Orientador: Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-06T01:46:23Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bittar_EduardoMatzenbacher_M.pdf: 1910389 bytes, checksum: 05b3ae1670a1bb296e2272ede7101d48 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Primeiramente sintetizados por Remeika et al., para M = Rh, em 1980, os compostos intermetálicos ternários do tipo R3M4S n13, onde R = íon de terra rara e M = metal de transição (por exemplo, Rh, Ir e Co), cristalizam-se em uma estrutura cúbica. Apesar de possuírem uma estrutura cristalina relativamente simples, esses sistemas apresentam uma série de propriedades físicas interessantes que resultam da combinação de interações microscópicas fundamentais tais como: interaçãoes magnéticas tipo RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida), efeitos de campo cristalino, acoplamento elétron-fónon e efeito Kondo. Dentro dessas séries, podemos encontrar, por exemplo, materiais supercondutores, férmions pesados, metais com ordenamentos magnéticos e paramagnéticos. Neste trabalho descrevemos o processo de síntese e as propriedades físicas para a série inédita com M = Co, que apesar de possuir suas estruturas catalogadas, jamais teve suas propriedades físicas reportadas (ao menos que tenhamos conhecimento). Monocristais de R3Co4Sn13, onde R = La, Ce, Pr, Nd e Gd, foram crescidos pela técnica de fluxo metálico. A estrutura cristalina desses compostos intermetálicos foi determinada por difração de raios X. Eles se cristalizam em uma estrutura cúbica tipo Yb3Rh4Sn13, grupo espacial Pm-3n, que apresenta 40 átomos por célula unitária. Medidas de susceptibilidade magnética, calor específico e resistividade elétrica foram realizadas nesses monocristais. Esses compostos ordenam-se antiferromagneticamente em baixas temperaturas (TN < 15 K) para R = Nd e Gd, enquanto o Pr3Co4Sn13 é paramagnético até 2 K. O composto de Ce3Co4Sn13 apresenta um comportamento tipo férmion pesado e o La3Co4Sn13 é um paramagneto de Pauli que sofre uma transição supercondutora em 2,3 K. Através de um modelo de campo médio (desenvolvido por colaboradores) que considera interações magnéticas entre primeiros vizinhos e efeitos de campo cristalino cúbico, ajustou-se simultaneamente as curvas de susceptibilidade magnética e calor específico obtendo-se os parâmetros A4 e A6 que caracterizam o potencial do campo cristalino cúbico para a série de intermetálicos R3Co4Sn13. Observou-se que estes parâmetros independem da terra rara, sofrendo variação apenas para o composto de Ce / Abstract: Firstly synthesized by Remeika et al., for M = Rh, in 1980, the intermetallic compounds R3M4Sn13, where R = rare-earth ion and M = transition-metal (for exemple, Rh, Ir and Co), crystallizes with a cubic structure. These compounds include, for instance, superconducting materials, heavy-fermions, magnetic materials and paramagnetic metals. Complex magnetic ordering, crystalline electrical field effects (CEF) and Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) magnetic interaction are interesting physical phenomenal found in systems of these family, despite of their simple cubic structure. These facts make this series an excellent class of compounds to explore the interplay between these physical properties. In this work we describe the synthesis process and the physical properties of a novel serie of R3M4Sn13 for M = Co and R = La, Ce, Pr, Nd and Gd. R3Co4Sn13 single crystals were grown from metallic flux. Measurements of X-ray diffraction, magnetic susceptibility, heat capacity and electrical resistivity were performed. They crystallize in a cubic Yb3Rh4Sn13 type structure, space group Pm-3n, which has 40 atoms per unit cell. These compounds order antiferromagnetically at low temperature (TN < 15 K) for R = Nd and Gd, while Pr3Co4S n13 is paramagnetic down to 2K. The Ce3C o4Sn13 compound display heavy fermion behavior at low temperature and La3Co4Sn13 is a Pauli paramagnetic which superconducts at 2.3 K. With a mean field model (developed by collaborators) which considers magnetic interactions for the first neighbors and a cubic CEF, we fit simultaneously the magnetic susceptibility and heat capacity data obtaining the CEF parameters A4 and A6 that characterize the CEF potential for the R3Co4Sn13 intermetallic series. We observed that theses parameters are rare-earth independents, being the Ce-base compound the only exception / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

Orientadores: Carlos Manuel Giles Antunez de Mayolo, Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-08T18:22:30Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Serrano_RaimundoLora_D.pdf: 2642603 bytes, checksum: 743f3ac1f8dffb9e6358f1a7958794e6 (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Neste trabalho investigamos de forma sistemática as propriedades magnéticas macroscópicas (Susceptibilidade magnética, calor específico, resistividade elétrica) e as estruturas magnéticas de uma nova série de compostos tetragonais isoestruturais Rm Mn In3m+2n (R = Gd, Tb, Sm; M = Rh, Ir; m = 1, 2; n = 0, 1) e exploramos suas relações com as interessantes propriedades físicas encontradas em outros compostos desta família, especialmente quando R = Ce, onde tem sido observado um comportamento do tipo férmions pesados com supercondutividade não convencional (USC). Foram determinadas as estruturas