process delivers a 3D map containing radiological sensors poses (positions and orientations in 3D) and measurements (dose rate and CZT gamma spectrometry) without any external signal or device. Moreover, a few radioactive sources localization algorithms based on geostatistics and back projection of measurements can also be performed in near real-time. It is then possible to evaluate the position of radioactive sources in the scene and compute fast radiological mappings of premises close to the acquisition. The last part of this work consisted in developing an original method for real-time evaluation of the process chain and results accuracies. The evaluation of uncertainties and their propagation along the acquisition and process chain in real-time provide feedbacks on employed methods for investigations or intervention processes and enable to evaluate the reliability of acquired data. Finally, a set of benchmarks has been performed in order to estimate the results quality by comparing them to reference methods.