L'objectif de la présente thèse et de développer un cadre d'étude et de simulation apte à prédire les propriétés effectives de diffusion dans les matériaux cimentaires saturés. Le principe suivi, fondé sur les approches multi-échelles séquencées, permettra de modéliser chaque échelle d'intérêt, depuis le gel des C-S-H, jusqu'au matériau béton, et ainsi via des simulations de prédire les coefficients de diffusion effectifs.Le cadre d'étude est donc fondé sur les points clés suivant :- Des morphologies de type "matrice - inclusion" sont générées via des excursions de champs aléatoires corrélés tri-dimensionnels. Cette approche, combinée avec quelques opérations morphologiques, permet la génération de morphologies inclusionnaires 3D suivant des distributions de tailles imposées. Il est ensuite possible de faire évoluer ces morphologies, depuis un état initial, en fonction d'un modèle prescrit (par exemple en termes de fraction volumiques), via le seuil de l'excursion.- Les cibles morphologiques de chaque échelle considérées tentent de refléter les résultats expérimentaux et modèles les plus communément admis. En supplément, à l'échelle de la pâte de ciment, un modèle "simple" d'hydratation est développé afin de prédire l'évolution de celle-ci dans le temps en termes de fractions volumiques. Le choix a été fait d'utiliser pour fondement un modèle simple (Jennings & Tennis), incorporant des paramètres essentiels, tels que la composition minéralogique du ciment ou le rapport e/c. Des modifications mineures ont été apporté au modèle, afin de prendre en compte de récents résultats expérimentaux, concernant principalement la fin de l'hydratation ainsi que sa cinétique.- Le cadre d'homogénéisation a été construit pour être utilisable à toutes les échelles considérées, et il permet ainsi de prédire les propriétés effectives de diffusion avec des considération énergétiques d'équivalence entre échelles. De façon analogue à la théorie de Hill pour l'élasticité, le cadre d'étude assure une séparation d'échelle cohérente vis-à-vis des propriétés effectives de diffusion.- Enfin, d'un point de vue numérique, les simulations utilisent les méthodes E-FEM, couplées à l'utilisation de maillages non-adaptés sur lesquels les morphologies sont "projetées". De cette façon, les discontinuités géométriques (discontinuité de propriétés matériaux) sont sont assurés par les élément finis enrichis, et ne requièrent pas d'éléments joint, ou de "moyennage" de propriétés.Les résultats de chaque échelle sont utilisés comme paramètres d'entrés pour les échelles suivantes. Depuis l'échelle des hydrates (C-S-H), jusqu'à l'échelle du béton, les coefficients de diffusion effectifs sont ainsi estimés. / The aim of the present Ph.D. is to develop a methodology and a simulation framework able to predict as accurately as possible effective properties regarding diffusion in saturated cement based materials. A sequenced multiscale framework is developed to perform numerical homogenization on diffusive properties, and thus predict effective properties. The general outline is to model every scale in concrete-like materials, from the C-S-H gel, to the concrete scale, and with the help of a proper framework, be able to predict effective properties. The methodology relies on the following key points for every considered scale :- Inclusion-matrix like morphologies are generated through level set methods applied to multi-dimensional correlated random fields. This approach, together with few morphological operations allows to generate 3D morphologies with given particle size distributions (PSD), or pore size distributions. Then, it is also possible, from the initial state, to make those morphologies evolve according to any descriptive model (e.g. in terms of volume fraction), via the level set.- The morphological description of each scale is chosen according to the most acknowledged experimentations and models. In addition, at the cement paste scale, a hydration model was developed to predict the evolution of the cement paste through time, in terms of volume fractions. The choice was made to keep a simple model (Jennings & Tennis), with few but essential input parameters (mineral cement composition, w/c ratio, PSD). It has only been modified to include recent experimental results, such as the maximal hydration degree, or the hydration rates.- The upscaling framework was built to suit every considered scale, and allows to assess effective properties based on energy conservation principles. Similar to Hill's theory for elasticity, the framework is build to ensure to proper scale separation regarding effective diffusion coefficients.- Lastely, the numerical context is based on E-FEM techniques, which allows to use unstructured meshes, on which the morphologies are projected. This way, any material discontinuity in dealt within the FE, and thus does not require averaging properties, or joint elements. Results from every scale will be used as inputs at the higher scales, and effective diffusion coefficients are thus estimated.