magnéticas dos compostos Gd2IrIn8, GdRhIn5, GdIn3, TbRhIn5, Tb2RhIn8, Smn2IrIn8 em amostras monocristalinas de alta qualidade através da técnica de Difração Magnética de Raios-x (DMRX), e encontramos que todos se ordenam antiferromagneticamente com estruturas comensuráveis abaixo da temperatura de ordenamento (TN) com vetores de propagação (1/2,0,0), (0,1/2,1/2),(1/2,1/2,0), (1/2,0,1/2), (1/2,1/2,1/2) e (1/2,0,0), respectivamente. Os momentos magnéticos dos íons de terra rara se orientam no plano ab tetragonal no caso dos compostos com R = Gd e Sm2IrIn8 enquanto que no TbRhIn5 a orientação tem lugar ao longo do eixo c. Os compostos tetragonais inéditos a base de Tb foram todos sintetizados e caracterizados magnética e estruturalmente, pela primeira vez, dentro deste trabalho. Eles apresentam maior TN em relação ao composto cúbico TbIn3 (Tb1-0-3, TN ¿32 K), similar ao comportamento apresentado pelos compostos tetragonais de R = Nd. Com relação à direção dos momentos magnéticos no estado ordenado e à evolução de TN ao longo da série, os nossos resultados estão de acordo com um novo modelo teórico de campo médio, desenvolvido por colaboradores, que considera uma interação de primeiros vizinhos Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) isotrópica e efeitos de campo cristalino (CEF) tetragonal aplicado aos compostos com R = Ce, Nd e Tb. A idéia básica de interpretação dos nossos resultados, extraída dos resultados do modelo, é que as diferentes direções de ordenamento encontrados para diferentes R são determinadas por efeitos de CEF e que a variação dos parâmetros de CEF tetragonal determina a evolulção de TN . De acordo com isto, nos compostos com R = Gd, onde o momento angular orbital L = 0, os efeitos CEF não são importantes, TN é aproximadamente igual quando se comparam os compostos tetragonais com o cúbico GdIn3. Nos outros compostos tetragonais, cuja direção dos momentos tem lugar no plano ab (R = Ce e Sm), TN diminui, e aumenta quando a ordem ocorre ao longo do eixo c. O mecanismo de controle, por efeitos de campo cristalino, do comportamento da orientação dos momentos magnéticos e de TN pode, em particular, ser extrapolado aos compostos tetragonais de Ce já que a supressão de TN , combinada com efeitos de hibridização e efeito Kondo, muito importantes nestes casos, podem provocar fortes flutuações magnéticas no plano ab que, pela sua vez, podem ser relevantes no mecanismo de supercondutividade não convencional quase-2D / Abstract: In this work we present a systematic study of the physical properties (magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity) and the determination of magnetic structures of a new series of isostructural tetragonal compounds RmMnIn3m+2n(R = Gd, Tb, Sm; M = Rh, Ir; m = 1,2; n = 0,1) exploring their relationships with the interesting physical properties found in other compounds of this family, specially when R = Ce compounds, for whose a heavy fermion behavior with unconventional superconductivity (USC) has been reported. The magnetic structures have been determined using high quality single crystalline samples of Gd2IrIn8, GdRhIn5, GdIn3, TbRhIn5, Tb2RhIn8 and Sm2IrIn8 through the resonant x-ray magnetic scattering (RXMS) technique. Our results show that all these systems order antiferromagnetically in commensurate structures below the ordering temperature (TN) with propagation vectors (1/2,0,0),(0,1/2,1/2),(1/2,1/2,0),(1/2,0,1/2),(1/2,1/2,1/2) and (1/2,0,0), respectively. The magnetic moments of rare earth ions are oriented in the tetragonal ab-plane for R = Gd and Sm2IrIn8 compounds, while for the TbRhIn5 they order along the c-axis direction. The tetragonal Tb-based compounds were synthesized and characterized for the first time during this work. In these cases TN is increased when compared to the TN of the cubic TbIn3 (Tb1-0-3, TN¿32 K), as has been found for tetragonal Nd-based compounds. Regarding the magnetic moment directions in the ordered phase and the TN evolution along the series our results agree with those obtained from a mean field theoretical model, developed by collaborators, which considers an isotropic first-neighbors Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) interaction and tetragonal crystal field effects (CEF) applied to Ce-, Nd- and Tb-based compounds. We can conclude from our results that the CEF effects are responsible in determining the magnetic moment directions for different R ions and varying the tetragonal CEF parameters we can also determine the TN evolution along the series. According to this idea, for Gd-based compounds, where the orbital angular momentum L = 0 and CEF effects are not important, TN is approximately the same for the tetragonal compounds when compared with cubic GdIn3. For those cases with ordered moments along any in-plane direction (R = Ce and Sm) TN decreases while it is increased when the moments orientation take place along the c-axis. The CEF effects-driven mechanism to determine the behavior of magnetic moment directions and TN, well explained by the mean field model, could be extrapolated to Ce-based compounds where combined with hybridization and Kondo effects, whose are very important, may create strong in-plane magnetic uctuations that can mediate the quasi-2D unconventional superconductivity in these systems / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências