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Origine et comportement des composés hydrocarbonés non méthaniques (HCMN) en zone rurale / Origin and behaviour of non-methane hydrocarbons (NMHC) in rural area

Sauvage, Stéphane 15 December 2008 (has links)
Les composés hydrocarbonés non méthaniques (HCNM) jouent un rôle prépondérant dans la chimie de l'atmosphère puisqu'ils interviennent en tant que précurseurs de la formation de polluants secondaires comme l'ozone ou les aérosols organiques secondaires. Disposant d'une base de données conséquente de mesures systématiques de 46 HCNM sur trois sites du dispositif de Mesure des Retombées Atmosphériques (MERA), la démarche de recherche a combiné trois approches complémentaires: (1) l'analyse descriptive uni-variée et bi-variée pour une étude spatio-temporelle des teneurs, (2) l'application du modèle sources-récepteur PMF (Positive Matrix Factorization) pour identifier les signatures des sources et déterminer leur contribution, (3) l'adaptation du modéle récepteur orienté CF (Concentration Fields) visant à localiser les principales zones d'influence ayant un impact sur les sites étudiés. Cinq profils de sources communs aux trois sites ont été identifiés: les profils « chauffage résidentiel », « échappement automobile », « évaporation de carburants », « biogénique » et « sources lointaines ». Les contributions relatives de ces sources aux teneurs en HCNM sont cohérentes avec les donnée d'inventaire d'émissions et avec les résultats d'autres travaux. La contribution de ces profils de sources à la formation d'ozone montre que la part du profil biogénique tend à augmenter significativement alors que celles des protils anthropiques diminuent. De grandes zones urbaines (le Sud de l'Allemagne et dans une moindre mesure le Nord de l'Italie) ont pu être identifiées comme potentiellement à l'origine des HCNM anthropiques mesure sur les trois sites de fond français. / Non-methane hydrocarbons (HCNM) play a key role in atmosphere chemistry as precursors of secondary pollutants formation like ozone or secondary organic aerosols. This works presents the analysis of an important datas et of 46 HCNM measured in three rural sites belonging to the French network (MERA). Statistical tools are used and adapted in order to study the spatial and temporal behaviour ofthese species in rural area. The research approach combined three steps: (1) univariate and bivariate analysis to a spatial and a temporal studies of the concentrations, (2) the used of the source receptor model PMF (Positive Matrix Factorization) to identity and apport ion the source of HCNM in rural area, (3) the adaptation of the oriented receptor model CF (Concentration Fields) in order to localise the main areas which influence the studied sites. Five common profiles have been identified for the three sites: "residential heating", "vehicle exhaust"; "fuel evaporation", "biogenic", and "remote sources". The relative contributions are in good accordance with the emissions inventory data and with results of other studies. These contributions allowed distinguishing local and remote influences. The ozone formation contributions of the modelled factors show that biogenic sources trend to significantly increase while anthropogenic sources decrease. That may explain that background levels of ozone do not decrease in Europe despite the anthropogenic emission reduction. Large urban areas (South of Germany and North of Italy) have been identitied as potentially at the origin of anthropogenic NMHC measured on the three French sites
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Identification des déterminants de la concentration en polluants organiques gazeux dans le bassin méditerranéen Est / Identification of determinants of gaseous organic pollutant concentration in the eastern mediterranean basin

Debevec, Cécile 11 December 2017 (has links)
Les composés organiques volatils (COV) jouent un rôle majeur au sein du système atmosphérique en tant que précurseurs d’ozone troposphérique et d’aérosols organiques (AO) secondaires. En région méditerranéenne, les concentrations en polluants particulaires et gazeux sont généralement plus élevées que dans la plupart des régions d’Europe continentale, en particulier en période estivale. Cependant, la pollution de l’air dans cette région reste difficile à caractériser en raison d’un manque de mesures atmosphériques. Cette thèse permet de mieux comprendre les sources et le devenir des COV en région méditerranéenne orientale. Lors de la campagne de mesure intensive de Mars 2015 réalisée sur un site de fond chypriote, des mesures en continu d’un grand nombre de COV ont permis d’évaluer leurs teneurs, de mieux comprendre leurs principales sources dans la région et de décrire leurs variabilités et leurs origines potentielles. Une analyse factorielle a montré que les sources biogéniques et la pollution de fond régionale étaient les plus importants contributeurs aux concentrations en COV observées sur ce site. Bénéficiant de mesures d’AO en continu, un parallèle entre la composition en aérosol organique et la phase gazeuse a été réalisé. Les interactions des COV biogéniques avec des composés anthropiques peuvent influencer la formation et la croissance de nouvelles particules, induisant un renforcement de la fraction d’AO secondaire. Finalement, des mesures en continu de COV primaires ont été effectuées de Janvier 2015 à Février 2016 afin de mieux caractériser la variation saisonnière des COV et de leurs sources affectant la région méditerranéenne orientale. / Volatile organic compounds (VOCs) play a key role within the atmospheric system acting as precursors of ozone and secondary organic aerosols (OA). In the Mediterranean region, particulate and gaseous concentrations are usually higher than in most continental European regions especially during summertime. However, air pollution in this region remains difficult to characterize because of a lack of atmospheric measurements. This thesis provides a better understanding of the sources and fate of VOCs in the Eastern Mediterranean region. During the intensive field campaign held in March 2015 at a background site of Cyprus, real-time measurements of a large number of VOCs have been performed, allowing the evaluation of their concentration levels in ambient air, improving the understanding of their major sources in the area, and describing their variabilities and their potential origins. A factorial analysis (PMF) showed that the local biogenic sources and the regional background were found to be the largest contributors to the VOC concentrations observed at this site. Benefiting from real-time OA measurements, a parallel between organic aerosol and gas phase composition was conducted. Biogenic VOC interactions with anthropogenic compounds can influence formation and growth of newly particles, inducing a reinforcement of secondary OA fraction. Finally, on-line measurements of primary VOCs were performed from January 2015 to February 2016 to provide a better characterization of the seasonal variation in VOCs and their sources impacting the Eastern Mediterranean region.
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Propriétés physico-chimiques, optiques et identification des sources des aérosols en Afrique de l’Ouest / Physico-chemical, optical properties and source apportionment of aerosols in West Africa

Rivellini, Laura-Hélèna 12 December 2017 (has links)
Ce travail de thèse a consisté à étudier la nature chimique, les origines, ainsi que les propriétés des aérosols en Afrique de l’Ouest. Nous avons en particulier recherché les liens entre la composition chimique des particules fines en surface et les propriétés optiques des aérosols. Notre étude s’est appuyée sur les mesures effectuées au cours de la campagne de terrain SHADOW sur le site de M’Bour (Sénégal) durant deux périodes d’observations intensives : mars à juin 2015 (POI-1) et novembre 2015 à janvier 2016 (POI-2). Un dispositif instrumental permettant une caractérisation chimique en ligne et à haute résolution temporelle des aérosols submicroniques (TEOM-FDMS, ACSM, aéthalomètre) a été mis en place, en parallèle d’instruments de mesure des propriétés optiques des aérosols en surface (aéthalomètre, néphélomètre) et sur la colonne atmosphérique par télédétection (photomètre, Lidar). Les données météorologiques couplées à différents outils statistiques ont permis de classer les espèces ayant une contribution locale et/ou régionale, et d’identifier les zones sources à l’origine des fortes concentrations. La modélisation sources-récepteur (PMF) a permis une analyse approfondie de la fraction organique des PM1, mettant en évidence une photochimie très active et l’influence d’activités anthropiques spécifiques (incinération de déchets, fumage de poisson). Nous avons pu caractériser, selon la saison, les types d’aérosols contribuant majoritairement à l’extinction des particules fines mesurée en surface à M’Bour, ainsi que mettre en évidence les liens/différences entre mesures de télédétection et propriétés chimiques/optiques des particules fines au cours des deux POI. / The aim of this thesis consists in studying the chemical nature, the origins as well as the optical properties of aerosols in West Africa. We focused on establishing the links between the chemical composition of fine particles at surface and aerosols optical properties. Our study is based on measurements acquired during the SHADOW field campaign, implemented on the M’Bour (Senegal) site during two intensive observation periods: March to June 2015 (IOP-1) and November 2015 to January 2016 (IOP-2). For this purpose, an instrumentation allowing online chemical characterization of surface PM1 (ACSM, TEOM-FDMS, aethalometer), at high time resolution, was implemented in parallel with instruments measuring aerosols optical properties at surface (aethalometer, nephelometer) and along the atmospheric column by remote sensing (Lidar, photometer). The coupling of meteorological data with statistical tools allowed determining the local and/or regional contribution of the different species, and identifying the source areas responsible for the high concentrations observed on site. The source receptor model (PM) allowed to further investigate the submicronic organic fraction, highlighting a fast photochemistry and the influence of specific anthropogenic activities (waste burning, fish smoking). We were also able to characterize, per season, the type of aerosols contributing to the fine particle extinction measured at surface, as well as to show links/differences between remote sensing and surface chemical/optical properties of fines particles during the two IOP.

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