SENA, Silvia Helena Roberto de. Propriedades eletrônicas de tricamada de grafeno e nanofitas de carbono tensionadas. 2012. 112 f. Tese (Doutorado em Física) - Programa de Pós-Graduação em Física, Departamento de Física, Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2012. / Submitted by Edvander Pires (edvanderpires@gmail.com) on 2015-10-15T18:11:54Z No. of bitstreams: 1 2012_tese_shrsena.pdf: 15892821 bytes, checksum: ed3de1e000d2b9d87efc866ee0064b8f (MD5) / Approved for entry into archive by Edvander Pires(edvanderpires@gmail.com) on 2015-10-21T20:35:21Z (GMT) No. of bitstreams: 1 2012_tese_shrsena.pdf: 15892821 bytes, checksum: ed3de1e000d2b9d87efc866ee0064b8f (MD5) / Made available in DSpace on 2015-10-21T20:35:21Z (GMT). No. of bitstreams: 1 2012_tese_shrsena.pdf: 15892821 bytes, checksum: ed3de1e000d2b9d87efc866ee0064b8f (MD5) Previous issue date: 2012 / Graphene is a truly two-dimensional crystal with a gapless linear electronic spectrum at low energies (E<1 eV) which, along with the chiral nature of its charge carriers, is responsible for a variety of unusual properties. As a result of its uniqueness, a great effort has been made in order to understand all its fundamental properties and try to generate a new technology of them. In this thesis we theoretically study two types of graphene-related systems: graphene nanoribbons and trilayer graphene (TLG). Concerning the former, a tight-binding model is used to study the energy band of graphene and graphene ribbon under simple shear strain. The ribbon consists of lines of carbon atoms in an armchair or zigzag orientation where a simple shear strain is applied in the $x$-direction keeping the atomic distances in the $y$-direction unchanged. Such modification in the lattice gives an energy band that differs in several aspects from the one without any shear and with pure shear. The changes in the spectrum depend on the line displacement of the ribbon, and also on the modified hopping parameter. It is also shown that this simple shear strain tunes the electronic properties of both graphene and graphene ribbon, opening and closing energy gaps for different displacements of the system. The modified density of states is also shown. On the latter subject, the continuum model is used in order to investigate the electronic spectrum of three coupled graphene layers (graphene trilayers) in the presence of an external magnetic field. We obtain analytical expressions for the Landau level (LL) spectrum for both the ABA and ABC types of stacking, which exhibit very different dependence on the magnetic field. While the LL spectrum of ABA TLG is found to be a superposition of a monolayer-like and bilayer-like spectra, the ABC TLG present a nearly B^{3/2} field dependence. We show that layer asymmetry and an external gate voltage can strongly influence the properties of the system. In addition, the cyclotron resonance energies, the corresponding oscillator strengths, and the cyclotron absorption spectrum for trilayer graphene are calculated for both ABA and ABC stacking. A gate potential across the stacked layers leads to (1) a reduction of the transition energies, (2) a lifting of the degeneracy of the zero Landau level, and (3) the removal of the electron-hole symmetry. / Grafeno é um cristal bidimensional cujo espectro eletrônico a baixas energias (E <1 eV) apresenta dispersão linear e ausência de gap que, juntamente com a natureza quiral dos portadores de carga, são responsáveis por uma variedade de propriedades incomuns. Como resultado da sua natureza singular, um grande esforço tem sido feito para entender todas as suas propriedades fundamentais e tentar gerar uma nova tecnologia baseada nesse material. Nesta tese, nós realizamos um estudo teórico de dois tipos de sistemas: nanofitas de grafeno e tricamadas grafeno (TCG). No que diz respeito ao primeiro sistema, um modelo de ligação forte (tight-binding) é utilizado para estudar as bandas de energia do grafeno e fitas de grafeno sujeitas a uma tensão de cisalhamento. A fita é constituída por linhas de átomos de carbono cujas bordas estão orientadas nas direções conhecidas como “armchair” ou “zigzag”. Uma tensão de cisalhamento simples é aplicada na direção x de forma que as distâncias interatômicas na direção y são mantidas inalteradas. Esta modificação na rede cristalina origina bandas de energia que diferem em vários aspectos do sistema original sem qualquer deformação. As mudanças no espectro dependem do deslocamento entre linhas adjacentes da fita, bem como do parâmetro de “hopping” modificado. Mostra-se também que este cisalhamento simples modifica as propriedades eletrônicas de ambos os sistemas, fitas de grafeno e grafeno, abrindo e fechando gaps de energia para diferentes deslocamentos do sistema. A densidade de estados modificada também é mostrada. Por fim, o modelo contínuo é utilizado a fim de investigar o espectro electrônico de três camadas de grafeno acopladas (tricamada de grafeno), na presença de um campo magnético externo. Nesse contexto, obtemos expressões analíticas para os nveis de Landau para ambos os tipos de empilhamento: Bernal (ABA) e romboédrico (ABC), verificando-se uma forte dependência dos níveis de energia com o tipo de empilhamento. Embora o espectro de Landau para tricamadas ABA seja uma sobreposição dos espectros de uma monocamada e de uma bicamada, tricamadas com empilhamento ABC apresentam uma dispersão do tipo B3/2 com o campo magnético. Foi mostrado que uma assimetria entre as camadas, que pode ser introduzida por um potencial externo, pode influenciar fortemente as propriedades do sistema. Além disso, as energias de ressonância cíclotron, assim como forças de oscilador correspondentes, e o espectro de absorção para tricamadas de grafeno são calculadas para ambos os tipos de empilhamento. Verificou-se que um potencial de porta aplicado através das camadas leva a (1) uma redução das energias de transição, (2) um levantamento da degenerescência do nível de Landau n=0, e (3) a quebra de simetria entre elétrons e buracos.

