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In this work we describe ultra-high vacuum fabrication of a nanoscale system that reveals Coulomb blockade at room temperature and its characterization by single-electron sensitive electrostatic force microscopy (e-EFM). The system consists of Au nanoparticles separated from an Fe(001) back electrode by a crystalline ultra-thin NaCl film. Due to the small size of the nanoparticles (3.5 nm high), the Coulomb blockade can be observed at room temperature. An atomic force microscopy (AFM) cantilever is used as a movable gate to charge individual nanoparticles via single-electron tunneling from the back electrode. At the same time the tunneling is detected by measuring frequency shift and damping of the oscillating cantilever. The e-EFM technique can overcome limitations of other characterization methods based on lithographic fabrication. So far, however, it has been successfully used only at low-temperatures. In this work, we extend the e-EFM technique to room temperature by carefully tuning the sample design and fabrication relative to the cantilever response to achieve maximum sensitivity. To grow atomically defined tunnel barriers we investigate the morphology of MgO and NaCl ultra-thin films on Fe(001) surfaces by non-contact-AFM and low energy electron diffraction (LEED). First, we demonstrate that the quality of MgO films, typically grown in ultra-high vacuum (UHV) by electron-beam evaporation, can be improved by using reactive deposition method that gives full control over the gaseous species existing in the evaporated beam. Second, we investigate the effects of temperature and oxygen presence on the growth of NaCl on Fe(001). As a result, we develop a protocol to grow NaCl films on the Fe(001)-p(1x1)O surface in a layer-by-layer mode, yielding atomically flat films with 40-60 nm wide terraces (on a 12 ML thick film) and with far fewer defects than the MgO films. Using the NaCl film as a tunnel barrier that can be easily adjusted by modifying the film thickness we characterize single-electron charging at room temperature of individual Au nanoparticles formed after thermal evaporation onto a 6 monolayer thick NaCl film. We demonstrate how a combination of e-EFM and finite element electrostatic simulation can be used for revealing electronic and morphological properties of individual Au nanoparticles. As a result, the electron addition energy, the capacitance, tunneling rates and an approximated shape of an individual nanoparticle have been determined. Numerical simulations point towards a total capacitance dominated by the mutual capacitance between the nanoparticle and the back electrode. A comparison with the experimental value, determined from measurement of the addition energy, indicates that the nanoparticles should be modeled as truncated spheres in order to reduce the mutual capacitance to the substrate. This observation has a fundamental impact on the design of nanoelectronic circuits, where the components have to meet desired requirements for capacitances that determine coupling and charging effects. The fabrication flexibility and the fact that all measurements were performed in-situ on samples prepared under ultra-clean conditions make the presented system attractive for further studies. In particular, this approach can be used to study quantum mechanically coupled quantum dots and the catalytic activity of Au nanoclusters at room temperature. / Dans ce travail, nous décrivons la fabrication sous ultra haut vide (UHV) d'un système à l'échelle nanométrique qui révèle le blocage de Coulomb à température de la pièce, ainsi que sa caractérisation par microscopie à force électrostatique sensible à un électron (single-electron sensitive electrostatic force microscopy, e-EFM). Le système est constitué de nanoparticules d'or séparées d'une électrode de Fe(001) par un film cristallin ultra mince de NaCl. Dû à la petite taille des nanoparticules (3.5 nm maximum), le blocage de Coulomb est observable à température ambiante. Un cantilever de microscope à force atomique (MFA) est utilisé comme une grille électrique déplaçable pour charger individuellement les nanoparticules par le passage de charge élémentaire par effet tunnel à partir de l'électrode. Ce passage d'électron est détecté en mesurant simultanément le changement de fréquence de résonance, ainsi que l'amortissement de l'oscillation du cantilever. La technique e-EFM permet de contourner certaines limitations inhérentes aux techniques de caractérisation basées sur la fabrication par lithographie. Toutefois, cette technique a été appliquée avec succès seulement à basses températures. Dans ce travail, nous étendons la technique e-EFM à température ambiante par un ajustement minutieux du design de l'échantillon et de sa fabrication en fonction de la réponse du cantilever de sorte à maximiser la sensibilité de la mesure. Pour croître une jonction tunnel définie