Determining the magnetic structures of lanthanide intermetallic compounds is of crucial importance in understanding the nature of interactions within these materials. Two commonly used techniques for determining magnetic structures are powder neutron diffraction and Mössbauer spectroscopy. These two techniques are particularly difficult to apply in the case of gadolinium-containing intermetallic compounds due to the large neutron absorption cross section of natural Gd and to the large line overlap observed in 155Gd Mössbauer spectroscopy.In this work we show that it is possible, with proper analysis of crystallographic symmetries and high quality data, to determine the magnetic structures of Gd-intermetallic compounds. Three case studies involving both powder neutrondiffraction data obtained with a novel large-area at-plate sample holder, and 155Gd Mössbauer spectroscopy measurements, are presented. The first study shows that both Mössbauer spectroscopy and powder neutron diffraction are able to detect the high sensitivity of GdCo12-xFexB6 to Fe doping. In the second study, which focuses the determination of the magnetic ordering of the high-temperature superconductor Gd1-xThxFeAsO, neutron diffraction is used to constrain parameters of the Mössbauer analysis. The third study shows that both techniques must be used together to resolve the magnetic structure of GdNiSn. / La détermination des structures magnétiques des composés intermétalliques contenant des lanthanides est d'une importance cruciale pour comprendre la nature des interactions au sein de ces matériaux. Deux techniques couramment utilisées pour la détermination des structures magnétiques sont la diffraction de neutrons et la spectroscopie Mössbauer. Ces deux techniques sont particulièrement difficiles à appliquer dans le cas des composés intermétalliques contenant du gadolinium en raison du grand coefficient d'absorption neutronique du Gd naturel et au grand chevauchement des raies observées en spectroscopie 155Gd Mössbauer.Dans ce travail, nous montrons qu'il est possible, avec une bonne analyse des symétries cristallographiques et avec des données de haute qualite, de déterminer les structures magnétiques des composés intermétalliques contenant du Gd. Trois études de cas utilisant à la fois les données de la diffraction de neutrons sur poudre obtenues avec un nouveau porte-échantillon à grande surface, et des mesures par spectroscopie 155Gd Mössbauer, sont presentées. La première étude montre que la spectroscopie Mössbauer et la diffraction des neutrons sur poudre sont toutes deux capables de détecter la grande sensibilite du GdCo12-xFexB6 au dopage Fe. Dans la seconde étude, qui se penche sur la détermination de l'ordre magnétique du supraconducteur à haute temperature Gd1-xThxFeAsO, la diffraction de neutrons est utilisée pour contraindre les paramètres de l'analyse Mössbauer. La troisième étude montre que les deux techniques doivent etre utilisées ensemble pour résoudre la structure magnétique du GdNiSn.

The range of applied magnetic fields at which an array of magnetic nanostructures reverses magnetization direction is known as the switching field distribution (SFD). Factors that influence the SFD of nanomagnets include edge roughness, aspect ratio, crystallographic orientation, interactions with neighbouring nanomagnets, and temperature. Applications of nanomagnets such as magnetic random access memory and magnetic quantum cellular automata require a narrow, controlled SFD for reliable operation. To achieve such control, the dominant factors influencing the distribution must be known and are studied in this thesis. To this end, indexed arrays of permalloy (Ni81Fe19) nanomagnets are made by electron beam evaporation of permalloy through focused ion beam milled nanostencils on electron transparent silicon nitride membranes. The SFD of these structures is studied by magnetic force microscopy, while chemical and structural characterization of the same structures is performed by transmission electron microscopy.Focused ion beam milled nanostencils are found to influence the growth and structure, chemical composition and subsequently the magnetization behavior of deposited permalloy nanomagnets. This influence is attributed to implantation of gallium ions from the focused ion beam stencil milling process. By thinning the nanostencil using a reactive ion etch, the detrimental influence on magnetic behavior is reduced. A strong correlation is not found between SFD and edge roughness or finite length shape anisotropy factor (perhaps due to the small number of nanostructures investigated), but