Thesis (MSc)--University of Stellenbosch, 2011. / Please refer to full text to view abstract.

Many essential processes and interactions on atomic and molecular scales occur at ultrafast timescales. The ability to measure and manipulate ultrashort pulses hold the key to probing and understanding these key processes that physicists, engineers, chemists and biologists study today. Measuring ultrashort pulses means that we measure both the intensity (which is a function of time) and the phase of the pulse in time. Or alternately we might measure spectrum and spectral phase (in the corresponding Fourier domain). In the early 1990's, the invention of FROG opened up the field of ultrashort measurement with it's ability to measure the complete pulse. Since then, there have been a whole host of pulse measurement techniques that have been invented to measure all sorts of ultrashort pulses. However, no variation of FROG nor any other fs pulse measurement technique, for that matter, has yet been able to completely measure arbitrary ultraweak femtosecond light pulses such as those found in nature. In this thesis, we will explore a couple of highly sensitive methods in a quest to measure ultraweak ultrashort pulses. We explore the use of Spectral Interferometry, a known sensitive technique as one possibility. We find that it has certain drawbacks that make it not necessarily suitable to tackle this problem. But in the course of our quest, we find that this technique is highly suitable for measuring 10s of picosecond-long shaped pulses. We discuss a couple of developments which make SI highly practical to use for such shaped pulse-measurements. We also develop a new technique which is a variation of FROG, based on the non-linearity of Difference Frequency Generation and Optical Parametric Amplification, which can amplify pulses as weak as a few hundred attojoules to be able to spectrally resolve them and measure the full intensity and phase of these pulses. This technique offers great potential to measure generalized ultraweak ultrashort pulses.

Au cours de ce travail expérimental, nous nous sommes intéressés aux propriétés photo-physiques d'un mutant de la protéine Fuorescente verte (Green Fluorescent Protein, GFP). Plus particulièrement, nous avons caractérisé par spectroscopie femtoseconde résolue spectralement la dynamique des états excités de ce mutant. Nous avons tout d'abord comparé les résultats obtenus avec ceux de la protéine naturelle. Cela nous a permis de montrer que la dynamique des états excités s'avère très sensible aux modifcations de l'environnement proche de la partie optiquement active de la protéine. Dans une deuxième partie qui concerne l'étude de fusion génétique fragment d'anticorps-GFP, nous avons utilisé la sensibilité offerte par la dynamique des états excités de la protéine pour caractériser l'état de repliement de l'anticorps fusionné. Une autre partie de ce travail a été consacrée à l'étude des propriétés dynamiques de certains dérivés de la coumarine dont la nature de rotors moléculaires a été évoquée dans la littérature. Nous avons montré que la dynamique des états excités ne présente pas de signatures d'un tel comportement. Parallèlement aux études dynamiques, nous avons étudié le vieillissement ou diminution du nombre de molécules fluorescentes d'un ensemble bien déterminé de GFP sous illumination continue. Cette étude a mis en évidence le fait que l'évolution temporelle du système est gouvernée par une statistique de Lévy. L'une des conséquences principales étant l'existence d'un état instable à durée de vie moyenne infnie.