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Étude expérimentale de la fluorescence et du transfert non-radiatif en champ proche de nanostructures métalliques / Experimental study of fluorescence and non-radiative transfer in the near field of metallic nanostructures

Cao, Da 22 December 2014 (has links)
L’interaction lumière-matière dépend fortement de l’environnement de l’émetteur fluorescent. Il est gouverné par une quantité fondamentale en physique : la densité locale d’états électromagnétiques (LDOS), qui est proportionnelle au taux de désexcitation de l’émetteur fluorescent à l’endroit où il se trouve dans son environnement.La partie principale de ce travail de thèse a consisté en la réalisation d’études expérimentales spatialement résolues du taux de désexcitation et de l’intensité de fluorescence d’un nanoémetteur en champ proche d’une nanoantenne plasmonique. Ceci a été rendu possible grâce à l’utilisation d’un microscope de champ proche à sonde fluorescente récemment développé à l’Institut Langevin. L’amélioration des performances de ce dispositif apportée au cours de cette thèse, nous a permis de cartographier le taux de désexcitation radiatif et non-radiatif apparent en champ proche d’un milieu nanostructuré avec une résolution spatiale nanométrique.Par la suite, nous avons commencé à nous intéresser au transfert d’énergie non-radiatif entre deux molécules fluorescentes. Ce phénomène, connu sous le nom de FRET (Forster Resonance Energy Transfer), a lieu habituellement sur des distances de l’ordre de quelques dizaines de nanomètres. En utilisant comme vecteur pour le transfert d’énergie un plasmon se propageant à la surface d’un film d’or continu, nous avons démontré qu’il est possible d’étendre la portée du FRET sur des distances supérieures à un micromètre. Dans la suite de cette thèse, l’influence de l’environnement sur l’efficacité et la portée du FRET sera étudiée. / Light-matter interaction strongly depends on the environment of the fluorescent emitter. It is governed by a fundamental physical quantity: the local density of electromagnetic states (LDOS), which is proportional to the decay rate of the fluorescent emitter in a given environment.The main part of this experimental thesis is devoted to the spatially resolved study of the decay rate and the fluorescence intensity of a nano-emitter in the near field of plasmonic nanoantennas. This study has been made possible by the use of a near field scanning fluorescence microscope recently developed at Institut Langevin. During this thesis we obtained a substantial improvement of the performances of this device. This allowed us to map the radiative and apparent non-radiative decay rates in the near field of a nanostructure with nanometer spatial resolution.Thereafter, we started to investigate the non-radiative energy transfer between two fluorescent molecules. This phenomenon, known as FRET (Förster Resonance Energy Transfer), usually takes place over distances of the order of several tens of nanometers. Using a plasmon propagating on the surface of a continuous gold film as a vehicle to transfer the energy between the two molecules, we have demonstrated that it is possible to extend the range of FRET on distances greater than one micron. The perspective after the end of this thesis, is the study of the influence of the environment on the efficiency and the range of FRET.
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Using plasmonic nanostructures to control electrically excited light emission / Nanostructures plasmoniques pour le contrôle de l'émission de lumière excitée électriquement