experiments suggest that increased edge roughness may increase the switching field at constant finite length shape anisotropy factor.Finally a new technique designed to allow for the measurement of the relative switching field of an array of nanomagnets in a single image is presented. This technique involves applying an AC magnetic field that is larger than the nanomagnet coercivity. The phase between the applied field and the resonant frequency shift of the magnetic cantilever should give a measurement of the coercivity and thus the switching field. By looking at the standard deviation of this signal one should also be able to determine the SFD of an individual nanomagnet. This technique was implemented and preliminary results are presented. / La plage de champs magnétiques appliqués pour lesquels un ensemble de nanostructures magnétiques renverse la direction de leur magnétisation est connue sous le nom de distribution du champ de renversement (switching field distribution, SFD). Plusieurs facteurs influencent la SFD des nano aimants, tels que la rugosité des bords, le rapport d'aspect, l'orientation cristallographique, les interactions avec les nano aimants avoisinants et la température. Certaines applications potentielles des nano aimants, notamment la mémoire vive magnétique et les automates cellulaires quantiques magnétiques, nécessitent une SFD qui soit étroite et contrôlée pour assurer une opération fiable. Pour atteindre ce contrôle, les facteurs dominants influençant cette distribution doivent être connus. À cette fin, un arrangement indexé de nano aimants de permalloy (Ni81Fe19) est fabriqué le déposant par évaporation par faisceau d'électron au travers d'un nano masque usiné par sonde ionique focalisée (focused ion beam, FIB) sur une membrane de nitrure de silicium transparente aux électrons. Le SFD de ces structures est étudié par microscopie à force magnétique, tandis que la structure et la composition chimique sont caractérisées par microscopie électronique en transmission. Il est montré que les nano masques usinés par sonde ionique focalisée influencent la structure de la croissance, la composition chimique et le comportement magnétique des nano aimants de permalloy. Cette influence est attribuée à l'implantation d'ions de gallium provenant du processus d'usinage par sonde ionique focalisée. En amincissant le nano masque par gravure ionique réactive, l'influence négative sur le comportement magnétique est réduite. Une forte corrélation n'est pas observée entre le SFD et la rugosité des bords ou le rapport d'aspect (peut-être dû à un échantillonnage limité), mais les expérience suggèrent qu'une augmentation de la rugosité des bords augmente le champ de renversement pour un rapport d'aspect constant. Finalement, une nouvelle technique, permettant la mesure du champ de renversement relatif d'un ensemble de nano aimants en une seule image, est présentée. Cette technique nécessite l'application d'un champ magnétique alternatif qui soit plus large que le champ coercitif du nano aimant. La différence de phase entre le champ appliqué et le changement de fréquence de résonance du cantilever magnétique donne une mesure du champ coercitif. Cette technique a été implémentée et des résultats préliminaires sont présente ́s.

The study of electrons in low dimensions is a field which has yielded incredible insights in the past decades from the Fractional Quantum Hall Effect to Wigner Crystallization. In recent years, interest has grown from studying the fundamental physics of two dimensional conductors to engineering experimental new states using nanotechnology techniques. We now have the capability to create high quality one and zero dimensional devices, that is, quantum wires and quantum dots. At very low temperatures, quantum physics dominates the behavior of these devices causing new properties to emerge, due to enhanced electron-electron interactions, spin-orbit interactions and many other effects. These new properties are the result of the interaction of ensembles of quantum particles and cannot be understood by classical intuition. Not only are there exciting new physics to be discovered at low dimensions, but there are promising applications on the horizon.Electrons constrained to one dimension are predicted to enter a state known as the Luttinger liquid. While there exists strong evidence for the observation of the Luttinger liquid already, it is still an area of highly active study. Furthermore, it has been predicted that interactions between helically ordered nuclear spins in GaAs and a Luttinger liquid state could results in a nuclear spin