à l'échelle atomique, nous étudions la morphologie de couches minces de MgO et de NaCl sur une surface de Fe(001) par microscopie à force atomique non-contact et par diffraction d'électrons lents (Low Energy Electrons Diffraction, LEED). Premièrement, nous démontrons que la qualité des couches minces de MgO, typiquement crûes sous UHV par évaporation sous faisceau d'électrons (electron-beam evaporation), peut être améliorée par l'utilisation d'une méthode de déposition réactive qui donne un contrôle total sur les espèces gazeuses présentes dans le faisceau d'évaporation. Deuxièmement, nous étudions l'effet de la température et de la présence d'oxygène sur la croissance du NaCl sur une surface de Fe(001). Conséquemment, un protocole pour la croissance de films de NaCl sur une surface de Fe(001)-p(1x1)O déposés couche par couche. Ces films plats à l'échelle atomique présentent des terrasses de 40-60 nm de large et contiennent beaucoup moins de défauts cristallins que les films de MgO.En utilisant ces couches minces de NaCl comme jonction tunnel facilement ajustables par une modification de leur épaisseur, nous caractérisons le chargement d'électron à température ambiante de nanoparticules individuelles formées par évaporation thermique sur un film de 6 monocouches de NaCl. Nous montrons comment la combinaison de la technique e-EFM et de simulations électrostatiques par éléments finis peut être utilisée pour révéler les propriétés électroniques et morphologiques de nanoparticules d'or individuelles. Ainsi, l'énergie de chargement, la capacitance, la fréquence de passage par effet tunnel et la forme approximative des nanoparticules ont été déterminées. Des simulations numériques montrent que la capacitance totale est dominée par la capacitance mutuelle entre la nanoparticule et l'électrode. En comparant avec les valeurs expérimentales, déterminées par une mesure de l'énergie de chargement, on montre que les nanoparticules devraient être modélisées par des sphères tronquées pour réduire la capacitance mutuelle avec le substrat. Cette observation a un impact fondamental pour le design de circuits nanoélectroniques dans lesquels les composantes doivent avoir des capacitances définies, étant donné que celles-ci déterminent les effets de couplage et de chargement.La flexibilité de la technique de fabrication et le fait que toutes les mesures ont été effectuées in situ sur des échantillons dans des conditions ultra propres rendent le système attrayant pour de futures études.

A GaAs triple quantum dot was cooled to below 100mK and electrically manipulated for two distinct experiments. The first was a new measurement technique, called enhanced charge detection, which involving optimized excited state path relaxation used to increase the charge detection signal-to-noise by a factor of four. This was illustrated with the two spin S-T+ qubit [1]. A spin funnel with 50 coherent oscillations, i.e. 100 rotations, was measured using this scheme. This technique can be used with other spin qubits and readout measurement schemes [2]. The second experiment involved realizing the theoretically predicted all exchange qubit by studying the necessary activation parameters and comparing to theory. The coherent behaviour of an interacting three spin system is complex with contributions arising from several individual qubits, however, the all-exchange qubit is predicted to be protected against some forms of global noise [3]. Magnetic eld dependence measurements were used to isolate this qubit from other qubits. These measurements were compared to theory by modeling the time evolution of spin states [4]. / Un triple point quantique fait d'arséniure de gallium a été refroidi en dessous de 100mK et a été manipulé électriquement dans le but de faire deux expériences distinctes. La première expérience est une nouvelle technique de mesure, appelé détection de charge accrue, qui utilise des trajectoires de relaxation d'un état sensible pour augmenter la détection du rapport signal sur bruit de d'un facteur quatre. Cela a été démontré par le qubit de spin S-T+ [1]. Un entonnoir de spin avec environ 50 oscillations cohérentes, c-à-d 100 rotations de piradians, a été mesuré utilisant ce schéma. Cette echnique peut être utilisée avec d'autres modèles de mesures de qubit de spin [2]. La deuxième expérience consiste à la réalisation d'un qubit prédit théoriquement appelé all-exchange qubit. Les paramètres nécessaires à l'activation de ce qubit ont été étudiés et comparés à la théorie. Le comportement d'un système de trois spins en interaction est très complexe à cause des contributions provenant de plusieurs qubits, cependant, il est prédit que le all-exchange qubit devrait être protégé contre la plupart des bruits globaux [3]. Des mesures en champ magnétique sont utilisées pour isoler ce qubit des autres. Ces mesures sont comparées à la théorie en modélisant l'évolution temporelle des états de spin [4].

