Du fait de leur compacité, leur robustesse et leur faible coût, les microlasers impulsionnels nanosecondes constituent des sources particulièrement attractives pour de nombreux systèmes de détection et d'analyse, en particulier les cytomètres en flux ou les dispositifs pour la spectroscopie CARS (Coherent Raman Anti Stokes Scattering). Cependant, ces applications nécessitent des performances améliorées en ce qui concerne la gigue temporelle et la cadence de répétition accessible. Dans sa première partie, cette thèse propose des solutions originales pour atteindre les performances requises à partir de microlasers passivement déclenchés, grâce à la mise en oeuvre d'une cavité hybride couplée, pompée par une onde modulée en intensité. Une cadence de répétition supérieure à 30 kHz avec une gigue demeurant inférieure à 200 ns est atteinte. Le potentiel de microlasers à fibres déclenchés par modulation du gain pour monter en cadence est aussi évalué, montrant que des impulsions à faible gigue, à une cadence de plus de 2 MHz peuvent être produites. Enfin, la dernière partie est consacrée à la mise au point et à l'exploitation d'un nouveau système de spectroscopie CARS assisté par une excitation électrique haute tension. Ce dispositif, réalisé à partir d'un microlaser amplifié, permet de s'affranchir du bruit de fond non résonnant des mesures et de réaliser une analyse spectroscopique fine de la réponse de différents milieux d'intérêt sous champ continu ou impulsionnel, pouvant conduire à une nouvelle méthode de microdosimétrie de champ. Diverses applications, dont la granulométrie à l'échelle micro ou nanométrique ou l'identification de marqueurs pour la biologie, sont démontrées. / Thanks to their compactness, robustness and low cost, pulsed nanosecond microlasers are particularly attractive sources for different detection and analysis systems, particularly flow cytometers or devices for CARS (Coherent Anti Raman Stokes Scattering) spectroscopy. However, these applications require reduced time jitter and increased repetition rate. The first part of this thesis proposes novel solutions to achieve the required performance from passively Q-switched microlasers, which are based on an hybrid coupled-cavity and intensitymodulated pump wave. A repetition rate greater than 30 kHz with jitter remaining lower than 200 ns is reached. Pulsed fiber microlasers operating by gain switching are also studied, showing that pulses with low timing jitter, at a repetition rate of more than 2 MHz can be obtained. The last part is devoted to the development and the implementation of a new system of CARS spectroscopy assisted by a high-voltage electrical stimulation. This device, based on an amplified microlaser, allows to substract the non-resonant background noise in the measurements. Thus, a fine spectroscopic analysis of the response of different environments of interest in continuous or pulsed field can be achieved. It may lead to a new method for field microdosimetry. Various applications, including granulometry at the micro or nanometric scale and the identification of markers for biology, are shown.

La technique de spectroscopie basée sur la diffusion Raman Stokes spontanée est un procédé standard employé dans de nombreux domaines allant de la thermodynamique à la médecine, en passant par la science des matériaux. À la faveur d'un échange d'énergie inélastique, elle permet de déterminer les fréquences des vibrations moléculaires présentes dans un objet. On peut ainsi remonter à l'identification des molécules et ainsi caractériser l'objet d'étude sans utiliser de marqueur spécifique. Cette méthode est néanmoins affligée de défauts. Outre la présence d'un signal de fluorescence qui peut submerger la réponse Raman, le désavantage majeur est le long temps d'exposition que requière cette technique. Dans le cas d'étude d'échantillon biologique, cela proscris son usage pour des mesures de microspectroscopie : la cartographie spectrale d'objet microscopique. Afin de pallier ce problème, de nouvelles techniques ont été développées. C'est le cas de la spectroscopie employant la diffusion Raman anti-Stokes Cohérente (ou CARS pour Coherent Anti-Stokes Raman Scattering). Du fait de sa cohérence et de sa directivité le signal anti-Stokes affiche une intensité 10^5 to 10^6 fois plus importante que dans le cas de la diffusion Raman spontanée, ce qui permet alors d'abaisser le temps d'exposition à un niveau tolérable pour les objets biologiques lors d'une mesure de microspectroscopie. De plus, le caractère anti-Stokes du signal l'épargne de la contribution de la fluorescence. Pourtant, un défaut majeur limite encore l'utilisation de cette technique : le bruit de fond non résonant. Ce phénomène peut diminuer, voir noyer la contribution résonante qui porte l'information. Cette thèse a permis le développement de techniques CARS autorisant une réduction du bruit de fond non résonant. Pour ce faire un dispositif de spectroscopie CARS multiplex (M-CARS) en configuration copropagative a été construit. Ses capacités sont illustrées par des mesures spectrales d'échantillons minéral, végétal et biologique. À partir de ce système, il a été établi une méthode innovante permettant de discriminer le signal résonant du bruit non résonant en utilisant un champ électrique continu. Il est aussi démontré la mise en place d'un procédé qui a permis de mener la première mesure de microspectroscopie M-CARS en configuration contrapropagative sur un échantillon biologique. Cette configuration limite la collecte du signal à l'objet d'étude, empêchant ainsi l'acquisition du signal résonant et non résonant issu du solvant, principal responsable du bruit de fond non résonant lors d'une mesure CARS en configuration copropagative. / The spectroscopy technique based on spontanée Raman Stokes scattering is a standard process used in many fields spanning from thermodynamic and medicine, to materials sciences. An inelastic energy exchange permits to determinate the frequency of the molecular vibrations in an object. One can identify the molecules and thus, can characterize the object of study in a label-free way. Nevertheless, this method is afflicted with faults. Beside the presence of fluorecence that can drown the Raman answer, the main drawback is the long exposition time required. In the case of biological sample, this can prohibit the use of spontaneous Raman scattering for microspectroscopy measures: the spectral mapping of microscopic objects. To avoid this problem, new techniques have been developed. It is the case of Coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) spectroscopy. Due to its coherence and its directivity, the anti-Stokes signal has an intensity 105 to 106 times greater than the spontaneous Raman scattering one. The exposition time is then reduced to a tolerable level for biological objects during microspectroscopy measures. Moreover, the anti-Stokes characteristic of the signal prevents the fluorescence contribution. However, a major fault still limits the use of this technique: the nonresonant background. This phenomenon can diminish, even overwhelm the resonant contribution carrying the information. This thesis permitted the development of CARS approaches that allow the reduction of the nonresonant background. To do so, a multiplex CARS (M-CARS) spectroscopy apparatus in a forward configuration has been built. Its abilities are illustrated with spectral measures of mineral, vegetal and biological samples. Based on this system, it has been established an innovative method that can discriminate the resonant signal from the nonresonant one thanks to a static electric field. It has been also been demonstrated the development of a process that has allowed the first M-CARS microspectroscopy measure of a biological sample in a contrapropagative configuration. This setup limits the collect of the signal to the object of study, avoiding the acquisition of the resonant and resonant signals coming from the solvent, responsible for the major part of non resonant background during a CARS measure in a forward configuration.