En Science des colloïdes, il est fondamental de contrôler les interactions entre les particules et leur environnement pour obtenir les propriétés souhaitées. Dans ce travail de thèse, pour former des systèmes innovants, nous avons utilisé la chimie covalente réversible à l'interface particule/polymère dans deux domaines différents : les composites vitrimères et la nanocatalyse. Dans les composites, les liens réversibles permettent d'améliorer les propriétés mécaniques tout en limitant l'impact des charges sur les propriétés vitrimères des matériaux. Deux matrices vitrimères reposant sur des réactions d'échange de nature différente, la transestérification et la transimination, ont été étudiées. L'avantage du lien imine est d'être également dissociable dans certaines conditions douces, ce qui facilite le recyclage des matériaux. La réversibilité du lien imine peut aussi être exploitée pour contrôler la dispersion/agrégation de particules en solvant. Lorsqu'elles sont liées, les chaines polymères se déploient en bon solvant et confèrent aux particules une stabilisation stérique, stabilisation qui disparait lorsqu'elles sont détachées : les particules s'agrègent et peuvent être récupérées facilement. Ce concept a été développé sur un système catalytique composé de nanoparticules de palladium supportées sur des particules de silice. Les chaines greffées améliorent non seulement la dispersion des nanocatalyseurs et les taux de conversion du système catalytique, mais aussi stabilisent les nanoparticules de palladium à la surface de la silice, limitant leur lessivage et leur agrégation. L'efficacité catalytique du système est ainsi conservée sur plusieurs cycles. / The control of the interactions between particles and their environment is essential when dealing with colloids in order to reach desired properties. In this study, reversible covalent bonds were used as interfacial interactions in two systems: vitrimer composite materials and nanocatalysis in solution. The aim of this work was to develop materials which present original properties thanks to interfacial dynamic bonds. In composites, the introduction of dynamic covalent bonds between a vitrimer matrix and the fillers enables to improve mechanical properties while preserving vitrimer properties. Two vitrimer matrices based on two different exchange reactions, transesterification or transimination, have been studied. Imine bonds are reversible bonds that can dissociate in presence of water. We demonstrate that polyimine vitrimers can be reshaped and recycled under mild conditions. The reversibility of the imine bond can also be used to control the stability of a colloidal dispersion. Indeed, grafting of polymers on particles surface through reversible covalent bonds give them steric stabilization in good solvent of the chains. Dissocation of these bonds triggers detachment of the polymer chains and induces particle aggregation. This concept was applied to a catalytic system composed of palladium nanoparticles adsorbed onto silica particles. Polymer chains not only improve the dispersion of the whole catalytic system but also limit the leaching and aggregation of the palladium nanoparticles. As a consequence, the catalytic efficiency of the particles can be preserved over several cycles.

L'élaboration de méthodes de synthèse, basées sur l’utilisation d’espèces métalliques a été un sujet de tous les instances en chimie organique. Malgré l’efficacité des métaux utilisés en catalyse homogènes, leurs procédures de recyclage restent limitées. Ce pourquoi, une contrainte supplémentaire a été placée dans la conception de catalyseurs, pouvant offrir à la fois l'efficacité de la catalyse homogène et le recyclage de l’hétérogène. Dans ce contexte, les nanoparticules métalliques sont apparues comme objet phare, en raison de leurs propriétés physico-chimiques inégalées. On a découvert que les nanoparticules de métaux nobles présentaient des propriétés catalytiques similaires dans certains cas, aux complexes monoatomiques. De plus, les Au NPs ont montré une activité catalytique remarquable dans l'oxydation d’alcools activés sous O2. Nous avons donc envisagé des procédures multicatalytiques, basées sur les NPs d’Au. Notre choix d'utiliser des catalyseurs solides était pertinent, puisque les nano-catalyseurs, pour lesquels la fraction de sites actifs se trouve en surface, limitent les risques de cross-quenching. Ici, nous présentons trois nouveaux procédés bicatalytiques permettant l’accès, à des chromenes/quinoléines (53-93%) via une oxydation / Michael Addition/ aldolisation, combinant nanocatalyse et catalyse basique, l’accès à des ortho-THC (50-81%) via oxydation / arylation / cyclisation, combinant nanocatalyse et catalyse supportée, ainsi qu’une une oxydation / hydrolyse en cascade, pour accéder à l’HMLA (86%, sel 93%), un grand panel de produits d'activité biologique reconnue, utilisé en parfumerie ou visant une pré-industrialisation via la chimie en flux continu. / Elaboration of synthetic methods based on metal-catalyzed reactions has been a hot topic in organic chemistry. Despite good efficiency, catalysis proceeding homogeneously, are limited in the operation of recovering/recycling of the catalysts. An important stress was placed to design catalysis, offering both the efficiency of homogeneous catalysts and the recyclability of heterogeneous catalysts. In this context, metal nanoparticles merged as a key tool, due to their unique physical and chemical properties. Notably, Au NPs have shown remarkable catalytic activity in the oxidation of activated alcohols under O2 atmosphere. Since now, the access to more complex molecules is the next step forward for this field, we envisioned multicatalytic roads, based on the oxidation of activated alcohols via supported Au NPs. Our choice of using solid catalysts was relevant, since nanostructured catalysts for which the fraction of active sites are located on the surface, limit the risk of cross-quenching. The latter carbonyl formed, could be further converted in situ, via tandem protocol. Herein, we developed novel, atom- and step-economical bicatalytic one-pot processes, to access substituted chromenes/quinolines (53-93%) by tandem oxidation/hetero-Michael addition/aldolisation combining nanocatalysis and base catalysis, ortho-THCs (50-81%) via tandem oxidation/arylation/cyclisation combining nanocatalysis and supported catalysts and a tandem cascade oxidation/hydrolysis to access HMLA (86%, sel 93%). A large panel of products of biological activity relevance, pertaining to the fragrance chemistry or aiming in some cases, pre-industrial scalability via continuous flow applications.