The ability of quantum dots to confine single charges at discrete energy levels makes them a promising platform for novel electronic and optoelectronic devices. Self-assembled quantum dots are of considerable interest because their size, shape, and material can be controlled during growth. These properties influence the confinement potential, thereby controlling the energy levels of the dot. However, the method of growth does not allow for positioning of the quantum dots which end up randomly distributed over the sample surface, making it difficult for lithographic techniques to access the quantum dots to perform either charge transport or charge sensing measurements so that single dot properties can be measured. An atomic force microscope (AFM) can be used to spatially access individual dots, and by applying a voltage between cantilever tip and back-electrode, the energy levels of individual dots can be measured as electrons are added to the dot one-by-one in the Coulomb blockade regime. The oscillating cantilever in these experiments is responsible for both loading the dots through electrical gating and also detecting tunneling events through a change in cantilever resonance frequency and/or cantilever dissipation. We use an AFM to measure the energy levels in few electron self-assembled InAs quantum dots. The charging energy, level spacing, and shell structure of single dots are extracted experimentally. We compare our results to a theoretical model that describes in detail the mechanism behind the dissipative electrostatic interaction due to the tunneling single-electrons.Examples of the electrostatic influence of the environment on the dots are also presented, and a method for using an AFM for characterizing electrostatic noise is demonstrated. Charge fluctuations are known to compromise the operation of electronic devices, especially for electrical components which are built in the micron and nano regime. Super bandgap irradiation leads to generation-recombination noise over the sample surface but not over the self-assembled quantum dots. We measure the generation-recombination noise with an AFM and compare the noise on and off the dot to show sub-20~nm spatial resolution, demonstrating the ability of AFM for characterizing noise arising from charge fluctuations within the sample with high spatial resolution. / La propriété qu'ont les points quantiques de confiner des charges élémentaires à des niveaux discrets d'énergie en font une plate-forme prometteuse pour la conception de nouveaux appareils électroniques et opto-électroniques. Les points quantiques auto-assemblés sont d'autant plus intéressants puisque leur taille, forme et matériau peuvent être contrôlés lors de leur croissance. Ces propriétés influencent le potentiel de confinement modifiant ainsi les niveaux d'énergies du point quantique. Toutefois, cette méthode de croissance ne permet pas de positionner les points quantiques et ceux-ci se retrouvent distribués aléatoirement sur la surface de l'échantillon. Cela rend difficile l'accès aux points quantiques par des techniques lithographiques pour effectuer des mesures de transport ou de détection de charge permettant d'en déterminer les propriétés.Un microscope à force atomique (AFM) permet d'accéder spatialement à des points quantiques individuels et en appliquant une tension électrique entre la pointe du cantilever et une électrode arrière, leurs niveaux d'énergies peuvent être mesurés au fur et à mesure que des électrons sont ajoutés dans un régime de blocage de Coulomb. Dans ces expériences, le cantilever oscillant est responsable simultanément du chargement des points par l'application d'une tension de grille et de la détection du passage d'électron par « effet tunnel » par un changement de fréquence de résonance et/ou de dissipation du cantilever.Nous utilisons un AFM pour mesurer les niveaux d'énergie dans des points quantiques à quelques électrons d'InAs auto-assemblés. L'énergie de chargement, l'espacement des niveaux et la configuration électronique de points individuels sont obtenus expérimentalement. Nous comparons nos résultats à un modèle théorique qui décrit en détail le mécanisme derrière l'interaction électrostatique dissipative due au passage d'électrons par « effet tunnel ».Des exemples de l'influence électrostatique de l'environnement sur les points quantiques sont aussi présentés, ainsi qu'une méthode pour utiliser l'AFM pour caractériser le bruit électrostatique. Les fluctuations de charge sont connues pour compromettre le bon fonctionnement des appareils électroniques et particulièrement des composants micro et nanométriques. L'irradiation de larges bandes d'énergie interdites produit un bruit de génération et de recombinaison à la surface de l'échantillon, mais pas sur les points quantiques auto-assemblés. Nous mesurons ce bruit avec un AFM et comparons les résultats obtenus sur la surface du point quantique et en dehors en démontrant qu'une résolution spatiale inférieure à 20 nm est réalisée. Nous démontrons ainsi qu'un AFM permet de caractériser le bruit provenant des fluctuations de charge d'un échantillon avec une haute résolution spatiale.