feedback effect which would result in distinct experimental observations. Not only would this state provide clear evidence of Luttinger liquid behavior, but it has potential to support sought-after Majorana fermions which have applications in quantum information processing.This project consisted of the fabrication of GaAs/AlGaAs quantum wires samples in collaboration with Sandia National Laboratories with varying parameters such as length and well-depth. We then performed detailed electronic transport measurements at low temperature to identify promising quantum wire samples. Good samples were cooled further to 300 mK where some quantization of conductance was observed. It was determined that to reach lower electronic temperatures, filtering was required. To this end, low temperature filtered samples holders were designed, constructed and characterized. The filtered sample holders resulted in superior observations to unfiltered samples, likely reflecting a lower electron temperature. Using our best sample with filters, we then performed resistively-detected nuclear magnetic resonance experiments, probing the interaction between the electrons and the nuclear spins in quantum wires. While the predicted state was not observed, the groundwork for such an experiment is complete and its expected that a sufficiently high quality sample will display the signature behavior with current methodology. / L'étude des électrons dans de faibles dimensions est un domaine qui a donné un aperçu incroyable dans les dernières décennies du Effet Hall quantique fractionnaire de Wigner cristallisation . Au cours des dernières années, l'intérêt s'est développé à partir de l'étude de la physique fondamentale des deux conducteurs dimensions à l'ingénierie expérimentale nouveaux Etats à l'aide de techniques de la nanotechnologie . Nous avons maintenant la possibilité de créer de haute qualité et un zéro dispositifs dimensions , c'est- fils quantiques et boîtes quantiques . A des températures très basses , la physique quantique domine le comportement de ces dispositifs provoquant de nouvelles propriétés émergent , en raison des interactions entre électrons améliorées , les interactions spin-orbite et de nombreux autres effets. Ces nouvelles propriétés sont le résultat de l'interaction des ensembles de particules quantiques et ne peuvent être compris par intuition classique. Non seulement la nouvelle physique y passionnants à découvrir à basse dimensions , mais il ya des applications prometteuses à l'horizon.Les électrons contraints à une dimension sont prévus pour entrer dans un état connu comme le liquide de Luttinger . Bien qu'il existe des preuves solides pour l'observation du liquide de Luttinger déjà , il est encore un domaine d'étude très active. En outre, il a été prévu que les interactions entre les spins nucléaires hélice commandés en GaAs et un état liquide de Luttinger pourraient se traduit par un effet de rétroaction des spins nucléaires qui se traduiraient par des observations expérimentales distinctes. Non seulement cet état de fournir des preuves claires de comportement de type liquide de Luttinger , mais il a le potentiel pour soutenir convoités fermions de Majorana qui ont des applications dans le traitement de l'information quantique. Ce projet consistait en la fabrication de GaAs / AlGaAs quantum fils échantillons en collaboration avec Sandia National Laboratories avec des paramètres tels que la longueur et le bien- profondeur variable. Nous avons ensuite effectué des mesures détaillées de transport électronique à basse température pour identifier les échantillons de fils quantiques prometteurs. Bonne échantillons ont été refroidis à la suite de 300   mK   où on a observé une certaine quantification de la conductance . Il a été déterminé que, pour atteindre des températures inférieures électroniques , le filtrage est nécessaire. À cette fin , à basse température filtrées porte-échantillons ont été conçus, construits et caractérisé. Les porte-échantillons filtrés ont donné lieu à des observations supérieures aux échantillons non filtrés , ce qui reflète probablement une température d'électrons inférieure. Grâce à notre meilleur échantillon de filtres , puis nous avons effectué des expériences de résonance magnétique nucléaire résistivement - détectés , sonder l'interaction entre les électrons et les spins nucléaires dans les fils quantiques. Alors que l'état prédit n'a pas été observée , les bases d' une telle expérience est complète et sa s'attend à ce qu'un échantillon suffisamment haute qualité affichera le comportement de signature avec la méthodologie actuelle .

