Cette thèse traite de la magnétométrie dans le cadre de la mesure du moment électrique dipolaire du neutron avec le spectromètre RAL/Sussex/ILL. En particulier, le co-magnétomètre mercure, pré-existant, a été modélisé et optimisé en vue de son utilisation pour les prochaines mesures au Paul Scherrer Institut (Villigen, Suisse) en 2010-2012. Sur la base de données prises a l'Institut Laue-Langevin (Grenoble, France), la complémentarité entre la magnétométrie externe césium et la co-magnétométrie mercure a été étudiée. Un tel système de double magnétométrie est unique. Cette étude débouche sur une méthode permettant un meilleur contrôle des erreurs systématiques liées au co-magnétomètre mercure et sur une nouvelle contrainte sur des couplages exotiques du neutron libre violant l'invariance de Lorentz.