Experimental physics in the low temperature limit has consistently produced major advances for condensed matter research. Likewise, scanning probe microscopy offers a unique view of the nanometer scale features that populate the quantum landscape. This work discusses the merger of the two disciplines via the development of the Ultra Low Temperature Scanning Probe Microscope, the ULT-SPM. We focus on the novel characterization of an exotic condensed matter system: a deeply buried two dimensional electron gas with a cleaved edge overgrowth geometry. By coupling the dynamics of the force sensing probe microscope to the electrostatics of the electron gas, we can remotely and non-invasively measure charge transport features which are normally only observable using physically contacted electrodes. Focusing on the quantum Hall regime, we can exploit the high sensitivity of the local force sensor to study spatially dependent phenomena associated with electronic potential distributions. The instrument shows promise for many exciting experiments in which low temperatures, high magnetic fields, and local measurements are critical.Designed for operation at 50 mK, in magnetic fields reaching 16 T, many components of the instrument are not commercially available and were therefore designed and constructed in- house. As such, the intricate details of its design, construction and operation are documented thoroughly. This includes: the microscope assembly, the modular components such as the scan head and coarse motors, the electronics developed for controlling the instrument, and the general integration into the low temperature infrastructure. A quartz tuning fork is used as the force sensor in this instrument, enabling a wide selection between different modes of operation, the most relevant being electrostatic force microscopy. Noise limits are investigated and matched sources of experimental noise are identified. Detailed schematics of the instrument are also included. / La physique expérimentale aux limites des basses températures contribue constamment à des percées majeures dans le domaine de la matière condensée. Pour sa part, la microscopie à balayage de sonde offre la possibilité unique d'observer les éléments nanométriques qui car- actérisent le paysage quantique. Ce projet allie les avantages de ces deux disciplines par le développement d'un microscope à balayage de sonde opérant à très basse température (Ultra Low Temperature Scanning Probe Microscope), le « ULT-SPM. » Nous étudions en particulier un système exotique de la matière condensée : un gaz d'électrons bidimensionnel profondément enfoui, comportant une croissance latérale sur le bord clivé. Le couplage des forces dynamiques de la sonde du microscope et électrostatiques du gaz à électrons, nous permet de mesurer à distance et de façon non invasive, les caractéristiques de transport des charges, qui ne sont normalement observables qu'à l'aide d'électrodes et donc, par un contact physique. Dans le régime de l'effet Hall quantique, nous pouvons exploiter la grande sensibilité du capteur de force local pour étudier des phénomènes spatiodépendants associés aux distribu- tions de potentiel électronique. L'instrument se révèle prometteur pour la poursuite de nom- breuses expériences passionnantes où les conditions de basse température, champ magnétique élevé et mesures locales sont essentielles. Comme il est conçu pour fonctionner à 50 mK et sous un champ magnétique pouvant at- teindre 16 T, plusieurs composantes du microscope ne sont pas disponibles commercialement et ont donc été entièrement conçues et fabriquées sur place. Les détails intrinsèques de la con- ception, de la construction et du fonctionnement sont ainsi documentés à fond. Ceci inclut : l'assemblage du microscope, les composantes modulaires comme la tête de balayage et les mo- teurs, l'électronique des contrôles de l'instrument et l'intégration à l'infrastructure opérant à basse température. Dans cet instrument, un diapason de quartz fait office de capteur, ce qui permet une grande flexibilité quant aux différents modes d'opération, le plus utile étant la mi- croscopie de force électrostatique. Les limites de bruit sont étudiées et comparées aux sources de bruit expérimentales. Les schémas détaillés de l'instrument sont également inclus.

