Ce projet de thèse de doctorat est intitulé «Génération du second harmonique dans des cristaux non-linéaires désordonnés: application pour la caractérisation d'impulsions laser ultra-courtes». Il est consacré à l'étude de la génération de deuxième harmonique dans des cristaux ferroélectriques non linéaires formés par une distribution aléatoire de domaines. Ceci conduit à une distribution aléatoire de la susceptibilité non linéaire quadratique (tels que le nitrate de baryum de strontium –SBN- et les cristaux de nitrate de calcium et de calcium) et son application à la caractérisation unique des impulsions laser ultra-courtes. Le principe de base de l'opération est lié au type unique d'émission associé à ces types de cristaux où le second signal harmonique est émis transversalement à la direction de propagation du faisceau. En utilisant la génération transversale de deuxième harmonique à partir de ces cristaux, nous mesurons la durée de l'impulsion, le paramètre chirp et le profil temporel dans une configuration à un seul pulse laser. Cette méthode a été mise en œuvre à la fois dans l'autocorrélation transversale et les schémas transversaux de corrélation croisée pour la mesure des impulsions avec des durées allant de plusieurs dizaines à plusieurs centaines de femtosecondes. Les principaux avantages obtenus avec les techniques développées par rapport à d'autres méthodes traditionnelles comprennent l'élimination de l'exigence de cristaux minces non linéaires pour la génération harmonique, la possibilité d'obtenir une correspondance automatique de phase sans alignement angulaire ou contrôle de la température sur un spectre très large et un processus d'opération simplifié. / The PhD project, entitled «Second harmonic generation in disordered nonlinear crystals: application to ultra-short laser pulse characterization», is devoted to the study of second harmonic generation in nonlinear ferroelectric crystals formed by a random distribution of domains with inverted quadratic nonlinear susceptibility (such as the Strontium Barium Niobate and Calcium Barium Niobate crystals) and its application to the single-shot characterization of ultrashort laser pulses. The basic principle of operation is related to the unique type of emission associated to those kinds of crystals where the second harmonic signal is emitted transversally to the beam propagation direction. Using the transverse second harmonic generation from these crystals we measure the pulse duration, the chirp parameter and the temporal profile in a single-shot configuration. This method has been implemented both in transverse auto-correlation and transverse cross-correlation schemes for the measurement of pulses with durations in the range from several tens up to several hundreds of femtoseconds. The main advantages gained with the developed techniques against other traditional methods include the removal of the requirement of thin nonlinear crystals for harmonic generation, the possibility to get automatic phase matching without angular alignment or temperature control over a very wide spectrum and a simplified operation process. Different types of pulses have been measured in different conditions and the limits of validity of the technique have been explored.

