Neste trabalho foram avaliadas novas rotas de purificação de Mo-99 e I-131 de fissão, por meio de associações inovadoras de técnicas clássicas de purificação química, presentes nos principais processos produtivos destes radioisótopos. Os processos de purificação estudados totalizaram seis combinações diferentes, divididas em dois grupos de três rotas. Foram utilizadas técnicas de cromatografia em coluna, destilação (seca e úmida), precipitação seletiva e extração por solvente. Todas as rotas utilizaram como ponto de partida uma coluna de resina aniônica, responsável por importante etapa de descontaminação, além da separação do Mo-99 e I-131. Nas etapas seguintes, as demais técnicas foram aplicadas de acordo com as configurações de cada rota. As rotas com coluna quelante e com sistema de extração por solvente apresentaram os melhores resultados de purificação para o Mo-99 (84,4%) e o I-131 (74,9%) respectivamente. Os resultados foram comparados em termos de eficiência de recuperação dos radioisótopos, grau de descontaminação e viabilidade operacional em processos de produção. As rotas de melhor desempenho apresentam potencial em termos de aprimoramentos de eficácia e aspectos operacionais, por meio de estudos em maior escala, além de poderem fornecer parâmetros para a construção de celas-piloto de Mo-99 e I-131. / In this work new purification routes of Mo-99 and I-131 fission were evaluated through innovative associations of classical chemical techniques of purification used by the main productive procedures of these radioisotopes. These purification routes were studied using six different combinations of techniques, divided into two groups of three routes. Column chromatography, distillation (dry and wet), selective precipitation and solvent extraction were the techniques applied in this investigation. In all routes, the first step was performed using a column of anionic resin in an important decontamination step, besides the separation of Mo-99 and I-131. In the following steps, other techniques were applied according to the methodology of each route. Chelating column and solvent extraction system showed the best purification results for Mo-99 (84.4 %) and I-131 (74.9 %), respectively. The final results were compared considering radioisotope recovery, decontamination degree and operational feasibility. The best-performing routes presented possibilities for improvements in efficiency and operational aspects, through larger-scale studies. Moreover, parameters for the construction of Mo-99 and I-131 mock-up cells were provided.

Neste trabalho os parâmetros de fabricação de alvos de dispersão UAlx-Al foram definidos aplicando-se a tecnologia de montagem e laminação de um conjunto núcleo-moldura-revestimentos tradicionalmente adotada na fabricação de placas combustíveis usadas em reatores de pesquisa. O uso das técnicas de dilatometria e difração de raios-x com refinamento de Rietveld contribuíram para desenvolver um processamento termomecânico para controle das fases presentes no núcleo do alvo. Um método inovador que permitiu o aumento da produtividade desse tipo de alvo também foi desenvolvido com base na laminação de múltiplos núcleos. O processo de fabricação mostrou-se adequado para produção de alvos com a especificação para produção de Mo-99 no Reator Multipropósito Brasileiro (RMB). / At this work, the manufacturing parameters of uranium aluminide dispersion targets (UAlx-Al) were defined applying the picture-frame technique, traditionally adopted to manufacture fuel plates used in research reactors. The use of dilatometric and X-ray analysis supported the development of a thermomechanical processing to control the phases present in the target meat. It was also developed a method to quantify uranium aluminides phases. An innovative method that allowed to increase the productivity of this type of target was also developed based on multicore rolling. The manufacturing process proved to be suitable for the production of targets fulfilling the specification to produce Mo-99 in the Brazilian Multipurpose Reactor.

Neste trabalho os parâmetros de fabricação de alvos de dispersão UAlx-Al foram definidos aplicando-se a tecnologia de montagem e laminação de um conjunto núcleo-moldura-revestimentos tradicionalmente adotada na fabricação de placas combustíveis usadas em reatores de pesquisa. O uso das técnicas de dilatometria e difração de raios-x com refinamento de Rietveld contribuíram para desenvolver um processamento termomecânico para controle das fases presentes no núcleo do alvo. Um método inovador que permitiu o aumento da produtividade desse tipo de alvo também foi desenvolvido com base na laminação de múltiplos núcleos. O processo de fabricação mostrou-se adequado para produção de alvos com a especificação para produção de Mo-99 no Reator Multipropósito Brasileiro (RMB). / At this work, the manufacturing parameters of uranium aluminide dispersion targets (UAlx-Al) were defined applying the picture-frame technique, traditionally adopted to manufacture fuel plates used in research reactors. The use of dilatometric and X-ray analysis supported the development of a thermomechanical processing to control the phases present in the target meat. It was also developed a method to quantify uranium aluminides phases. An innovative method that allowed to increase the productivity of this type of target was also developed based on multicore rolling. The manufacturing process proved to be suitable for the production of targets fulfilling the specification to produce Mo-99 in the Brazilian Multipurpose Reactor.