The isostructural R3T4X4 (R: rare earth, T:Mn,Pd,Cu,Ag, X:Si,Ge,Sn) family of compounds have been extensively studied recently due to the rich variety of magnetic behaviour exhibited: the two rare earth sublattices often order with quite different moment values and distinct magnetic structures. In some cases the rare earth sites will also have quite different ordering temperatures. Several of the series, R3Cu4Sn4, R3Ag4Sn4 and R3Cu4Ge4, appear not to follow the expected de Gennes scaling law of transition temperatures despite the structural uniformity of the system. Moreover, the system suffers from a common problem in rare earth intermetallic systems: an important lack of data and understanding of the Sm and Gd members.Capitalizing on the presence of Sn in many of these compounds, we have used 119Sn Mossbauer spectroscopy as a probe of local magnetism at the Sn sites in the structure. Although Sn carries no magnetic moment, a transferred field from the rare earth neighbours is observed, as both Sn sites in the structure have nearest neighbours from both rare earth sublattices. We also performed 155Gd Mossbauer spectroscopy on three Gd compounds, probing the local magnetism at the 155Gd nuclei directly. Using the newly developed flat plate mounting for highly absorbing samples, we performed neutron diffraction on several Sm and Gd compounds to probe the long range spatial symmetry of the rare earth magnetic moments. The Mossbauer spectroscopy and neutron scattering results were then combined as verification of consistency, but more importantly as complementary sources of magnetic information allowing us to draw conclusions that otherwise could not be drawn with either of the experimental techniques alone.We find that a simple isotropic hyperfine field transfer model successfully describes the 119Sn Mossbauer spectra of several R3T4Sn4 (T:Cu,Ag) compounds. 119Sn Mossbauer spectroscopy also reveals important magnetic interactions previously missed: Nd3Cu4Sn4 data exhibits a clear magnetic contribution at temperatures at which neutron diffraction data did not, while Ho3Cu4Sn4 exhibited magnetic interactions above the ordering temperature determined by neutron diffraction. The Sm3Ag4Sn4 and Sm3Cu4Sn4 compounds proved to behave entirely differently than previously thought: the former undergoes magnetic ordering at 26K rather than 9K, and shows evidence of anisotropic field transfer, while Sm3Cu4Sn4 fails to order and instead exhibits slow moment dynamics. The Gd compounds also yield surprising results as Gd3Cu4Ge4 and Gd3Ag4Sn4 order at far higher temperature than previously thought, while Gd3Cu4Sn4 exhibits the most complex 119Sn Mossbauer spectrum due only to the moments at the Gd-2d site. The R3T4X4 system remains highly magnetically complex and diverse, however the magnetic landscape has been significantly altered. The flat plate mounting technique for neutron diffraction, especially when combined with Mossbauer spectroscopy data, allows for the determination of the magnetic structures of Sm3Ag4Sn4 as well as Gd3Ag4Sn4 and partially of Gd3Cu4Sn4, showing great promise as an important new experimental tool. / La famille de composés R3T4X4 (R: terre rare, T: Mn, Pd, Cu, Ag, X: Si, Ge,Sn) adopte uniformément la structure orthorhombique de type Gd3Cu4Ge4 (groupe d'espace Immm, # 71). Ces composés ont été étudiés récemment en raison de la riche variété de comportements magnétiques observés: chaque sous-réseau de terre rare s'ordonne avec des valeurs de moment magnétique très différentes et adoptent des structures magnétiques distinctes. Dans certains cas, les deux sites de terres rares auront également des températures d'ordre magnétique très différentes. Plusieurs membres de la série, R3Cu4Sn4, R3Ag4Sn4 et R3Cu4Ge4, ne semblent pas suivre la loi d'échelle de de Gennes des températures de transition magnétique, malgré l'uniformité structurelle du système. De plus, le système souffre d'un problème commun parmi les systèmes intermétalliques de terre rare: un manque important de mesures et compréhension des membres Sm et Gd du système.Capitalisant sur la présence de Sn dans plusieurs de ces composés, nous avons effectué des mesures de spectroscopie Mossbauer 119Sn comme une sonde locale du magnétisme aux sites Sn dans la structure. Bien que le Sn ne comporte pas de moment magnétique, un champ transféré des terres rares voisines est observé, vu que les deux sites Sn dans la structure ont des voisins proches des deux sous-réseaux de terres rares. Nous avons également effectué des mesures de spectroscopie Mossbauer 155Gd sur trois composés de Gd, pour sonder le magnétisme local aux noyaux 155Gd directement. En utilisant la plaque de montage nouvellement mise au point pour des échantillons hautement absorbants, nous avons procédé à la diffusion neutronique sur plusieurs composés de Sm et Gd pour sonder la symétrie spatiale à longue portée des moments magnétiques des terres rares. La spectroscopie Mossbauer et les résultatsde diffusion neutronique ont ensuite été combinés premièrement pour une vérification de cohérence, mais avant tout comme des sources complémentaires d'information magnétique qui nous permettent de tirer des conclusions qui ne pourraient autrement pas