Les lasers de haute puissance permettent d'atteindre des intensités très importantes (jusqu'à 10²²W.cm⁻²). Parvenir à ce niveau d'intensité nécessite de concentrer une quantité modérée d'énergie (de l'ordre du joule) dans un temps très court (de l'ordre de la dizaine de femtosecondes) sur une surface réduite (de l'ordre du μm²). Ces faisceaux sont donc ultra-courts et focalisés à l'aide d'une optique à grande ouverture. Ces caractéristiques signifient que leur diamètre avant focalisation est grand et leur largeur spectrale est importante. Pour cette raison, ces faisceaux sont à même de présenter des distorsions spatio-spectrales (ou couplages spatio-temporels). Après focalisation, ces distorsions ont pour effet une diminution drastique de l'intensité pic. Ceci est d'autant plus vrai que le système laser est puissant et donc que son diamètre et sa largeur spectrale sont grands. En dépit de cet effet néfaste, les couplages spatio-temporels présentent aussi un intérêt lorsqu'ils sont maitrisés. On peut en effet introduire des couplages spatio-temporels de faible amplitude à des fins expérimentales. Dans les années 1990 et 2000, un effort important a été fourni pour permettre la caractérisation et l'optimisation du profil temporel des lasers femtoseconde. Dans le même temps, des solutions d'optique adaptative ont été développées pour contrôler le profil spatial des faisceaux ultra-intenses et obtenir la meilleure tache focale possible. Les systèmes laser de haute-puissance actuels sont maintenant caractérisés et optimisés indépendamment par ces deux types de diagnostics. Par essence, cette approche est aveugle aux couplages spatio-temporels. Seule une caractérisation spatio-temporelle permettrait de mesurer ces distorsions. Il existait déjà des méthodes de caractérisation spatio-temporelle avant le début de cette thèse. Aucun de ces dispositifs n'avait cependant été adapté à la mesure de faisceaux ultra-intenses. Lors de cette thèse, nous avons développé une nouvelle technique de caractérisation spatio-temporelle appelée TERMITES. Cette technique est basée sur un schéma de spectroscopie par transformée de Fourier auto-référencée. TERMITES nous a permis d'effectuer la première caractérisation spatio-temporelle totale d'un laser 100 TW (le laser UHI-100 du CEA Saclay). Les distorsions spatio-temporelles détectées à l'aide de ces mesures ont confirmé la nécessité d'une généralisation de la métrologie spatio-temporelle des lasers de haute puissance. / High power laser make it possible to reach very high intensities (up to 10²²W.cm⁻²). In order to get to this level of intensity, a moderate quantity of energy (on the order of the Joule) is concentrated in a very short time (on the order of tens of femtoseconds) onto a small surface (on the order of 1 μm²). These beams are therefore ultra-short and focused with a high aperture optic. These features mean that their diameter prior to focus is large and their spectral width is big. As a result, these beams are subject to spatio-spectral distorsions (of spatio-temporal couplings). After focus, these distorsions induce a dramatic reduction of the peak intensity. This situation is all the more true when the laser is more intense and its diameter and spectral width are therefore bigger. Despite their detrimental effects, spatio-temporal couplings can be of great interest when controlled. One can indeed introduce weak spatio-temporal couplings for experimental purposes. In the 1990s and 2000s, a big effort was put in order to characterize dans optimize the temporal profile of femtosecond lasers. Meanwhile, adaptative optics solutions were developed to control the spatial profil of ultra intense laser beams and provide the best focal spot achievable. By nature, this approach is blind to spatio-temporal couplings. Measuring these distorsions requires a spatio-temporal characterization. Before the start of this Phd thesis, spatio-temporal characterization methods already existed. Although none of these devices were ever adapted to the measurement of ultra-intense laser beams. During this Phd Thesis, we developped a new spatio-temporal characterization technique which we called TERMITES. This technique is based on a self-referenced Fourier transform spectroscopy scheme. TERMITES made it possible for us to perform the first total spatio-temporal characterization of a 100 TW laser (UHI-100 at CEA Saclay, France). The detection of spatio-temporal distorsions with the help of these measurements confirmed the need for a generalization of spatio-temporal characterization of ultra-high power lasers.

Il est intuitif qu'avec de nouveaux outils, il devient possible d'explorer de nouveaux domaines de la physique. Les champs électromagnétiques ultra-rapides sont l'un de ces outils, ils permettent de sonder la matière à de nouvelles échelles de temps, à la fois pour développer de nouvelles applications et pour la recherche fondamentale. Néanmoins, ces champs constituent en eux-mêmes un phénomène méritant d'être analysé et étudié. Le travail présenté ici est divisé en deux parties, dont la première s'occupe de la génération et amplification de lasers ultracourtes. L'amplification paramétrique optique est discutée dans les différentes configurations, notamment dans le cas où le signal a une dérivé angulaire spectrale. On discute aussi deux oscillateurs à blocage de mode en phase. Ont présente aussi une nouvelle manière d'étudier son comportement en fonction des dimensions de la sous-cavité. La mesure de ces phénomènes représente également un défi en raison de l'échelle temporelle extrêmement réduite à laquelle ces phénomènes se produisent, échelle bien trop petite pour des méthodes de mesure traditionnelles. Dans ce manuscrit, nous avons abordé deux techniques de mesure bien connues: l'autocorrélation interférométrique (IAC) du second ordre et la corrélation croisée du 3ème ordre (TOCC). Avec l'IAC et une mesure de la puissance spectrale du champ, il est possible de reconstruire intégralement le champ électrique tandis que le TOCC associé à l'autocorrélation en intensité détermine le profil en intensité de manière unique, et ont présente des algorithmes que font la reconstruction avec un haut contraste. Nous avons par ailleurs étudié la réalisation d'une nouvelle configuration de corrélateur croisé monocoup.

En passant de l'état massif à la nanoparticule les matériaux métalliques voient certaines de leurs caractéristiques modifiées de manière notable comme par exemple les propriétés optiques avec l'apparition d'une résonance dans le spectre optique, la Résonance Plasmon de Surface Localisée (RPSL) responsable du changement de couleur des nanoparticules métalliques. Les propriétés vibrationnelles et thermiques de nanoparticules métalliques ont été étudiées à l'aide d'une technique de Spectroscopie Femtoseconde. Nous avons montré qu'il était possible d'exciter et de détecter optiquement des fréquences de vibrations mécaniques dans le domaine térahertz pour des nanoparticules de platine composées de moins de cent atomes. D'autre part l'augmentation des effets dus aux interfaces a été mis en évidence sur les propriétés thermiques de nanoparticules d'or et d'argent. La résistance thermique à l'interface, résistance de Kapitza, voit son rôle augmenter lors du transfert thermique à l'échelle nanométrique. Une corrélation entre les valeurs mesurées et les impédances acoustiques des matériaux composants les interfaces a été mise en évidence. Nous avons aussi montré qu'elle augmente quand la température diminue de 300K à 70K. Les propriétés optiques de nanoparticules non sphériques ont été étudiées à l'aide de la Spectroscopie à Modulation Spatiale. Cette technique a permis de repérer puis de caractériser des nano-bâtonnets d'or individuels. Nous avons montré que la largeur spectrale de la RPSL est fortement dépendante de la géométrie des nanoparticules (diamètre et longueur). Cette double dépendance n'est pas prédite par les modèles classiques ou quantique existants