Submitted by Fabio Sobreira Campos da Costa (fabio.sobreira@ufpe.br) on 2016-08-18T15:18:04Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) TESE-BAGR.pdf: 9049017 bytes, checksum: af3edd6dce7e702e64d600bace79a1e9 (MD5) / Made available in DSpace on 2016-08-18T15:18:04Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) TESE-BAGR.pdf: 9049017 bytes, checksum: af3edd6dce7e702e64d600bace79a1e9 (MD5) Previous issue date: 2015-04-08 / CNPq / Atualmente o grafeno tem sido considerado uma nanoestrutura ideal para diversas aplicações, porém o processo de síntese em longa escala ainda é um desafio, sendo o grafeno oxidado (GO) uma possível solução para obter o grafeno em grande quantidade. Neste trabalho sintetizamos GO utilizando método de Hummers ao qual introduzimos modificações de modo a diminuir os gases tóxicos produzidos durante a síntese. De modo a não alterar as propriedades do grafeno devido à introdução de grupos funcionais existentes no GO utilizamos dois processos de redução, um químico e outro térmico. O grafeno obtido por ambos processos foi caracterizado do ponto de vista estrutural, morfológico e óptico. Os resultados revelaram que o grafeno reduzido (RGO) apresentava na forma de bicamada, com uma alta área superficial (500 m2 g-1). Foi observado também no espectro UV-Vis, um deslocamento de comprimento de onda da ordem de 40 nm para energias maiores e uma diminuição de 50% do número de defeitos em relação ao GO, devido a eliminação de grupos funcionais, pelo processo de redução. Utilizamos o mesmo processo de síntese do RGO para produzir nanofitas de carbono. As nanofitas apresentam propriedades similares ao grafeno, embora estas não dependam somente do número de folhas, como no caso do grafeno. As propriedades elétricas das nanofitas dependem fortemente de sua largura. Assim, para o controle da largura das nanofitas, utilizamos o método de Tour para a abertura de nanotubos de carbono de múltiplas camadas (MWCNTs). As nanofitas sintetizadas possuem comprimentos em torno de 5 μm e larguras em torno de 150 nm, e com número de folhas menor ou igual a 5. Além da síntese do grafeno e das nanofitas utilizamos nanopartículas magnéticas para decorar estas nanoestruturas, visando obter materiais com propriedades catalíticas, magnéticas e biocompatíveis. Utilizamos essas nanoestruturas para estudar suas possíveis aplicações no desenvolvimento de capacitores, na remoção de corantes e como sensor de biomoléculas. / Synthesis and characterization of graphene oxide and graphene nanoribbons Due to its excellent properties graphene has been established as a very good candidate in many potential applications. However, one of the main challenge for achivieving that is the massive producution of this material. Graphene oxide (GO) has been suggested as a possible route to face this concern taking the great advantage of its large scale production. In this work, we synthetise GO using the well-known Hummers method with some modifications in order to reduce the production of toxic gases. Futhermore, reduction of GO was performed to keep physical properties to be the most closest to graphene by eliminating funtional groups attached to the GO. Then, the obtained reduced graphene oxide (RGO) was characterized structural and morphologically. Those studies reveal that the RGO has at least 2 sheets, a high surface area (500 m2g-1) and a reduction of defects very close to a half of that in GO. Synthesis of graphene nanoribbons was also explored using the Tour procedure. Our results suggest the sucessful synthesis of nanoribbons with typical dimensions of 5 um in length, witdth of 150 nm and composed of less than 5 sheets. Decoration of graphene and graphene nanorribons with magnetic particles was achieved to study biocompatibility, catalityc and magnetic properties. Finally, some applications with the synthetized materials are developed in the field of capacitors, colorant removal and biosensors.