être établies avec l'une ou l'autre de ces techniques à elles seule.Nous constatons qu'un simple modèle de transfer isotropique de champ magnétique hyperfin décrit avec succès les spectres Mossbauer 119Sn de plusieurs composés R3T4Sn4 (T: Cu, Ag). La spectroscopie Mossbauer 119Sn révèle aussi d'importantes interactions magnétiques inconnues auparavant: la présence d'une contribution magnétique claire de Nd3Cu4Sn4 à des temp ératures auxquelles la diffusion neutronique n'en detecte aucune, tandis que Ho3Cu4Sn4 exhibe des interactions magnétiques au dessus de la température d'ordre magnétique déterminée par diffusion neutronique. Il s'avère que les composés Sm3Ag4Sn4 et Sm3Cu4Sn4 ont un comportement très différent de ce qui était cru auparavant: le premier subit un ordonnement magnétique à 26K au lieu de 9K, et montre des signes de transfert de champ magnétique hyperfin anisotrope, alors que le deuxième ne parvient pas à l'ordre magnétique mais exhibe une dynamique de moment magnétique lente. Les composés de Gd révèlent aussi des résultats surprenants alors que Gd3Cu4Ge4 et Gd3Ag4Sn4 ont une température d'ordonnement magnétique beaucoup plus élevée qu'on ne le pensait, et que Gd3Cu4Sn4 exhibe lesspectres Mossbauer 119Sn les plus complexes du uniquement aux moments magnétiques du site Gd-2d.Le système R3T4X4 reste très complexe et diversifié d'un point de vue magnétique, mais le paysage magnétique a été significativement modifié. La technique de plaque de montage pour la diffusion neutronique, en particulier lorsqu'elle est combiné avec les données de spectroscopie Mossbauer, permet la détermination des structures magnétiques des composés Sm3Ag4Sn4 et Gd3Ag4Sn4, et partiellement du composé Gd3Cu4Sn4, et reste prometteuse comme un nouvel outil expérimental important.

The transmission electron microscope (TEM) is a powerful and flexible tool for the study of material structure. By incorporating a pump-probe approach in these instruments, the distinct advantages of the TEM can be exploited for the study of short lived (or rapidly time-evolving) processes in materials. This has recently been accomplished at Lawrence Livermore National Laboratory (USA), which houses a unique Dynamic Transmission Electron Microscope (DTEM). Here we demonstrate the application of this system to laser-induced crystallization dynamics in amorphous Germanium (a-Ge). During the complex process, the material undergoes several distinct modes of crystal growth that produce intricate microstructural patterns on nanosecond to ten microsecond timescales. Previous studies of this processhave lacked the spatio-temporal resolution to observe the evolution of the crystal microstructure in detail. This thesis shows that Dynamic Transmission Electron Microscopy (DTEM) is uniquely well suited to study such fast, complex crystallization dynamics due to the combined 10 nm spatial and 15 ns temporal resolutions. Using DTEM, we have obtained time-resolved snap shots of the initiation and roughening of dendrites on sub-microsecond time-scales followed by a rapid transition to an unanticipated ledge-like growth mechanism that produces a layered microstructure on the several microsecond timescale. This study provides new insights into the mechanisms governing this complex crystallization process and provides a dramatic demonstration of the power of DETM for studying time-dependent material processes far from equilibrium. / La Microscopie électronique en transmission (MET) a une capacité unique pour l'étude la structure des matériaux. En utilisant la méthode pompe-sonde, les avantages distinctifs de la MET peuvent être exploité pour l'étude des processus d'une durée très courte, tels que la cristallisation des semi-conducteurs. En particulier, la cristallisation de germanium amorphe , induite par l`échaufement par faiseaux laser ou électronique, est un sujet idéal pour l'étude MET. Au cours du processus complexe, on voit plusieurs modes distincts de croissance des cristaux qui produisent des microstructures complexes de microstructure sur l'ordre de quelques nanosecondes jusqu`un dizaine des microseconds. Les efforts précédents manquent la résolution spatio-temporelle pour observer l'évolution detaillée de la structure micro et nanocrystalline. Cette thèse démontre que la microscopie électronique en transmission dynamique (METD) est un outil idéal pour étudier ce processus, et possède un excellent potentiel pour l'étude de la dynamique de la cristallisation rapide et complexe. Des images de la cristallisation explosive du germanium amorphe ont été produites avec la résolution de quelques nanomètres et quelques nanosecondes. Cettes images révélent des détails sur l'initiation et la croissance inégale du front de cristallisation, ainsi une transition rapide à un mode de croissance oscillant. Grâce aces données nouvelles, combinées avec un modèle pour le profil de la température en fonction du temps, les conclusions perspicaces peuvent être faites au sujet de la nature des mécanismes de croissance qui controlent le processus de cristallisation complexe. Les résultats sont une démonstration spectaculaire de la capacité de l'DTEM pour étudier les processus des matériaux qui se passe pendant les intervalles courtes.