Graphene on SiC has been exposed to thermally cracked hydrogen in an HV environment. Methylene groups ($CH_2$) were observed by IR spectroscopy at a density one hundred times that of lone C-H. Graphene on SiC was also studied using magnetotransport. Weak localization was observed in accordance with theory and scattering times were measured. Exfoliated graphene was prepared on oxide surfaces for controlled gas exposure experiments with graphene FETs. The impact of substrate hydrophobicity on charge transfer with adsorbates was quantitatively measured. Graphene FETs were also produced from graphene grown on copper by chemical vapor deposition and weak localisation measurements were performed. This work is an important step towards the transformation of graphene to graphane by hydrogenation and quantifying the effect of hydrogenation on electronic properties. / Du graphene sur SiC a té exposé a de l'hydrogène craqué sous chauffage. Des groupes de Methylenes ($CH_2$) on été observés par spectroscopie IR ayant une densité cent fois plus grande que les simples groupes C-H. La localisation faible du graphene sur SiC a été observée avec sucès et des temps de diffusion ont été mesuré en accord avec les prédictions théoriques. Du graphene exfolié mécaniquement a été préparé sur de l'oxide afin de mesuré l'effet des gas sur le graphene dans une atmosphère controlée. L'importance d'un substrat hydrophobe sur le transfert de charge avec les espèces adsorbées a été mesuré quantitativement. Des FETs de graphene ont également été produites par croissance sur substrat de cuivre et des mesures de localisation faible ont été prises. Ceci représente un pas important vers la transformation du graphene au graphane en hydrogénant et en quantifiant l'effet de l'hydrogénation sur les propriétés électriques.

The preparation and characterization of metallic wires on insulating substrates by a variety of mechanisms has been explored. A multi-scale approach utilizing microfabricated silicon stencil masks, feedback controlled electromigration, and field induced metal cluster deposition in a novel geometry has been explored on potassium bromide (KBr), indium phosphide (InP), and silicon oxide substrates in an ultra-high vacuum environment (UHV). The initial deposition of gold, and tantalum wires between one hundred nanometers and micrometers in size was performed using reinforced silicon nanostencils. The stencil fabrication was discussed, and an examination of the deformation of the integrated structures under the deposition of highly stressed tantalum films was shown to be significantly smaller than typical structures. Metallic wires deposited using these stencils as well as electron beam lithography were electrically stressed and the breaking characteristics analyzed. Typical nanometer scale gaps were observed, as well as larger features more commonly found in the breaking of bamboo-like structures in gold wires 100 nm in size or less, particularly with a significant series resistance. These larger gaps are expected to be more applicable for the deposition of subsequent metallic clusters and preparation of molecular devices. As a step towards connecting the initially deposited wires as well as localized molecules in an a fashion allowing atomic scale imaging by AFM, modelling and experiments of field induced deposition of gold clusters on KBr and InP substrates was carried out. Deposition on InP substrates with a backside 2D electron gas as a counter-electrode demonstrated the feability of this deposition technique in UHV. Subsequent depositions on or adjacent to metallic pads on the bulk insulating KBr provided a proof of principle of the technique, though some experimental limitations such as large current pulses with the tip in close proximity to the surface are d / La préparation et la caractérisation de fils métalliques sur des substrats isolants par une variété de mécanismes a été explorée. Une approche multi-échelle utilisant des masques-stencils microfabriqués de silicium, l'électromigration contrôlée par rétroaction, et le dépôt induit par champ en nouvelle géométrie d'agrégats métalliques, a été explorée sur des substrats de bromure de potassium (KBr), de phosphure d'indium (InP) et d'oxyde de silicium sous Ultra Haut Vide (UHV). Le dépôt initial de fils d'or et de tantale entre cent nanomètres et quelques micromètres a été réalisé en utilisant des nanostencils au silicium renforcé. La fabrication des stencils a été discutée, et un examen de la déformation des structures intégrées dans le cas du dépôt de couches de tantale sous hautes contraintes a montré qu'elle était significativement plus petite que pour les structures typiques. Les fils