Le sujet de cette thèse est né de l'observation de phénomènes incompris des mécanismes à l'origine des très faibles efficacités de discrimination neutron/gamma (n/g) dans les scintillateurs plastiques en comparaison à leurs homologues liquides. Le flash lumineux qu'ils génèrent suite à une interaction avec un rayonnement ionisant (majoritairement des protons de recul dans le cas des neutrons et des électrons dans le cas des gamma) présente des caractéristiques temporelles qui dépendent de la nature de la particule détectée (type et énergie). C'est sur la forme du signal que la séparation peut être réalisée (PSD). Les scintillateurs liquides ont largement été étudiés. C'est seulement récemment qu'il a été démontré qu'une séparation nette pouvait être réalisée à l'aide de plastiques spécialement conçus. L'étude de ces systèmes et la compréhension des processus photophysiques en plastique par rapport à leur efficacité de PSD est toujours d'actualité. Ce travail est dédié à la compréhension des phénomènes en amont des émissions de luminescence, juste après l'interaction rayonnement/matière. Dans un premier temps un état de l'art qui s'étend de 1960 à nos jours a été réalisé. Une deuxième partie est consacrée à la caractérisation des matériaux scintillants mis en jeu pour définir leurs propriétés de fluorescence et de scintillation sous rayonnement. La troisième partie se focalise sur la simulation de traces neutrons via un faisceau de protons pour quantifier dans des conditions contrôlées leur dépôt spécifique d'énergie dans notre plastique présentant des capacités de discrimination n/g-. Une quatrième partie est dévolue à la détermination de leur efficacité de PSD en fonction de leurs paramètres de structure moléculaire. Ces travaux ont conduit à la préparation d'un plastique dans notre laboratoire présentant des propriétés de PSD considérées efficaces, ce qui a donné lieu à un dépôt de brevet. Enfin une étude photophysique conclut ce travail à l'aide d'un laser femtoseconde pour simuler de façon purement optique des interactions neutron avec la matière donnant lieu à de la fluorescence retardée. Nous tentons ainsi de définir la nature des transferts d'énergie mis en jeu. Nous concluons enfin sur la corrélation structure/propriétés de discrimination. Ces avancées permettront de guider le potentiel en termes d'applications industrielles et le développement de nouveaux matériaux.Ce travail est dédié à la compréhension des phénomènes en amont des émissions de luminescence, juste après l'interaction rayonnement/matière. Dans un premier temps un état de l'art qui s'étend de 1960 à nos jours a été investigué. Une deuxième partie est consacrée à la caractérisation complète des matériaux scintillants mis en jeu pour définir leurs propriétés de fluorescence et de scintillation sous rayonnement. Une troisième partie est dévolue à la détermination de leur efficacité en termes de discrimination neutron/gamma en fonction de leurs paramètres de structure moléculaire. Ces travaux ont menés à la préparation d'un plastique dans notre laboratoire présentant des propriétés de PSD considérées efficaces, ce qui a donné lieu à un brevet. La quatrième partie se focalise sur la simulation de traces neutrons via un faisceau de protons pour quantifier dans des conditions contrôlées leur dépôt spécifique d'énergie dans notre plastique, présentant des capacités de discrimination neutron/gamma. Enfin une étude photophysique conclut ce travail à l'aide d'un laser femtoseconde pour simuler de façon purement optique des interactions neutron ou gamma avec la matière donnant lieu à de la fluorescence retardée, et tenter de définir ainsi la nature des transferts d'énergie mis en jeu. Nous concluons enfin sur la corrélation structure / propriétés de discrimination. Ces avancées permettront de guider le potentiel en termes d'applications industrielles et le développement de nouveaux matériaux. / This PhD topic was born from misunderstandings and incomplete knowledge of the mechanism and relative effectiveness of neutron and gamma-ray (n/g) discrimination between plastic scintillators compared to liquid scintillators. The shape of the light pulse these materials generate following interaction with an ionizing particle (predominantly recoil protons in the case of neutrons and electrons in the case of gamma-rays) is different in time in a way that depends on the detected particle (nature and energy). It is this fact that enables separation (PSD). The behavior in liquid scintillators has been extensively studied experimentally for practical applications. Only recently has it been shown that a weak separation can also be achieved using specially prepared plastics. The study of this system presents an open field and the understanding of both liquids and plastics with respect to their PSD properties is far from complete. This work is dedicated to exploring the fundamental photophysical phenomena at play in the generation of luminescence emission, following the interaction of ionizing radiation with organic scintillators. For this purpose, firstly a detailed literature review of the state-of-the-art has been conducted extending from 1960 to the present day. Secondly a complete characterization of the main scintillating materials has been conducted to define their fluorescence properties and the characteristics of their scintillation under irradiation. Thirdly a proton beam has been used to simulate recoil protons to quantify under controlled laboratory conditions their specific energy deposition in a plastic scintillator with PSD properties. The fourth part of this thesis is devoted to the study of PSD efficiency of scintillators as a function of their molecular structure. This investigation has led to a plastic scintillator prepared in our laboratory with good PSD properties and a patent submission. Finally, photophysical experiments were performed using a femtosecond laser to simulate, purely optically, neutron/matter interactions giving rise to delayed fluorescence. This technique was chosen so as to examine the fundamental energy transfers involved. Overall this work led to an improved understanding and greater insight about the correlation between the chemical structure of organic scintillating materials and their n/g- discrimination properties. This will guide both applications and future materials development.