CoordenaÃÃo de AperfeiÃoamento de Pessoal de NÃvel Superior / Grafeno à um cristal bidimensional cujo espectro eletrÃnico a baixas energias (E <1 eV) apresenta dispersÃo linear e ausÃncia de gap que, juntamente com a natureza quiral dos portadores de carga, sÃo responsÃveis por uma variedade de propriedades incomuns. Como resultado da sua natureza singular, um grande esforÃo tem sido feito para entender todas as suas propriedades fundamentais e tentar gerar uma nova tecnologia baseada nesse material. Nesta tese, nÃs realizamos um estudo teÃrico de dois tipos de sistemas: nanofitas de grafeno e tricamadas grafeno (TCG). No que diz respeito ao primeiro sistema, um modelo de ligaÃÃo forte (tight-binding) à utilizado para estudar as bandas de energia do grafeno e fitas de grafeno sujeitas a uma tensÃo de cisalhamento. A fita à constituÃda por linhas de Ãtomos de carbono cujas bordas estÃo orientadas nas direÃÃes conhecidas como âarmchairâ ou âzigzagâ. Uma tensÃo de cisalhamento simples à aplicada na direÃÃo x de forma que as distÃncias interatÃmicas na direÃÃo y sÃo mantidas inalteradas. Esta modificaÃÃo na rede cristalina origina bandas de energia que diferem em vÃrios aspectos do sistema original sem qualquer deformaÃÃo. As mudanÃas no espectro dependem do deslocamento entre linhas adjacentes da fita, bem como do parÃmetro de âhoppingâ modificado. Mostra-se tambÃm que este cisalhamento simples modifica as propriedades eletrÃnicas de ambos os sistemas, fitas de grafeno e grafeno, abrindo e fechando gaps de energia para diferentes deslocamentos do sistema. A densidade de estados modificada tambÃm à mostrada. Por fim, o modelo contÃnuo à utilizado a fim de investigar o espectro electrÃnico de trÃs camadas de grafeno acopladas (tricamada de grafeno), na presenÃa de um campo magnÃtico externo. Nesse contexto, obtemos expressÃes analÃticas para os nveis de Landau para ambos os tipos de empilhamento: Bernal (ABA) e romboÃdrico (ABC), verificando-se uma forte dependÃncia dos nÃveis de energia com o tipo de empilhamento. Embora o espectro de Landau para tricamadas ABA seja uma sobreposiÃÃo dos espectros de uma monocamada e de uma bicamada, tricamadas com empilhamento ABC apresentam uma dispersÃo do tipo B3/2 com o campo magnÃtico. Foi mostrado que uma assimetria entre as camadas, que pode ser introduzida por um potencial externo, pode influenciar fortemente as propriedades do sistema. AlÃm disso, as energias de ressonÃncia cÃclotron, assim como forÃas de oscilador correspondentes, e o espectro de absorÃÃo para tricamadas de grafeno sÃo calculadas para ambos os tipos de empilhamento. Verificou-se que um potencial de porta aplicado atravÃs das camadas leva a (1) uma reduÃÃo das energias de transiÃÃo, (2) um levantamento da degenerescÃncia do nÃvel de Landau n=0, e (3) a quebra de simetria entre elÃtrons e buracos. / Graphene is a truly two-dimensional crystal with a gapless linear electronic spectrum at low energies (E<1 eV) which, along with the chiral nature of its charge carriers, is responsible for a variety of unusual properties. As a result of its uniqueness, a great effort has been made in order to understand all its fundamental properties and try to generate a new technology of them. In this thesis we theoretically study two types of graphene-related systems: graphene nanoribbons and trilayer graphene (TLG). Concerning the former, a tight-binding model is used to study the energy band of graphene and graphene ribbon under simple shear strain. The ribbon consists of lines of carbon atoms in an armchair or zigzag orientation where a simple shear strain is applied in the $x$-direction keeping the atomic distances in the $y$-direction unchanged. Such modification in the lattice gives an energy band that differs in several aspects from the one without any shear and with pure shear. The changes in the spectrum depend on the line displacement of the ribbon, and also on the modified hopping parameter. It is also shown that this simple shear strain tunes the electronic properties of both graphene and graphene ribbon, opening and closing energy gaps for different displacements of the system. The modified density of states is also shown. On the latter subject, the continuum model is used in order to investigate the electronic spectrum of three coupled graphene layers (graphene trilayers) in the presence of an external magnetic field. We obtain analytical expressions for the Landau level (LL) spectrum for both the ABA and ABC types of stacking, which exhibit very different dependence on the magnetic field. While the LL spectrum of ABA TLG is found to be a superposition of a monolayer-like and bilayer-like spectra, the ABC TLG present a nearly B^{3/2} field dependence. We show that layer asymmetry and an external gate voltage can strongly influence the properties of the system. In addition, the cyclotron resonance energies, the corresponding oscillator strengths, and the cyclotron absorption spectrum for trilayer graphene are calculated for both ABA and ABC stacking. A gate potential across the stacked layers leads to (1) a reduction of the transition energies, (2) a lifting of the degeneracy of the zero Landau level, and (3) the removal of the electron-hole symmetry.