métalliques déposés à l'aide de ces stencils, ainsi que la lithographie par faisceau électronique ont été mis sous contrainte électriquement et les caractéristiques de rupture analysées. Des vides typiques à l'échelle du nanomètre ont été observés, ainsi que des structures communément retrouvées dans la rupture de structure de type bambou dans les fils d'or de 100nm et moins, en particulier avec une résistance en série importante. Ces vides plus grands devraient être plus applicables pour le dépôt par la suite d'agrégats métalliques et la préparation de dispositifs moléculaires. Une étape a été franchie vers la connexion des fils déposés initialement ainsi que de molécules localisées de façon imageable, en réalisant un modèle et des expériences de dépôt induit par champ d'agrégats d'or sur KBr et InP. Le dépôt sur des substrats InP avec derrière un gaz d'électrons 2D comme contre-électrode a démontré la faisabilité de cette technique de dépôt sous UHV. Des dépôts ultérieurs sur ou

Surface effects can adversely influence the performance of a nanoelectronic device,but may also lead to new functionality. The focus of this thesis is to theoreticallystudy the role of surfaces in nanoelectronics. Our theoretical analysis is from atomicfirst principles achieved by combining density functional theory with the Keldyshnonequilibrium Green's function approach. This technique allows for all atoms in asystem to be treated on an equal footing without any phenomenological parameters.The first part of the thesis considers conduction through a molecule with no substrateto illustrate the sort of system typically modeled in transport calculations. Two Auelectrodes are bridged by a substituted benzenediamine molecule (R = CH3, NH2,OH) where an H atom is removed to form a radical that may behave as a spin filter,depending on the R group. Next is considered a π–stacked line of ethylbenzenemolecules on the Si(100) surface, where the Si atoms are explicitly included in thecalculation. Although the molecules conduct electrons at certain energies, a channeloccurs through the substrate, which can dominate the conductance. The use ofsubstituent groups to modulate the electron transport properties of such wires is alsoinvestigated, showing that the conductance of the molecular wire could be tuned todominate over the substrate. Finally, the conductance of the Si(111)–7 × 7 metallicsurface is studied. Inspired by experiments suggesting that atomic steps reduce thesurface conductance, the atomic structure and transport properties of such steps areexamined, revealing that dimer atom buckling along the step edges is the primaryculprit since it leads to an opening of a local band gap at the step. / Les effets de surface peuvent affecter la performance d'un dispositif nanoélectronique, mais peuvent aussi conduire à de nouvelles fonctionnalités. L'objectif de cette thèse est d'effectuer une étude théorique sur le rôle des surfaces en nanoélectronique. Notre analyse, de type premiers principes atomiques, est effectuée en combinant la théorie de la fonctionnelle de la densité avec les fonctions de Green hors-équilibre. Cette technique permet de traiter tous les atomes de manière égale sans utiliser de paramètres phénoménologiques. La première partie de cette thèse considère la conduction à travers une molécule sans substrat, afin d'illustrer le genre de systèmes typiquement modélisés dans les calculs de transport. Deux électrodes en Au sont mises en contactavec une molécule benzènediamine substituée (R = CH3, NH2, OH), où un atome H est retiré pour former un radical qui peut se comporter comme un filtre de spin, dépendant du groupe R. Ensuite, nous nous concentrons sur une ligne formée d'éthylbenzènes empilées–π sur la surface de Si(100), où les atomes de silicium sont explicitement inclus dans le calcul. Quoique les molécules permettent le transport d'électronsà certaines énergies, un canal se forme à travers le substrat qui peut dominer la conductance. Nous étudions aussi comment certains substituants peuvent moduler les propriétés de transport électronique de ces fils moléculaires. Nous trouvons que la conductance du fil moléculaire peut être modifiée pour dominer l'effet du substrat.Enfin, la conductance de la surface métallique Si(111)–7 × 7 est analysée. Dans lebut d'expliquer théoriquement les expériences suggérant que les marches atomiques réduisent la conductance de la surface, la structure atomique et les propriétés de transport de ces marches ont été examinées. Les résultats révèlent que c'est la déformation atomique des dimères le long des marches qui cause ce phénomène, en raison de la formation d'une bande interdite localisée proche de la marche.