<p> This thesis is divided into two parts, the first part being devoted to the application of Neutron Capture Gamma Ray Analysis in determining S/Si and Fe/Si ratios in Allende meteorite and lunar samples and the second part, to evidence for a possible iron isotopic anomaly in the Allende meteorite obtained by the same method. The samples were irradiated in an in-core irradiation system in the McMaster swimming-pool nuclear reactor and the collimated beam of gamma rays was detected by a pair-spectrometer consisting of a Ge(Li) detector and NaI annulus. In the first part, besides the mainstream of the work, the basic principles of Neutron Capture Gamma Ray Analysis and Neutron Activation Analysis and the supremacy of the former over the latter for this particular problem has been discussed. In the second part, along with the implications and evidence of isotopic variations of other elements in the Allende meteorite, a brief description of the classification, structure and mineralogy of the Allende meteorite is given. The success and advantage of the method along with its limitations and further directions along these lines are also discussed.</p> / Thesis / Master of Science (MSc)

The use of organic scintillators is an established method for the measurement of neutron spectra above several hundred keV. Fast neutrons are detected largely by proton recoils in the scintillator resulting from neutron elastic scattering with hydrogen. This leads to a smeared rectangular pulse-height distribution for monoenergetic neutrons. The recoil proton distribution ranges in energy from zero to the incident neutron energy. In addition, the pulse-height distribution is further complicated by structure due to energy deposition from alpha particle recoils from interactions with carbon as well as carbon recoils themselves. In order to reconstruct the incident neutron spectrum, the pulse-height spectrum has to be deconvoluted (unfolded) using the computed or measured response of the scintillator to monoenergetic neutrons. In addition gamma rays, which are always present when neutrons are present, lead to Compton electron recoils in the scintillator. Fortunately, for certain organic scintillators, the electron recoil events can be separated from the heavier particle recoil events in turn to distinguish gamma-ray induced events from neutron-induced events. This is accomplished by using the risetime of the pulse from the organic scintillator seen in the photomultiplier tube as a decay of light. In this work, an organic scintillator detection system was assembled which includes neutron-gamma separation capabilities to store the neutron-induced and gamma-induced recoil spectra separately. An unfolding code was implemented to deconvolute the spectra into neutron and gamma energy spectra. In order to verify the performance of the system, a measurement of two reference neutron fields will be performed with the system, unmoderated Cf-252 and heavy-water moderated Cf-252. After the detection system has been verified, measurements will be made with an AmBe neutron source.

In this report the neutron-gamma discrimination capabilities of the new type of solid organic scintillator, EJ-299-33, was investigated using several pulse-shape discrimination (PSD) techniques. Among others, the analog zero-crossing method andthe digital charge-comparison and integrated-rise-time method were tested. The parameters of the digital PSD methods were optimised individually and the figure-of-merit was measured for each method and compared in different energy windows. The photoelectron yield of the setup was measured using two different photomultiplier tubes (PMT), a 3 inch diameter ET 9821 and a 5 inch diameter ET 9390KB. The highest photoelectron yield was measured with the ET 9390KB, which was the PMT used for the neutron-gamma discrimination capability measurements. In this work, four decay constants were found for the scintillator decay times. These were found by fitting average neutron and gamma-ray waveforms with the convolution of severeal exponential functions, that describes the light emission intensity of the scintillator, with an approximation of the PMT response function. Thebest agreement was found for the assumption that the scintillator light emission intensity is governed by four decay constants. The intensity of the two slowest components contain information about the incident particle.