Chemical vapour deposition on copper is an effective way to synthesize large scale, high quality graphene monolayers. One of the factors limiting the mechanical strength and electronic properties of CVD graphene is the size of crystal domains and the presence of grain boundaries. We investigated the effects of varying growth conditions and found that decreasing methane flow and pressure led to lower graphene nucleation density and larger grain size.Strain engineering presents an opportunity to tune the electronic properties of graphene. We investigated strain in graphene on copper by Raman spectroscopy and found an upshift in the position of the 2D Raman peak with increasing CVD growth temperature. We showed that it is possible to tune the amount of compressive strain in graphene on copper by modifying the CVD growth temperature and that this leads to a shift in Fermi energy and Fermi velocity. We synthesized graphene monolayers comprised of both C-12 and C-13 carbon atoms. Several combination Raman modes were investigated and the D+D′ peak was shown to be the result of an intervalley + intravalley scattering process. Using the isotope dependent shift in Raman spectrum and the presence of strong double resonance partners for several peaks we were able to accurately determine the position of multiple Raman lines. A combination of three different laser energies allowed us to determine the dispersion of these Raman lines and map out an experimental phonon band structure for graphene. / La dépôt chimique en phase vapeur (CVD) sur le cuivre est un moyen efficace pour faire la synthèse à grande échelle de monocouches de graphène de haute qualité. L'un des facteurs limitant les propriétés mécaniques et électroniques du graphène CVD est la taille des domaines cristallins et la présence de joints de grains. Nous avons étudié les effets de la variation des conditions de croissance et constaté que la diminution de débit et de pression de méthane mène à une reduction de la densité de nucléation du graphène et à de plus grands grains. L'ingénierie de la tension offre la possibilité d'ajuster les propriétés électroniques du graphène. Nous avons étudié la tension dans le graphène sur cuivre par spectroscopie Raman et constaté un déplacement positif du pic Raman 2D avec l'augmentation de la température de croissance CVD. Nous avons montré qu'il est possible d'ajuster la quantité de compression dans le graphène sur le cuivre en modifiant la température de croissance CVD et que cela mène à un changement dans l'énergie de Fermi et la vitesse de Fermi.Nous avons synthétisé des monocouches de graphène composées d'atomes de carbone C-12 et C-13. Plusieurs modes de combinaison Raman ont été étudiés et nous avons demontré que le pic D + D′ est le résultat d'un processus de diffusion intervallée + intravallée. En exploitant la dépendance du spectre Raman sur l'isotope de carbone et la présence de partenaires de double résonance pour plusieurs pics nous avons pu déterminer avec précision la position de plusieurs lignes Raman. Une combinaison de trois énergies laser différentes nous a permis de déterminer la dispersion de ces lignes Raman et de reconstruire de manière expérimentale une structure de bande de phonon pour le graphène.