As the miniaturization of devices begins to reveal the atomic nature of materials, where chemical bonding and quantum effects are important, one must resort to a parameter-free theory for predictions. This thesis theoretically investigates the quantum transport properties of nanoelectronic devices using atomistic first principles. Our theoretical formalism employs density functional theory (DFT) in combination with Keldysh nonequilibrium Green's functions (NEGF). Self-consistently solving the DFT Hamiltonian with the NEGF charge density provides a way to simulate nonequilibrium systems without phenomenological parameters. This state-of-the-art technique was used to study three problems related to the field of nanoelectronics. First, we investigated the role of metallic contacts (Cu, Ni and Co) on the transport characteristics of graphene devices. With Cu, the graphene is simply electron-doped (Fermi level shift of −0.7 eV) which creates a unique signature in the conduction profile allowing one to extract the doping level. With Ni and Co, spin-dependent band gaps are formed in graphene's linear dispersion bands, thus leading to the prediction of high spin injection efficiencies reaching 60% and 80%, respectively. Second, we studied how controlled doping distributions in nano-scale Si transistors could suppress OFF-state leakage currents. By assuming the dopants (B and P) are confined in 1.1 nm regions in the channel, we discovered large conductance variations (Gmax/Gmin ~ 10^5) as a function of the doping location. The largest fluctuations arise when the dopants are in the vicinity of the electrodes. Our results indicate that if the dopants are located away from the leads, a distance equal to 20% of the channel length, the tunneling current can be suppressed by a factor of 2 when compared to the case of uniform doping. Thus, controlled doping engineering is found to suppress device-to-device variations and lower the undesirable leakage current. Finally, we incorporated a dephasing model into our ab initio transport formalism, which was used to study the effect of phase-breaking scattering in three different systems. Our calculations revealed the complex role of dephasing, where conduction increased or decreased depending on the system under consideration. We demon- strated that the backscattering component of this dephasing scheme also allows one to retrieve Ohm's law. / Comme la miniaturisation des dispositifs commence à révéler la nature atomique des matériaux, où les liaisons chimiques et les effets quantiques sont importants, nous devons recourir à une théorie sans paramètre pour obtenir des prédictions. Cette thèse étudie les propriétés de transport quantique des dispositifs nanoélectroniques en utilisant des méthodes ab initio atomiques. Notre formalisme théorique combine la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) avec les fonctions de Green hors-équilibres (NEGF). Résoudre l'Hamiltonien DFT de manière auto-consistante avec la densité de charge NEGF permet de simuler des systèmes hors-équilibres sans utiliser des paramètres. Cette technique sophistiquée a été utilisée pour étudier trois problèmes liés au domaine de la nanoélectronique. Premièrement, nous avons étudié le rôle des contacts métalliques (Cu, Ni et Co) sur les caractéristiques de transport des dispositifs à base de graphène. Dans le cas du Cu, le graphène est simplement dopé en électrons (décalage du niveau de Fermi = −0.7 eV) ce qui crée une signature unique dans le profil de conduction permettant d'extraire le niveau de dopage. Avec Ni et Co, la formation de bandes interdites dépendantes du spin détruit la dispersion linéaire des états du graphène ce qui permet d'atteindre une efficacité d'injection de spin de 60% et 80%, respectivement. Deuxièmement, nous avons étudié comment des distributions de dopage contrôlées dans les nano-transistors en Si pourraient supprimer les courants de fuite à l'état OFF. En supposant que les dopants (B et P) sont confinés dans des régions de 1.1 nm dans le canal, nous avons découvert de grandes variations de conductances (Gmax/Gmin ~ 10^5) en fonction de l'emplacement du dopage. Les plus grandes fluctuations surviennent lorsque les dopants sont à proximité des électrodes. Nos résultats indiquent que si les dopants sont éloignés des électrodes, d'une distance égale à 20% de la longueur du canal, le courant tunnel peut être supprimé par un facteur de 2 par rapport au dopage uniforme. Ainsi, l'ingénierie du dopage pourrait réduire les variations d'un dispositif à un autre et diminuer le courant de fuite. Dernièrement, nous avons intégré un modèle de déphasage dans notre théorie de transport ab initio qui a été utilisé pour étudier l'effet des collisions dans trois systèmes différents. Nos calculs ont révélé le rôle complexe du déphasage; parfois la conduction augmente ou diminue selon le système. Nous avons démontré que la rétrodiffusion, présent dans ce modèle, permet de récupérer la loi d'Ohm.

