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Importance de la réactivité thermique au sein d'analogues de glaces interstellaires pour la formation de molécules complexes. / Importance of thermal reactivity in interstellar ice analogue for the formation of complex organics molecules

Vinogradoff, Vassilissa 27 September 2013 (has links)
Dans le milieu interstellaire (MIS) les grains de poussière jouent un rôle très important pour la chimie au sein des nuages moléculaires offrant une surface froide sur laquelle les atomes et molécules de la phase gazeuse vont s'accréter, formant un manteau de glace. Les nuages moléculaires sont caractérisés par des basses températures (10-50 K) et sont le lieu de formation des étoiles. Après effondrement gravitationnel du nuage suite à une trop forte densité en son sein, celui-ci devient le lieu de formation d'une nouvelle étoile. L'enveloppe autour de l'étoile évolue en disque dans lequel pourra se former des planètes, astéroïdes, comètes et autres objets d'un système planétaire. Durant cette formation stellaire, les glaces interstellaires (et les molécules qu'elles contiennent) sont alors soumises à plusieurs processus énergétiques (cycle de réchauffement, irradiations par des photons UV ou des particules chargées) qui vont affecter leurs compositions chimiques et finalement augmenter la complexité moléculaire avant leur incorporation dans les différentes objets du futur système planétaire. En laboratoire, afin de mieux comprendre l'évolution des molécules, composantes des glaces, nous avons développé une nouvelle approche qui consiste à réaliser des analogues "spécifiques" auxquels un seul processus énergétique à la fois est appliqué. Nous avons alors montré l'importance de l'effet thermique longtemps négligé pour la formation de molécules organiques complexes, montrant plusieurs implications astrophysiques et exobiologiques. Nos études permettent une meilleure compréhension des processus chimiques qui ont lieu dans la phase solide du MIS. / Dust grains in the interstellar medium (ISM) play an important role in dense molecular clouds chemistry in providing a surface (catalyst) upon which atoms and molecules can freeze out, forming icy mantles. Dense molecular clouds are characterized by low temperature (10-50 K) and represent the birth sites of stars. After a gravitational breakdown, a part of the dense molecular cloud collapses toward the formation of star and subsequently a protoplanetary disk from which planets, asteroids and comets will appear. During this evolution, interstellar organic material inside ices undergoes different range of chemical alterations (thermal cycling process, ultraviolet photons, cosmic rays irradiation) hence increasing the molecular complexity before their incorporation inside precometary ices. In laboratory, in order to better understand the evolution of molecules in interstellar ices, we developed a new approach by making "specifics" interstellar ices analogues submitted to one energetic process at time. Consequently we showed the importance of thermal reactivity (neglected effect for long time) for the formation of complexes organics molecules (HMT, trimers, aminoalcools) which are more refractory compounds than water. Our works have many implications in astrophysics since we gave crucial informations on the chemical processes that are happening in solid phase chemistry of the ISM, and on the formation of news molecules which could be incorporated in parent's body of meteorites/comets. We also show some Exobiological implications particularly for the formations of amino acids in the ISM.
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Spectroscopie millimétrique et submillimétrique des premiers états de vibration du butyronitrile et applications à la radioastronomie / Millimeter and submillimeter wave spectroscopy of low-lying vibrational states of normal-propyl cyanide and applications to radio astronomy

Liu, Delong 18 December 2018 (has links)
Les spectres de rotation de anti- et gauche-normal-butyronitrile, mesurés au laboratoire jusqu'à 506 GHz ont été analysés pour obtenir un jeu de paramètres moléculaires précis pour l'état fondamental de vibration et cinq vibrations de faible énergie de chaque conformère. L'objectif est de pouvoir fournir les meilleures prévisions possibles pour la radioastronomie. Un total d'environ 15000 raies a été utilisé pour l'analyse. Des paramètres améliorés ont été déterminés pour v30 = 1, v30 = 2, v18 = 1, v29 = 1, pour le conformère anti, et v30 = 1, v30 = 2, v28 = 1, v29 = 1, pour le conformère gauche. Des paramètres ont été déterminés pour la première fois pour v18 = v30 = 1 du conformère anti et v29 = v30 = 1 du conformère gauche. Des preuves ont été trouvées pour un couplage des vibrations pour certains transitions supérieures à 380 GHz. Le couplage entre v18 = 1 et v30 = 2 du conformère anti a été bien caractérisé. Certaines raies montrent aussi un dédoublement dû à la rotation interne qui ne devrait pas être résolu dans les spectres astronomiques. / Laboratory measured rotational spectra of anti- and gauche-normal-propyl cyanide up to 506 GHz have been analyzed to obtain a precise set of molecular parameters for the ground state and five low-lying vibrational states of each conformer. The objective is to be able to make best possible predictions for radio-astronomy. In total around 15000 lines have been included in the analysis. Improved parameters have been determined for v30 = 1, v30 = 2, v18 = 1, v29 = 1, for the anti conformer, and v30 = 1, v30 = 2, v28 = 1, v29 = 1, for the gauche conformer. Parameters are derived for the first time for v18 = v30 = 1 of the anti conformer and v29 = v30 = 1 of the gauche conformer. Evidence has been found for vibrational coupling for some transitions above 380 GHz. The coupling between v18 = 1 and v30 = 2 of the anti conformer has been well characterized. Internal rotation splitting is also observed but not expected to be resolved in astronomical spectra.
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Insights into Carbonaceous Chondrites: A Mass Spectrometry Study on Bulk, Soluble, and Insoluble Organic Matter

Mehmed, Sebastian January 2024 (has links)
This study presents an analysis of the organic matter in meteorites, particularly carbonaceous chondrites (CCs), using advanced experimental techniques such as Two-step laser desorption laser ionization mass spectrometry (L2MS-oTOF) and Atmospheric Pressure Photoionization-Orbitrap (APPI-Orbitrap). The analysis focuses on the molecular complexity of both soluble (SOM) and insoluble (IOM) organic matter as well as the bulk rock and identifying and classifying different molecular families to understand the chemical composition of the meteorites. A new software tool, SpectraC, was developed to aid in analysing and comparing mass spectra from multiple meteorite samples simultaneously. The findings of the study reveal the complex chemical composition of meteorites, with condensed aromatics dominating most samples, and highlight the importance of using multiple techniques for a more complete understanding of the sample’s contents. This research lays the foundation for future work in astrochemistry, including the development of a state-of-the-art analytical tool and further exploration of the organic matter in meteorites. / Cette étude présente une analyse de la matière organique dans les météorites, en particulier les chondrites carbonées (CC), en utilisant des techniques expérimentales avancées telles que la spectrométrie de masse à ionisation laser par désorption en deux étapes (L2MS-oTOF) et l’ionisation photochimique à pression atmosphérique-Orbitrap  (APPI-Orbitrap). L’analyse se concentre sur la complexité moléculaire de la matière organique soluble (SOM) et insoluble (IOM) ainsi que sur la roche globale, et identifie et classe différentes familles moléculaires pour comprendre la composition chimique des météorites. Un nouvel outil logiciel, SpectraC, a été développé pour aider à analyser et comparer les spectres de masse de plusieurs échantillons de météorites simultanément. Les résultats de l’étude révèlent la composition chimique complexe des météorites, avec une domination des aromatiques condensés dans la plupart des échantillons, et mettent en évidence l’importance d’utiliser plusieurs techniques pour une compréhension plus complète du contenu des échantillons. Cette recherche pose les bases des travaux futurs en astrochimie, y compris le développement d’outils analytiques de pointe et l’exploration plus poussée de la matière organique dans les météorites.

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