Cao, Shuiyan 16 February 2018 (has links)
Dans cette thèse, nous utilisons différentes nanostructures plasmoniques pour contrôler l'émission de lumière excitée électriquement. Notre émission électrique provient d'une "nanosource STM" qui utilise le courant tunnel inélastique entre la pointe d'un microscope à effet tunnel (STM) et un échantillon métallique, pour exciter localement les plasmons polaritons de surface localisés et propagatifs. L’interaction de notre nanosource STM et d'une lentille plasmonique circulaire (une série de fentes concentriques gravées dans un film d'or épais) produit une microsource radialement polarisée de faible dispersion angulaire (≈ ± 4 °). L'influence des paramètres structuraux sur la propagation angulaire de la microsource résultante est également étudiée. En outre, une faible dispersion angulaire (<± 7 °) pour une grande plage de longueurs d'onde (650-850 nm) est obtenue. Ainsi, cette microsource électrique de lumière presque collimatée a une réponse spectrale large et est optimale sur une large plage d'énergie, en particulier en comparaison avec d'autres structures plasmoniques résonantes telles que les nanoantennes Yagi-Uda. L'interaction de notre nanosource STM et d'une lentille plasmonique elliptique (une seule fente elliptique gravée dans un film d'or épais) est également étudiée. Lorsque l'excitation STM est située au point focal de la lentille plasmonique elliptique, un faisceau lumineux directionnel à faible divergence est acquis. De plus, expérimentalement, nous trouvons qu'en changeant l'excentricité de la lentille plasmique elliptique, l'angle d'émission varie. On constate que plus l'excentricité de la lentille elliptique est grande, plus l'angle d'émission est élevé. Cette étude permet de mieux comprendre comment les nanostructures plasmoniques façonnent l'émission de lumière. L'interaction de SPP excités par STM et d'une structure de pile multicouche planaire plasmonique est également étudiée. Il est démontré qu'en utilisant l'excitation STM, nous pouvons sonder la structure de bande optique de la pile Au-SiO₂-Au. Nous trouvons que l'épaisseur du diélectrique joue un rôle important dans la modification du couplage entre les modes. Nous comparons également les résultats obtenus par excitation laser et STM de la même structure de pile. Les résultats indiquent que la technique STM est supérieure en sensibilité. Ces résultats mettent en évidence le potentiel de la STM en tant que technique de nanoscopie optique sensible pour sonder les bandes optiques des nanostructures plasmoniques. Enfin, l'interaction d'une nanosource STM et d'une plaque triangulaire individuelle est également étudiée. Nous trouvons que lorsque l'excitation STM est centrée sur la plaque triangulaire, il n'y a pas d'émission de lumière directionnelle. Cependant, lorsque la nanosource STM est située sur le bord du triangle, on obtient une émission de lumière directionnelle. Cette étude nous fournit une nouvelle voie pour atteindre l'émission de lumière directionnelle. Nous étudions également l'exploration du LDOS optique du triangle avec la nanosource STM. Ainsi, nos résultats montrent que la manipulation de la lumière est réalisée par des interactions SPP-matière. En utilisant des nanostructures plasmoniques, nous contrôlons la collimation, la polarisation et la direction de la lumière provenant de la nanosource STM. / In this thesis, we use different plasmonic nanostructures to control the emission of electrically-excited light. Our electrical emission is from an “STM-nanosource” which uses the inelastic tunnel current between the tip of a scanning tunneling microscope (STM) and a metallic sample, to locally excite both localized and propagating surface plasmon polaritons. The interaction of our STM-nanosource and a circular plasmonic lens (a series of concentric slits etched in a thick gold film) produces a radially polarized microsource of low angular spread (≈±4°). The influence of the structural parameters on the angular spread of the resulting microsource is also investigated. In addition, a low angular spread (<±7°) for a large wavelength range (650-850 nm) is achieved. Thus this electrically-driven microsource of nearly collimated light has a broad spectral response and is optimal over a wide energy range, especially in comparison with other resonant plasmonic structures such as Yagi-Uda nanoantennas. The interaction of our STM-nanosource and an elliptical plasmonic lens (a single elliptical slit etched in a thick gold film) is also studied. When the STM excitation is located at the focal point position of the elliptical plasmonic lens, a directional light beam of low angular spread is acquired. Moreover, in the experiment we find that by changing the eccentricity of the elliptical plasmonic lens, the emission angle is varied. It is found that the larger the eccentricity of the elliptical lens, the higher the emission angle. This study provides a better understanding of how plasmonic nanostructures shape the emission of light. The interaction of STM-excited SPPs and a planar plasmonic multi-layer stack structure is also investigated. It is demonstrated that using STM excitation we can probe the optical band structure of the Au-SiO₂-Au stack. We find that the thickness of the dielectric plays an important role in changing the coupling between the modes. We also compare the results obtained by both laser and STM excitation of the same stack structure. The results indicate that the STM technique is superior in sensitivity. These findings highlight the potential of the STM as a sensitive optical nanoscopic technique to probe the optical bands of plasmonic nanostructures. Finally, the interaction of an STM-nanosource and an individual triangular plate is also studied. We find that when the STM excitation is centered on the triangular plate, there is no directional light emission. However, when the STM-nanosource is located on the edge of the triangle, directional light emission is obtained. This study provides us a novel avenue to achieve directional light emission. We also study probing the optical LDOS of the triangle with the STM-nanosource. Thus, our results show that the manipulation of light is achieved through SPP-matter interactions. Using plasmonic nanostructures, we control the collimation, polarization, and direction of the light originating from the STM-nanosource.

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