Nanofluidic devices, containing features with dimensions of 1-100 nm, allow for the direct detection, analysis and manipulation of single molecule analytes. In particular, over the past ten years, there has been increasing interest in developing nanofluidic devices capable of analyzing DNA at the single-molecule level, with the goal of developing high throughput mapping and eventually sequencing technology. Part of this thesis will be focusing on single-molecular DNA detection using solid state nanopores. The nanopore fabrication technique via electron beam ablation will be presented. Noise reduction is affected by coating a layer of PDMS(polydimethylsiloxane) on the nanopore supporting chip. Different folding states of DNA molecules translocating through the nanopore are observed. Since the classic nanopore setup has low signal to noise ratio, we have successfully fabricated a novel micro/nanoiudic device combining nanopore detectors with nanochannels devices by embedding a nanopore inside the nanochannel. The device concept, device fabrication, theoretical analysis and preliminary results will be covered in this thesis. / Les dispositifs nanofluides, dont certaines parties atteignent des dimensions de l'ordre de 1-100 nm, permettent la détection directe, l'analyse et la manipulation d'analyte à molécule unique. En particulier, durant les dernières dix années, il y a eu un intérêt croissant au développement de dispositifs nanofluides capables d'analyser de l'ADN au niveau des molécules individuelles, avec pour but le développement d'une technologie de cartographie et éventuellement de séquençage haut débit. Une partie de ce mémoire se concentrera sur la détection d'ADN à molécule unique en utilisant des nanopores solides.La technique de fabrication de nanopores via ablation par faisceau d'électrons sera présentée. La réduction de bruit est affectée par le dépôt d'une couche de PDMS (polydiméthylsiloxane) sur la puce supportant le nanopore. Différentes conformations des molécules d'ADN se déplaçant à travers le nanopore sont observées. Puisque le montage classique du nanopore a un faible rapport signal-bruit, nous avons réussi à fabriquer un nouveau dispositif micro/nanofluide combinant des nanopores détecteurs avec des nanoconduits en intégrant un nanopore dans le nanoconduit. La conception du dispositif, sa fabrication, l'analyse théorique et des résultats préliminaires seront couverts dans ce mémoire.

In this thesis, we present the mathematical and implementation details of an ab initio method for calculating spin-polarized quantum transport properties of atomic scale spintronic devices under external bias potential. The method is based on carrying out density functional theory (DFT) within the Keldysh non-equilibrium Green's function (NEGF) formalism to calculate the self-consistent spin-densities. This state-of-the-art technique extends previous work by: i) reformulating the theory in spin-space such that the non-equilibrium charge density can be evaluated for different spin-channels, and ii) introducing k-point sampling to treat transverse periodic devices such that correct bulk as well as surface magnetism can be described. Computational details including k-point sampling to converge the Brillouin zone integration, optimization of pseudopotentials and basis sets, and efficient O(N) calculation of the Green's function are presented. We apply this method to investigate nonlinear and non-equilibrium spin-polarized transport in several magnetic tunnel junctions (MTJs) as a function of external bias voltage. Firstly, we find that for an Fe/MgO/Fe trilayer structure, the zero-bias tunnel magnetoresistance (TMR) is several thousand percent, and it is reduced to about 1000% when the Fe/MgO interface is oxidized. The TMR for devices without oxidization reduces monotonically to zero with a voltage scale of about 0.5-1V, consistent with experimental observations. We present an understanding of the nonequilibrium transport by investigating microscopic details of the scattering states and the Bloch bands of the Fe leads. Secondly, we investigate a molecular MTJ composed of Ni leads sandwiching a benzenedithiol(BDT) molecule. We find a TMR of ~27% which declines toward zero as bias voltage is increased. The spin currents are nonlinear functions of bias voltage, even changing sign at certain voltages due to specific features of the coupling between molecular states / Dans cette thèse, nous présentons les détails mathématiques et d'implémentation d'une méthode \emph{ab initio} pour le calcul des propriétés de transport quantique polarisé en spin de dispositifs spintroniques de taille atomique sous un différence de potentiel appliquée. La méthode est basée sur la théorie des fonctionnelles de la densité (DFT) dans le cadre du formalisme des fonctions de Green hors équilibre (NEGF) de Keldysh pour calculer les densités de spin auto-consistantes. Cette technique de pointe étend les travaux précédents: i) en reformulant la théorie dans l'espace de spins de telle manière que la densité de charge hors équilibre peut être évaluée pour différents canaux à