In this thesis, we have developed a parallel GPU accelerated code for carrying out transport calculations within the Non-Equilibrium Green's Function (NEGF) framework using the Tight-Binding (TB) model. We also discuss the theoretical, modelling, and computational issues that arise in this implementation. We demonstrate that a heterogenous implementation with CPUs and GPUs is superior to single processor, multiple processor, and massively parallel CPU-only implementations. The GPU-Matlab Interface (GMI) developed in this work for use in our NEGF-TB code is not application specific and can be used by researchers in any field without previous knowledge of GPU programming or multi-threaded programming. We also demonstrate that GMI competes very well with commercial packages.Finally, we apply our heterogenous NEGF-TB code to the study of electronic transport properties of Si nanowires and nanobeams. We investigate the effect of several kinds of structural defects on the conductance of such devices and demonstrate that our method can handle systems of over 200,000 atoms in a reasonable time scale while using just 1-4 GPUs. / Dans cette thèse, nous présentons un logiciel qui effectue des calculs de transport quantique en utilisant conjointement la théorie des fonctions de Green hors équilibre (non equilibrium Green function, NEGF) et le modèle des liens étroits (tight-binding model, TB). Notre logiciel tire avantage du parallélisme inhérent aux algorithmes utilisés en plus d'être accéléré grâce à l'utilisation de processeurs graphiques (GPU). Nous abordons également les problèmes théoriques, géométriques et numériques qui se posent lors de l'implémentation du code NEGF-TB. Nous démontrons ensuite qu'une implémentation hétérogène utilisant des CPU et des GPU est supérieure aux implémentations à processeur unique, à celles à processeurs multiples, et même aux implémentations massivement parallèles n'utilisant que des CPU. Le GPU-Matlab Interface (GMI) présenté dans cette thèse fut développé pour des fins de calculs de transport quantique NEGF-TB. Néanmoins, les capacités de GMI ne se limitent pas à l'utilisation que nous en faisons ici et GMI peut être utilisé par des chercheurs de tous les domaines n'ayant pas de connaissances préalables de la programmation GPU ou de la programmation "multi-thread". Nous démontrons également que GMI compétitionne avantageusement avec des logiciels commerciaux similaires.Enfin, nous utilisons notre logiciel NEGF-TB pour étudier certaines propriétés de transport électronique de nanofils de Si et de Nanobeams. Nous examinons l'effet de plusieurs sortes de lacunes sur la conductance de ces structures et démontrons que notre méthode peut étudier des systèmes de plus de 200 000 atomes en un temps raisonnable en utilisant de un à quatre GPU sur un seul poste de travail.

Semiconductor nanowires, known for their high quality, large surface-to-volume ratio and coaxial quantum confinement, are a promising material for the next generation nano-electronics and nano-photonics devices. Intensive research on this material has been done over the past decade. In particular, the single nanowire electrical device, which can be fabricated using cleanroom technology and is compatible with the well-developed integrated-circuit processing technique, has significant practical applications. In this work, the complete process of fabricating a single nanowire device, from mask design to pre-patterned chip making, from nanowire transfer to nanowire device fabrication, from substrate preparation and cleaning to dicing, from spin-coating and exposure to developing, from metal deposition and lift-off to packaging, was carefully investigated. In addition, basic measurements and preliminary results such as resistance - temperature (R-T) behavior, resistance - magnetic field (R-B) behavior and current - voltage (I-V) curve, are shown. This thesis thus provides detailed information about compatibility of single semiconductor nanowires with the standard integrated-circuit technique and can serve as a manual for single nanowire electrical device fabrication. / Les nanofils semiconducteurs, connus pour leur haute qualité, leur large rapport surface/volume et leur confinement quantique coaxial, sont des matériaux prometteurs pour la prochaine génération de technologies nanoéléctroniqueset nanophotoniques. Une recherche intensive sur ces matériaux a été effectuée au cours de la dernière décennie. En particulier, les nanofils, qui peuvent être fabriqués en salle blanche, sont compatibles avec la technique maîtrisée du traitement en circuit intégré et ils ont des applications pratiques significatives. Dans ce travail, le processus complet de fabrication d'un dispositif à nanofil simple, de la conception du masque à la fabrication de puces, du transfert du nanofil à la fabrication de dispositifs à nanofil, de la préparation et nettoyage du substrat au découpage en dés, du dépôt par centrifugation et de l'exposition au développement, de la déposition et décollage du métal à l'emballage, a été examiné soigneusement. En outre, des mesures de base et des résultats préliminaires sont également présentés. Cette thèse fournit donc des informations détaillées sur la compatibilité des nanofils semiconducteurs avec la technique standard de circuit intégré et peut servir de manuel pour la fabrication de dispositifs à base de nanofilssimples.