Uma média de 80 % dos radiofármacos usados nas clínicas são marcados com 99mTc por suas propriedades físicas adequadas e fácil obtenção através de geradores de 99Mo/99mTc. A Diretoria de Radiofarmácia (DIRF) do IPEN-CNEN/SP desenvolveu um gerador cromatográfico tipo gel de MoZr com 99Mo produzido pela da reação 98Mo(n,)99Mo que ocorre no reator Nuclear IEA-R1 do IPEN-CNEN/SP. O gel é composto de molibdato de zircônio com volume de eluição de 12 mL com uma atividade de 11100 MBq (300 mCi) produzindo uma concentração radioativa de 925 MBq (25 mCi)/mL. O gerador de fissão produz uma concentração radioativa maior, de 1850 MBq (50 mCi)/mL. Pretende-se com esse trabalho desenvolver um gerador 99 Mo/99mTc tipo gel com a qual se possa eluir 99mTc obtendo-se uma concentração radioativa adequada para atender a demanda de mercado sem perder a qualidade. Foram desenvolvidos dois tipos de sistemas de concentração o único e o em série. O sistema mais adequado para o gerador de 99Mo/99mTc do tipo gel de MoZr estéril e automatizado à vácuo foi o sistema de concentração em série utilizando o cartucho Dionex 2,5 cc/QMA. O gerador de gel é eluído com 10 mL de solução de NaCl 0,1 % sendo o pertecnetato retido no cartucho aniônico QMA e eluído com 4 mL de solução de NaCl de 0,9 %. O processo dura no máximo 30 minutos. A eficiência de eluição do sistema de concentração foi de 90 %. No início de 2009 aconteceu uma crise mundial do abastecimento de 99Mo fazendo com que surgisse a necessidade do desenvolvimento de tecnologias alternativas para a produção de geradores de 99Mo/99mTc utilizando 99Mo produzido por fissão ou o desenvolvimento de um método adequado para estender a vida útil deste gerador. Os resultados deste trabalho mostraram que é possível utilizar o mesmo sistema de concentração desenvolvido para o gerador de gel, o que levará a um fator de concentração de 3 para o 99mTc eluído. / On average 80% of the radiopharmaceuticals used in Nuclear Medicine are labeled with 99mTc due to its physical properties and easy attainment through of 99Mo/99mTc generators. The Directory of Radiopharmacy (DIRF) of IPEN-CNEN/SP developed a gel type chromatographic generator of MoZr with 99Mo produced by 98Mo(n,)99Mo reaction that occurs at the IEA-R1 Nuclear Reactor. The gel is composed of zirconium molibdate with elution volume of 12 mL with an activity of 11100 MBq (300 mCi) producing a radioactive concentration of 925 MBq (25 mCi)/mL. The fission generator gives a higher radioactive concentration around 1850 MBq (50 mCi)/mL. The aim of this work is to study a system of post-elution concentration of 99mTc for the attainment of a high enough radioactive concentration to meet the demands of the market, with a proved quality. Two types of systems of post-elution concentration were developed: the single and the tandem. The most appropriate system for the gel generator of 99Mo/99mTc, being at the same time sterile and vacuum automated, was the tandem system using Dionex 2.5 cc/QMA cartridges. The gel generator is eluted with 10 mL of solution of 0.1% NaCl and the pertechnetate anion is retained in the QMA cartridge and further eluted with 4 mL of saline. The process takes no more than 30 minutes. The elution efficiency of the system of concentration was 90 %. At the beginning of 2009 a global crisis in the supply of 99Mo took place making it necessary the development of alternative technologies for the production of 99Mo/99mTc generators using fission produced 99Mo and the development of an appropriate method to extend the useful life of this generator. The results of this study showed that the same system developed for the post- concentration of the gel generator can be employed for the fission generator, using the tandem system, giving a concentration factor of 3 for the elution of 99mTc.