Ce travail concerne tout d'abord deux techniques originales de caractérisation monocoup d'impulsions lumineuses brèves. un autocorrélateur à deux photons à fibre optique à coeur liquide fluorescent est tout d'abord présenté. La seconde méthode, nommée SPIRIT, s'appuie sur l'interférométrie spectrale à décalage résolue temporellement sans référence. Elle met en oeuvre une étape interférométrique suivie d'une étape non-linéaire d'échantillonnage temporel tout optique. Une évolution bi-dimensionnelle de SPIRIT profitant des dimensions spectrale et temporelle et également démontrée.<br />La seconde partie de ce travail concerne une technique d'acheminement d'impulsions femtosecondes énergétiques par fibre optique en vue d'une application à l'endomicroscopie non-linéaire. La mise en forme temporelle et spectrale du signal permet de pré-compenser la dipersion chromatique et l'automodulation de phase se produisant dans la fibre endoscopique constituée d'un faisceau de milliers de fibres optiques. L'endomicroscope non-linéaire a permis l'enregistrement d'images bi-photoniques de cellules de colon humain pour une puissance moyenne faible.

En passant de l’état massif à la nanoparticule les matériaux métalliques voient certaines de leurs caractéristiques modifiées de manière notable comme par exemple les propriétés optiques avec l’apparition d’une résonance dans le spectre optique, la Résonance Plasmon de Surface Localisée (RPSL) responsable du changement de couleur des nanoparticules métalliques. Les propriétés vibrationnelles et thermiques de nanoparticules métalliques ont été étudiées à l’aide d’une technique de Spectroscopie Femtoseconde. Nous avons montré qu’il était possible d’exciter et de détecter optiquement des fréquences de vibrations mécaniques dans le domaine térahertz pour des nanoparticules de platine composées de moins de cent atomes. D’autre part l’augmentation des effets dus aux interfaces a été mis en évidence sur les propriétés thermiques de nanoparticules d’or et d’argent. La résistance thermique à l’interface, résistance de Kapitza, voit son rôle augmenter lors du transfert thermique à l’échelle nanométrique. Une corrélation entre les valeurs mesurées et les impédances acoustiques des matériaux composants les interfaces a été mise en évidence. Nous avons aussi montré qu’elle augmente quand la température diminue de 300K à 70K. Les propriétés optiques de nanoparticules non sphériques ont été étudiées à l’aide de la Spectroscopie à Modulation Spatiale. Cette technique a permis de repérer puis de caractériser des nano-bâtonnets d’or individuels. Nous avons montré que la largeur spectrale de la RPSL est fortement dépendante de la géométrie des nanoparticules (diamètre et longueur). Cette double dépendance n’est pas prédite par les modèles classiques ou quantique existants / The size reduction of metals, from bulk to nanoparticles, induces significant modifications of their properties. For instance, the optical properties evolve and a new resonance, the localized surface plasmon resonance, appears in the optical spectrum and is responsible for the change of colors of metallic nanoparticles. This work is focused on studies of metals’ properties at the nanometric scale. In the first part, the vibrational and thermal properties are studied with a femtosecond spectroscopy technique. It is shown that it is possible to excite and detect optically vibrational frequencies in the terahertz domain by studying platinum nanoparticles formed by less than 100 atoms. The study of the thermal properties of the metallic nanoparticles (gold and silver) has shown that the boundary effect increases. This thermal boundary resistance, known as the Kapitza resistance, plays a dominant role in the heat transfer at the nanometric scale. A correlation between the experimental values of the thermal boundary resistance and the acoustic impedances of the boundary’s materials has been found. We have also shown that the Kapitza resistance is a decreasing function of the temperature in the 70-300K range. In the second part, the effect of the size reduction on the optical properties of non-spherical nanoparticles is observed. The Spatial Modulation Spectroscopy technique is used in order to locate and study individual gold nanorods. It is shown that the two geometrical parameters (the length and the diameter) of the nanorods influence the spectral linewidth of the localized surface plasmon resonance. This effect is not predicted by existing classical or quantum models