Dans le domaine de l’électronique organique comprenant les cellules photovoltaïques (OPV), les diodes électroluminescentes (OLED) et les transistors à effet de champ (OFET), l’intérêt pour des matériaux ambipolaires a fortement augmenté au cours de ces dernières années.Dans ce contexte, nous nous sommes intéressés au cours de cette thèse au design et à la préparation de différentes architectures semi-conductrices auto-organisées avec lesquelles il serait possible d’injecter et de transporter à la fois les trous et les électrons. Notre approche est basée sur des matériaux cristaux liquide (LC) incorporant différents types de systèmes électron-donneurs (p-type) ou électron-accepteurs (n-type) dans une architecture moléculaire ou macromoléculaire unique. Ainsi, nous avons synthétisé et caractérisé différentes séries de semi-conducteurs organiques tels que des diades discotiques LC donneur-σ-accepteur, des diades calamitiques LC donneur-σ-accepteur, et des polymères en peigne LC donneur-σ-accepteur portant des groupements latéraux discotiques. Leurs comportement thermiques, leurs propriétés optiques et électroniques, leurs propriétés d’auto-organisation en volume et en film mince, ainsi que leurs propriétés de transport de charge sont présentées et discutés.Ces études ont montré que tous ces matériaux présentent des propriétés liquide-cristallines en s’auto-organisant selon différentes structures telles que des organisations colonnaires, lamellaires et lamello-colonnaires. Plus particulièrement, ces matériaux montrent une nano-ségrégation spontanée en volume des fragments de type p et de type n, formant des chemins bien distincts pour chaque type de porteurs de charge, ces résultats étant bien mis en évidence par les premières mesures de transport de charge ambipolaire observées par temps de vol et en configuration transistor à effet de champs. / In the general field of organic electronics, including Organic Photovoltaic (OPV), Organic Light-Emitting Diode (OLED) and Organic Field-Effect Transistor (OFET), the interest for the ambipolar organic materials have increased remarkably during the recent years.In this context, we were interested, in this present work, in designing and preparing different new self-organized semiconducting architectures in which it could be possible to inject and transport both holes and electrons. Our approach is based on liquid crystalline (LC) materials incorporating different kinds of electron-donor (p-type) and electron acceptor (n-type) π-conjugated systems in a unique molecular or macromolecular architecture. Thus, we synthesized and characterized different series of organic semiconductors such as donor-σ-acceptor discotic LC dyads and triads, donor-σ-acceptor calamitic LC dyads, and donor-σ-acceptor side-chain LC polymers bearing discotic side-groups. Their thermal behaviors, optical and electronic properties, self-organization properties both in bulk and in thin films, and finally charge transport properties are presented and discussed.Based on different characterization techniques, we demonstrated that all these series of materials present liquid crystalline properties in self-organizing in different structure such as columnar, lamellar, and lamella-columnar organizations. More particularly, these materials exhibit spontaneous nanosegregation of p-type and n-type entities in bulk, leading to well defined distinct conductive channels for each type of charge carriers as evidenced by the preliminary ambipolar charge transport properties observed by Time-of-flight and Field effect transistor measurements.