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Submitted by Marco Antonio Oliveira da Silva (maosilva@ipen.br) on 2016-08-26T11:02:10Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-08-26T11:02:10Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / As áreas contaminadas por NAPL (Non-Aqueous Phase-Liquids ou fase líquida não aquosa ou ainda fase livre) podem causar riscos à saúde humana e aos ecossistemas, restrições para o desenvolvimento urbano e diminuição do valor imobiliário das propriedades. Este trabalho utilizou o gás radônio como um indicador para a análise de gás subsuperficial do solo, uma vez que este gás nobre apresenta boa solubilidade em uma ampla gama de NAPL, sendo parcialmente retido na contaminação NAPL. Portanto, uma diminuição da atividade de gás radônio no solo contaminado pode ser esperada, devido à elevada capacidade de particionamento do radônio em NAPL, o que permite que o NAPL retenha uma parte do radônio anteriormente disponível nos poros do solo. O levantamento foi realizado em uma indústria abandonada, contaminada por NAPL pouco volátil, localizada na zona sudeste da cidade de São Paulo, entre junho de 2014 e maio de 2015. A concentração de radônio foi avaliada pela metodologia de detecção passiva com detectores sólidos de traços nucleares (SSNTD) tipo CR-39 em dez estações de monitoramento instaladas na área contaminada investigada e nomeadas de A até J. A média das concentrações de atividade de radônio para as oito estações de monitoramento em locais supostamente não contaminados variou de (22 ± 4) kBq.m-3 a (39 ± 4) kBq.m-3. Para as duas estações de monitoramento supostas como locais contaminados, as concentrações de radônio foram (1,4 ± 0,4) kBq.m-3 e (13 ± 9) kBq.m-3. Os resultados demonstraram que o método utilizado foi consistente com as técnicas convencionais de investigação ambiental para a maioria das estações de monitoramento em diferentes estações do ano. Resultados obtidos com CR-39 variam ao longo dos períodos de exposição, devido à sazonalidade. Não foi observada relação entre as oscilações das concentrações de atividade de radônio e o volume de chuva acumulada nos diferentes períodos de exposição dos detectores CR-39. As menores concentrações de atividade do 222Rn ocorreram nas estações de monitoramento G e H e verificou-se por espectrometria gama, que a baixa atividade não está relacionada à concentração de atividade de seu pai 226Ra na série do decaimento radioativo do 238U, reforçando a teoria de retenção do gás radônio nos locais contaminados por NAPL. Resultados da etapa de remediação comprovaram que a técnica utilizada neste trabalho foi mais eficiente que as técnicas convencionais de investigação ambiental, especialmente para as estações de monitoramento D e G na área contaminada investigada. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Ce travail porte sur l'étude de nouvelles molécules fluorescentes à base de liquides ioniques, conçues pour la détection et la discrimination neutron gamma. Ces molécules ont été excitées par divers rayonnements, de manière à mesurer la fluorescence émise à l'échelle de la nanoseconde. D'un point de vue fondamental, nous avons décrit les différents processus conduisant à l'émission de lumière par un milieu lorsque celui-ci est traversé par un rayonnement. Pour cela, nous avons décomposé les causes de l'émission de lumière en deux familles distinctes impliquant d'une part, les phénomènes d'excitation moléculaire rapides, observables au travers de la composante rapide de la fluorescence et, d'autre part, les phénomènes résultant de l'ionisation, directe ou indirecte, produisant des paires de charges dont la recombinaison peut être suivie en temps au travers de la composante différée. Nous avons ensuite montré, grâce à un modèle adapté à la phase dense, que la recombinaison des paires pouvait suivre plusieurs lois en puissances inverses du temps, caractéristiques des processus gouvernant leur disparition. D'un point de vue expérimental, une étude systématique des liquides ioniques scintillants, sur l'influence du cation, de l'anion et de la longueur de la chaîne alkyle, a été réalisée afin de déterminer le meilleur discriminateur. Nos résultats nous ont permis de présenter un modèle simple de recombinaison des charges et impliquent que les recombinaisons observées sont, dans ces matériaux, des phénomènes intramoléculaires ou très localisés. D'autre part, l'influence du cation est prédominante et la meilleure discrimination est observée pour le cation imidazolium.