Depuis leur d��couverte dans les ann��es 90, les mol��cules-aimants constituent une classe de mat��riaux magn��tiques qui a attir�� l'attention du fait de leur bistabilit�� magn��tique. Ces syst��mes donnent l'espoir formidable de pouvoir stocker un bit d'information �� l'��chelle mol��culaire. Ainsi, leur organisation dans des r��seaux est devenue un enjeu essentiel en vue de leur int��gration dans des dispositifs. Lors de cette th��se, l'organisation contr��l��e de ces mol��cules par chimie de coordination en utilisant diff��rents connecteurs s'est r��v��l��e ��tre une strat��gie de choix. Le chapitre I pr��sente une approche th��orique de ce projet de recherche. Dans ce chapitre, les propri��t��s de mol��cules-aimants, cha��nes-aimants, conversion de spin et transfert d'��lectron sont d��crits et discut��s. Le chapitre II contient la bibliographie pertinente sur les r��seaux de coordination �� base de mol��cules-aimants et les syst��mes photoactifs bim��talliques cont��nant des groupements cyanures. Le chapitre III pr��sente l'organisation de mol��culesaimants [Mn4] en r��seaux 1D et 2D par des liens diamagn��tiques (ions chlorures) ou des liens paramagn��tiques contenant des ions m��talliques (NiII, MnII et CuII). Les ��tudes physiques (cristallographie par rayons X, mesures magn��tiques et de chaleurs sp��cifiques) et des analyses th��oriques sur ces nouveaux r��seaux ont montr�� des propri��t��s magn��tiques am��lior��es par rapport �� la mol��cule-aimant [Mn4] isol��e. Dans le chapitre IV, nous avons pr��par�� de nouveaux connecteurs commutables pour in fine concevoir des r��seaux de mol��cules-aimants photomagn��tiques. Une approche " building-block " a ��t�� utilis��e pour obtenir un compos�� binucl��aire de Fe et Co. Des ��tudes spectroscopiques, ��lectrochimiques et magn��tiques ont ��t�� effectu��es et ont r��v��l�� sans ambigu��t�� une conversion de spin thermo-induite �� l'��tat solide, et un transfert d'��lectron intramol��culaire assist�� par protonation contr��l��e en solution, accompagn��s de changements optiques et magn��tiques. Pour la premi��re fois, ce nouveau complexe montre deux processus de commutation distincts selon son ��tat physique et le stimulus externe utilis��.