spin, et ii) en présentant l'échantillonnage de k-point pour traiter les dispositifs périodiques transversaux de telle façon que le magnétisme de surface et de volume peuvent être décrits correctement. Les détails informatiques, y compris l'échantillonnage de k-points pour la convergence de l'intégration sur la zone de Brillouin, la construction et l'optimisation de la base et des pseudo-potentiels, et un calcul efficace O(N) de la fonction de Green sont présentés. Nous appliquons cette méthode pour étudier le transport polarisé en spin, non linéaire et hors équilibre, dans plusieurs jonctions tunnel magnétiques (MTJs), comme fonction du potentiel appliqué. Premièrement, nous constatons que pour une structure tri-couche de Fe/MgO/Fe, la magnétorésistance tunnel (TMR) à différence de potentiel nulle est de plusieurs milliers de pourcents, et se réduit environ à 1000% lorsque l'interface de Fe/MgO est oxydée. La TMR pour des dispositifs sans oxydation se réduit à zéro de façon monotone avec une différence de potentiel de l'ordre de 0.5-1V, conformément aux observations expérimentales. Nous interprétons nos résultats en étudiant les détails microscopiques d'états de diffusion et des bandes de Bloch dans les électrodes

Materials exhibit dramatically different mechanical properties when probed and confined on nanometer length scales. These size effects can arise from both the nature of individual contacts and the reduced dimensions of the interacting bodies. In this thesis, multimode atomic force microscopy techniques have been applied to study mechanical size effects of friction and plasticity in bulk and ultrathin film crystalline materials. Incipient plasticity of crystal surfaces has been studied by a novel atomic force microscopy based indentation method. High resolution imaging after indentation of Cu(100) and KBr(100) surfaces revealed the resulting dislocation structure. The distribution of discontinuities observed in indentation force curves correlated to the creation of individual dislocation loops. The shear stress acting at the point of first yield was consistent with density functional theory predictions for the ideal shear strength of the crystal. Friction and dissipation in epitaxial ultrathin films was then studied by the combined techniques of non-contact force microscopy, Kelvin probe force microscopy, and friction force microscopy. Films as thin as one and two atomic layers exhibit atomic stick-slip friction loops similar to their bulk forms. Edge sites of KBr films grown on Cu(100) are prone to wear while substrate steps overgrown by the film are stable. This phenomenon can be understood in terms of enhanced interaction at low-coordinated sites as reveled by atomic-resolution imaging. The tribological benefits of a closed KBr ultrathin layer are found to be consistent with macroscopic experiments. Single layer graphene films grown on SiC(0001) exhibit a reduced local work function compared to bilayers, allowing an unambiguous identification of layer thickness. Friction on SiC is greatly reduced by a single layer of graphene, and reduced by another factor of two on bilayer graphene. The friction contrast between single and bilayer graphene arises from a diff / Lorsque confinés et sondés à l’échelle nanométrique, les matériaux ont des propriétés mécaniques grandement différentes. Ces effets de taille proviennent de la nature des contacts individuels et des dimensions réduites des corps en interaction. Dans cette thèse, des méthodes de microscopie à force atomique multimode ont été employées pour étudier les effets de taille mécaniques de la friction et de la plasticité dans le volume et en couches ultraminces de matériaux cristallins. L’apparition de la plasticité en surfaces cristallines a été étudiée par une méthode d’indentation novatrice basée sur la microscopie à force atomique. Des images à haute résolution après indentation de Cu(100) et KBr(100) ont révélé la structure de dislocation résultante. La distribution des discontinuités observées dans les courbes de force d’indentation sont corrélées avec la création de boucles de dislocation individuelles. Les contraintes de cisaillement agissant à la limite d’élasticité sont en accord avec les prédictions des théories à fonctionnelle de densité pour le cisaillement idéal de cristaux.La friction et la dissipation des couches ultraminces ont alors été étudiées par des techniques combinées de microscopie à force atomique hors-contact, à sonde Kelvin, et à friction. Des couches mono et biatomiques montrent des boucles de friction de glissement saccadé (stick-slip) atomique similaires aux formes de volume. Les sites en bordure de couche de KBr sur Cu(100) sont sensibles à l’usure tandis que les marches de substrat exhaussées par la couche mince sont stables. Ce phénomène se comprend comme une interaction accentuée aux sites à basse coordination, comme révélé par imagerie à résolution atomique. Les avantages tribologiques d’une couche ultra-mince fermée de KBr sont consistants avec les expériences macroscopiques. Les monocouches de graphène sur SiC(0001) montrent une fonction de travail$