Uma média de 80 % dos radiofármacos usados nas clínicas são marcados com 99mTc por suas propriedades físicas adequadas e fácil obtenção através de geradores de 99Mo/99mTc. A Diretoria de Radiofarmácia (DIRF) do IPEN-CNEN/SP desenvolveu um gerador cromatográfico tipo gel de MoZr com 99Mo produzido pela da reação 98Mo(n,)99Mo que ocorre no reator Nuclear IEA-R1 do IPEN-CNEN/SP. O gel é composto de molibdato de zircônio com volume de eluição de 12 mL com uma atividade de 11100 MBq (300 mCi) produzindo uma concentração radioativa de 925 MBq (25 mCi)/mL. O gerador de fissão produz uma concentração radioativa maior, de 1850 MBq (50 mCi)/mL. Pretende-se com esse trabalho desenvolver um gerador 99 Mo/99mTc tipo gel com a qual se possa eluir 99mTc obtendo-se uma concentração radioativa adequada para atender a demanda de mercado sem perder a qualidade. Foram desenvolvidos dois tipos de sistemas de concentração o único e o em série. O sistema mais adequado para o gerador de 99Mo/99mTc do tipo gel de MoZr estéril e automatizado à vácuo foi o sistema de concentração em série utilizando o cartucho Dionex 2,5 cc/QMA. O gerador de gel é eluído com 10 mL de solução de NaCl 0,1 % sendo o pertecnetato retido no cartucho aniônico QMA e eluído com 4 mL de solução de NaCl de 0,9 %. O processo dura no máximo 30 minutos. A eficiência de eluição do sistema de concentração foi de 90 %. No início de 2009 aconteceu uma crise mundial do abastecimento de 99Mo fazendo com que surgisse a necessidade do desenvolvimento de tecnologias alternativas para a produção de geradores de 99Mo/99mTc utilizando 99Mo produzido por fissão ou o desenvolvimento de um método adequado para estender a vida útil deste gerador. Os resultados deste trabalho mostraram que é possível utilizar o mesmo sistema de concentração desenvolvido para o gerador de gel, o que levará a um fator de concentração de 3 para o 99mTc eluído. / On average 80% of the radiopharmaceuticals used in Nuclear Medicine are labeled with 99mTc due to its physical properties and easy attainment through of 99Mo/99mTc generators. The Directory of Radiopharmacy (DIRF) of IPEN-CNEN/SP developed a gel type chromatographic generator of MoZr with 99Mo produced by 98Mo(n,)99Mo reaction that occurs at the IEA-R1 Nuclear Reactor. The gel is composed of zirconium molibdate with elution volume of 12 mL with an activity of 11100 MBq (300 mCi) producing a radioactive concentration of 925 MBq (25 mCi)/mL. The fission generator gives a higher radioactive concentration around 1850 MBq (50 mCi)/mL. The aim of this work is to study a system of post-elution concentration of 99mTc for the attainment of a high enough radioactive concentration to meet the demands of the market, with a proved quality. Two types of systems of post-elution concentration were developed: the single and the tandem. The most appropriate system for the gel generator of 99Mo/99mTc, being at the same time sterile and vacuum automated, was the tandem system using Dionex 2.5 cc/QMA cartridges. The gel generator is eluted with 10 mL of solution of 0.1% NaCl and the pertechnetate anion is retained in the QMA cartridge and further eluted with 4 mL of saline. The process takes no more than 30 minutes. The elution efficiency of the system of concentration was 90 %. At the beginning of 2009 a global crisis in the supply of 99Mo took place making it necessary the development of alternative technologies for the production of 99Mo/99mTc generators using fission produced 99Mo and the development of an appropriate method to extend the useful life of this generator. The results of this study showed that the same system developed for the post- concentration of the gel generator can be employed for the fission generator, using the tandem system, giving a concentration factor of 3 for the elution of 99mTc.

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In the field of nuclear medicine, radioisotopes are used for applications such as diagnostic imag- ing, treatment, and equipment sterilization. The most commonly used radioisotope in medicine is technetium-99m (Tc-99m). It is used in 80% of all nuclear medicine procedures. Its parent isotope is molybdenum-99 (Mo-99). NRU, which is now closed, formerly produced 40% of the worlds demand for Mo-99. The production capacity of this reactor has been supplemented by a network of cyclotrons and a modified research reactor. This study aims to provide an alternative means of production for Mo-99, as well as other radioisotopes by modifying the center pin of a standard 37-element bundle of a CANDU reactor. The neutron transport code DRAGON, and the neutron diffusion code DONJON were used to model a CANDU-9 reactor. The lowest, median, and highest power channels were chosen as candi- dates for the modified bundles. It was found that the reactor parameters were altered by a negligible amount when any one channel was used to house the modified bundles. Significant quantities of the radioisotope lutetium-177 as well as the generating isotopes of the alpha-emitting radioisotopes lead- 212/bismuth-212, and radium-223 were produced. However, only minute amounts of molybdenum-99, and the generating isotope of bismuth-213 were produced. / Thesis / Master of Applied Science (MASc)