Depuis les années 2000, le développement de la spectroscopie Raman à exaltation de pointe (TERS) a permis l’accès de manière extrêmement localisée aux propriétés structurales et moléculaires à la surface de la matière et à des analyses physico-chimiques combinées. La technologie TERS associe les techniques de microscopie à sonde locale - ici le microscope à force atomique (AFM) - avec le champ proche optique. Elle bénéficie en particulier de la génération, à la surface métaux nobles, de plasmons de surface à l’origine d’exaltation d’ondes électromagnétiques pouvant être confinées dans un volume sub-longueur d'onde à l'extrémité des sondes AFM-TERS. Aujourd'hui le principal verrou technologique en TERS est la conception des sondes AFM en termes de reproductibilité à échelle nanométrique, et de fabrication en série. Ce travail de thèse effectué dans le cadre d’une thèse CIFRE (HORIBA Scientific) a eu pour but de concevoir un nouveau type de sonde AFM-TERS répondant aux exigences de performances et de fabrication actuelles. Pour atteindre cet objectif, une étude de simulation numérique a conduit à proposer une nanostructuration métallique de l’extrémité d’un levier AFM, afin de conduire à une exaltation électromagnétique optimisée. Un procédé de nano- et micro-fabrication a été développé au sein de la plateforme de micro et nano-fabrication de l'IEMN, combinant lithographie électronique et optique, évaporation métallique et gravure sur wafers silicium. Il permet la réalisation en série de sondes AFM dont chaque extrémité est composée d'une nano-antenne métallique de taille sub-longueur d'onde, composée d'un nanodisque supportant un nanocône. La méthode de fabrication proposée permet un contrôle des réponses plasmoniques en termes d’amplification du champ et d’accordabilité de la résonance, qui sont la clé des performances en spectroscopie Raman à exaltation de pointe. Une étude sur l’évaporation inclinée lors du procédé de nano-fabrication développé par lithographie électronique a également été réalisé dans le but de contrôler la forme des nanoparticules – de forme conique à cylindrique avec des parois poreuses -- isolées ou en réseaux denses. Les simulations numériques suggèrent que de tels objets peuvent être des candidats potentiels pour le TERS ou le SERS (spectroscopie Raman à exaltation de surface). / Since the start of the 2000s the evolution of tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) has enabled the simultaneous measurement of localized structural, molecular, and physicochemical properties. TERS technology combines scanning probe microscopy -- atomic force microscopy (AFM) -- with near field optical microscopy. The combined technique is referred to as AFM-TERS. The technique harnesses and exploits the generation of surface plasmons on metal surfaces. These plasmons lead to the generation of confined electromagnetic waves in a sub-wavelength volume at the very tip of the AFM-TERS probe. The main technological challenge today is the design and optimization of an AFM-TERS probe having nanometer-sized dimensions -- and the controlled, reproducible batch fabrication of such structures. The objective of the work presented in this PhD thesis was to design, fabricate, and characterize a new type of AFM probe capable of bettering the current state-of-the-art performances. The PhD was carried out in collaboration with HORIBA and funded partly by a French ‘CIFRE’ grant. In order to meet these objects, comprehensive numerical modelling led to the design of an optimized metal nanostructuring having maximum electromagnetic exaltation -- placed at the extremity of a silicon-based AFM cantilever. A new combined micro and nano fabrication process was developed to achieve this -- to be performed using the existing equipment found in the IEMN cleanroom. The process encompasses techniques such as masking using electron beam (ebeam) lithography and UV photolithography, thermal evaporation of metals and ‘lift-off’ techniques, and highly-controlled dry etching of small silicon mesas structures and deep etching for MEMS cantilever releasing. The process enables the batch-fabrication manufacture of AFM-TERS probes containing matter on the millimeter scale (the silicon probe support), the micrometer scale (the silicon cantilever), and the nanometer scale (the combined metallic disk and cone having sub-wavelength dimensions). This method allows nanostructuring on the optical/plasmonic behavior of TERS probes, the key factor which will lead to higher performance in TERS. Finally, a further study concerning the inclined evaporation of metallic nanostructures via an ebeam-derived lithographic shadow mask was performed in order to control the size and shape of the nanostructuring. The study proved this approach to be feasible. Furthermore, numerical modelling of such structures suggests that they are potential original candidates for both TERS and SERS (surface-enhanced Raman spectroscopy).

Ma thèse est consacrée aux nouveaux phénomènes nano-optiques et aux dispositifs basés sur l'interaction spin-orbite de la lumière (SOI). Tout d'abord, il a été démontré un SOI uniquement piloté par le champ magnétique de la lumière permettant de diriger avec précision les ondes de surface de Bloch, offrant ainsi une nouvelle manifestation du champ magnétique optique. Ensuite, nous avons proposé et démontré le concept de nano-antenne plasmonique hélicoïdale à ondes progressives (TW-HPA), c’est-à-dire un fil hélicoïdal en or étroit alimenté optiquement par une nano-antenne dipolaire dans une configuration « end-firing ». Une telle nano-antenne a été démontrée comme la première optique de polarisation sublongueur d’onde. L’agencement de TW-HPAs à l’échelle de quelques microns a permis de convertir « à la carte » un faisceau polarisé linéairement en une distribution de faisceaux directifs présentant des polarisations différentes définies de façon déterministe par la géométrie et les dimensions des nano-antennes. Par le biais d’un couplage en champ proche de quatre nano-antennes à hélicités opposées, nous avons obtenus une optique sublongueur d’onde permettant un degré de liberté dans le contrôle de la polarisation qui est interdit avec les composants et méthodes classiques basées sur l’exploitation de matériaux biréfringents ou dichroïques, ou de métamatériaux imitant ces propriétés. / My thesis is devoted to novel nano-optical phenomena and devices based on spin-orbit interaction (SOI) of light. First, magnetic spin-locking, i.e., an SOI solely driven by the magnetic field of light, is demonstrated with Bloch surface waves. It provides a new manifestation of the magnetic light field. Then, we propose and demonstrate the concept of traveling-wave plasmonic helical antenna (TW-HPA), consisting of a narrow helical gold-coated wire non-radiatively fed with a dipolar nano-antenna. By swirling surface plasmons, the TW-HPA combines subwavelength illumination and polarization transformation. The TW-HPA is demonstrated to radiate on the subwavelength scale almost perfectly circularly polarized optical waves upon illumination with linearly polarized light. With this subwavelength plasmonic antenna, we developed strongly integrated arrays of point-light emissions of opposite handedness and tunable intensities. Finally, by coupling two couples of TW-HPAs of opposite handedness, we obtained new polarization properties so far unattainable.