Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-02-03T11:57:50Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-02-03T11:57:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:51:12Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:56:53Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Neste trabalho investigou-se o comportamento sistemático do campo hiperfino magnético nos compostos intermetálicos Gd(Ni,Pd,Cu)In , Tb(Ni,Pd)In, Dy(Ni,Pd)In e Ho(Ni,Pd)In, com a técnica de Correlação Angular γ-γ Perturbada, nos sítios dos elementos terras raras com o núcleo de prova 140Ce e no sítio do In com o núcleo de prova 111Cd. Os resultados obtidos da dependência com a temperatura do Campo Hiperfino Magnético (Bhf) de cada composto foram primeiramente comparados com a teoria do campo molecular por meio da função de Brillouin, da qual foram extrapolados os valores de saturação de Bhf para cada composto estudado. Os valores extrapolados a zero Kelvin de Bhf (Bhf(T=0)) para os compostos estudados neste trabalho foram usados na comparação com valores de Bhf da literatura para outros compostos contendo o mesmo elemento R (R=Terra Rara). O resultado mostrou uma dependência linear com a temperatura de ordenamento magnético, o mesmo previsto pelo modelo RKKY o que indica que a principal contribuição para Bhf vem da polarização dos elétrons de condução (CEP) via interação de contato de Fermi. O comportamento de Bhf saturado para cada família de compostos de terras raras pesados RNiIn e RPdIn como função da projeção do spin 4f do elemento R mostrou também uma relação linear, com exceção dos resultados para os compostos RNiIn obtidos com 111Cd onde foi observado um leve desvio da linearidade. Foi feita uma investigação dos parâmetros hiperfinos elétricos em função da temperatura para os compostos RPdIn e GdNiIn com o núcleo de prova 111Cd, e os resultados mostram que para o composto GdPdIn pode ocorrer desordem Gd-In a altas temperaturas. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:11Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:37Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Óxidos perovskita do tipo ABO3 têm estrutura ideal cúbica, mas algumas distorções nesse tipo de estrutura podem produzir mudança da simetria para ortorrômbica ou romboédrica. Na estrutura cúbica, o cátion A (de maior raio atômico) ocupa o centro de cada cubo, os cátions B ocupam os 8 vértices e os ânions situamse na metade de cada uma das 12 arestas de cada cubo. Distorções ocorridas nessas estruturas produzem o surgimento de novas propriedades elétricas, estruturais e magnéticas, que instigam grande interesse ciêntifico e tecnologico. Neste trabalho, foram estudados os compostos RCrO3 (R = Gd, Tb, Dy), conhecidas como ortocromitas. As amostras foram confeccionadas através do processo químico Sol Gel. Após a confecção as amostras foram analisadas pela difração de raios-x na qual foi concluida que as amostras tiveram uma única estrutura pertencente ao grupo espacial Pbnm. Logo foram realizadas medidas de correlação angular gama-gama perturbada utilizando para isso os nucleos de prova 181Hf(181Ta) e 111In(111Cd) que substituam os átomos A ou B. Os núcleos de prova foram introduzidos durante a fase de preparo das amostras. Um dos objetivos desse trabalho foi o estudo sobre variação do campo magnético hiperfino nos sítios A e B como função da temperatura, estrutura cristalográfica e a transição de fase antiferromagnética. As medidas foram feitas nas a temperaturas entre 20 e 300K para R = Gd, Tb e 20 a 800 K para R = Dy. Também foi medido o Gradiente de campo elétrico em função da temperatura. Foi possivel observar a transição e comprovar o alinhamento dos Spins do Cr, conforme consta na literatura. As temperaturas de Néel (TN ) para as amostras são ~170 K, ~164 K, e ~148 K, respectivamente para os compostos GdCrO3, TbCrO3 e DyCrO3. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:26:40Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:06:23Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O presente trabalho estudou os efeitos das intera»c~oes hiper¯nas em dois sistemas de ¶oxidos: RCoO3 (R = Gd e Tb) com estrutura perovskita e ¯lmes ¯nos monocristalinos de HfO2 por meio da t¶ecnica de Correla»c~ao Angular Gama-Gama Perturbada (CAP), com o objetivo de fazer um estudo sistem¶atico do comportamento da varia»c~ao do gradiente de campo el¶etrico em fun»c~ao da temperatura. Para realiza»c~ao das medidas de intera»c~oes de quadrupolo el¶etrico utilizamos como de pontas de prova os n¶ucleos 111In ¡!111 Cd e o 181Hf ¡!181 Ta. As amostras de perovskitas foram confeccionadas por meio de um processo qu¶³mico denominado Sol-Gel e as an¶alises foram realizadas com aux¶³lio de difra»c~ao de raios-X. As pontas de prova foram inseridas nas solu»c~oes qu¶³micas durante o preparo das amostras. Os ¯lmes ¯nos foram fornecidos pelo Laborat¶orio de Intera»c~oes Hiper¯nas da Universidade de Lisboa e a ponta de prova de 181Hf foi ativada por meio da irradia»c~ao do ¯lme ¯no no reator IEA-R1 do IPEN no tempo adequado a espessura do ¯lme. As medidas foram realizadas na faixa de temperatura de 10 - 1560 K. Os resultados das medidas das amostras de perovskita indicam uma depend^encia do GCE com o s¶³tio de ocupa»c~ao dos ¶atomos da ponta de prova e uma varia»c~ao do GCE com a temperatura, que pode ser explicada por transi»c~oes de spins no ¶atomo de Co. As medidas do GCE dos ¯lmes ¯nos com mesma espessura apresentam uma segunda fra»c~ao, al¶em daquela correspondente a freqÄu^encia da HfO2 em amostras de bulk. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:41:53Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:09:30Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) / Amostras de dióxido de cério dopadas com La e Fe foram confeccionadas e caracterizadas por uma técnica nuclear baseada em interações hiperfinas conhecida como Correlação Angular Gama-Gama Perturbada (CAP). Como o composto em questão não é radioativo, foram utilizados núcleos radioativos como ponta de prova 111In 111Cd, que decaem através de uma cascata gama-gama 171-245 keV, com nível intermediário possui uma meia-vida de 84ns, spin 5/2- e um momento de quadrupolo elétrico Q= 0,83. Inicialmente uma metodologia para a produção das amostras precisou ser elaborada. As amostras de dióxido de cério e seus dopantes foram produzidas através do processo Sol-Gel, passando por uma calcinação e sinterização até a finalização da amostra. Sendo caracterizada por diversos tipos de técnicas (Difração de Raios-X e Microscopia Eletrônica de Varredura) culminando no estudo através da técnica CAP, para uma compreensão das interações quadrupolares elétricas das amostras e também a possibilidade da existência de comportamento magnético (assunto intensamente investigado dado o interesse na área da spintrônica). Os resultados encontrados foram analisados frente aos conhecimentos encontrados na literatura e as discussões foram feitas em função da variação do elemento dopante, tipos de tratamentos térmicos usados na sinterização e as diferentes temperaturas de medidas. Permitindo uma discussão e interpretação física dos resultados encontrados. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP / FAPESP:11/05408-2

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-02-03T11:57:50Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-02-03T11:57:50Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Neste trabalho foi realizado um estudo sistemático, das interações hiperfinas (campo hiperfino magnético e campo hiperfino elétrico), nos compostos do tipo RMn2Si2 e RMn2Ge2 (onde R = La, Nd, Pr), sendo que, para a amostra de La foi estudada a série LaMn2(Si(1-x)Gex)2 (onde x = 0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1), por meio da técnica de correlação angular gama-gama perturbada (CAP), utilizando os núcleos de prova 111In(111Cd) e 140La(140Ce). Além disso, foram realizadas medições para a caracterização estrutural utilizando a técnica de difração de raios X, para a caracterização magnética, a nível macroscópico, através de medições de magnetização, caracterização nuclear utilizando a técnica de espectrometria da radiação gama e um estudo complementar por cálculos de primeiros princípios somente para as amostras de LaMn2Ge2 e LaMn2Si2. A maior contribuição para o comportamento magnético nesses compostos tem origem no ordenamento magnético da sub rede do Mn, que aparece em temperaturas relativamente altas, da ordem de 480 K, sendo que, esses compostos possuem um ordenamento antiferromagnético e próximo a temperatura ambiente passam a possuir um ordenamento ferromagnético. Além disso, para o caso especifico dos compostos PrMn2Ge2 e NdMn2Ge2, abaixo de 40K é observado, também, o ordenamento ferromagnético dos spins da sub rede da terra rara. O núcleo de prova 111In(111Cd) foi utilizado para medir, tanto as interações de quadrupolo elétrico, como de dipolo magnético na rede do Mn (interação matrizmatriz). Esses resultados evidenciaram a transição de fase magnética (antiferromagnética para ferromagnética), sendo que, o campo hiperfino magnético, para as duas fases magnéticas, segue o comportamento da função de Brillouin. Já o núcleo de prova 140La(140Ce) permitiu medir a interação de dipolo magnético, tanto originada pela rede do Mn, como pela rede da terra rara. Mas, nesse caso, pode ser verificado somente o campo hiperfino magnético da fase ferromagnética da rede do Mn. Para a análise dos resultados PAC levou-se em conta uma interação matriz-impureza, pois o íon Ce3+ possui um elétron 4f desemparelhado, que pode contribuir para o campo hiperfino total. O composto LaMn2Si2 apresentou o comportamento do campo hiperfino magnético com a temperatura que segue o comportamento da função de Brillouin. Já os compostos LaMn2Ge2, PrMn2Ge2 e NdMn2Ge2 apresentaram um comportamento anômalo ao da função de Brillouin. Esse comportamento pode ser associado a uma forte hibridização da banda 4f do Ce com a banda 3d do Mn, tal conclusão foi reforçada pelos resultados do DOS (densidade de estados), resultados dos cálculos de primeiros princípios, dos compostos LaMn2Si2 e LaMn2Ge2. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Marco Antonio Oliveira da Silva (maosilva@ipen.br) on 2016-12-22T16:42:56Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-12-22T16:42:56Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Neste trabalho foi desenvolvido um Espectrômetro de Correlação Angular Gama- Gama Perturbada Diferencial em Tempo (CAP) constituído por seis detectores cintiladores de BaF2, para realização de medidas de interações hiperfinas (campo hiperfino magnético e gradiente de campo elétrico) em diversos materiais e propiciar estudos na área da física da matéria condensada. O espectrômetro desenvolvido possui um sistema de aquisição não convencional em comparação aos demais equipamentos destinados a medidas de CAP. Ao invés do tradicional Analisador Multicanal (MCA), este espectrômetro utiliza um sistema de aquisição de dados constituído, basicamente, por um Conversor Analógico Digital (ADC) rápido, uma placa digital (I/O) convencional e um roteador construído no laboratório de Interações Hiperfinas (LIH) do IPEN. Este versátil e eficiente sistema, controlado por um software também criado no LIH em LabVIEW, permite a geração simultânea de 30 espectros de coincidências γ - γ atrasadas, número superior em comparação aos 12 espectros do antigo espectrômetro de quatro detectores. Além de medidas de linearidade, resolução em tempo e tempo morto, o funcionamento e o desempenho do espectrômetro foram comprovados através de medidas de CAP utilizando os núcleos de prova 111In -> 111Cd e 181Hf -> 181Ta, cujos resultados são bem conhecidos da literatura. Foram feitas medidas de interação quadrupolar do 181Ta em háfnio metálico e do 111Cd em cádmio metálico, e de campo hiperfino magnético do 111Cd e do 181Ta em níquel. Os resultados destas medidas se mostraram em concordância com a literatura. Adicionalmente foram realizadas medidas inéditas de interações hiperfinas magnéticas no composto intermetálico LaMnSi2 utilizando os núcleos de prova 111Cd e 140Ce. As medidas foram realizadas na faixa de temperatura de 10 K a 400K. No caso das medidas utilizando a sonda 111In -> 111Cd, os resultados mostram uma variação do campo magnético com a temperatura que segue a função de Brillouin. Já no caso das medidas com o núcleo de prova 140La -> 140Ce, o resultado apresentou um comportamento anômalo do campo hiperfino em função de temperatura. Os resultados evidenciam uma forte hibridização da banda 4f do Ce com a banda 3d do Mn, fato verificado e estudado em trabalhos anteriores com compostos semelhantes. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2015-06-09T18:22:48Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2015-06-09T18:22:49Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2015-06-09T18:22:48Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2015-06-09T18:22:49Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O presente trabalho teve como objetivo utilizar a técnica nuclear de Correlação Angular γ-γ Perturbada (CAP) para a medida de interações hiperfinas em filmes finos e amostras em pó de óxidos semicondutores SnO2 e TiO2 puros e dopados com metais de transição para uma investigação sistemática de defeitos estruturais e do magnetismo sob o ponto de vista atômico tendo como principal motivação a candidatura à aplicação desses óxidos em spintrônica. O trabalho também teve como foco a preparação e caracterização das amostras por meio de técnicas convencionais, como difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura, espectroscopia de energia dispersiva e medidas de magnetização. Amostras puras dos filmes foram medidas mediante a variação sistemática da temperatura de tratamento térmico e do campo magnético aplicado. Tais medidas foram realizadas no HISKP, na Universidade de Bonn (Rheinische Friedrich-Wilhelms-Universität Bonn), através de implantação de íons de 111In(111Cd) ou 181Hf(181Ta); no IPEN, por sua vez, essas medidas foram realizadas após a difusão dos mesmos núcleos de prova. Outra parte das medidas CAP foram feitas através de implantação de íons de 111mCd(111Cd) e 117Cd(117In) no Isotope Mass Separator On-Line (ISOLDE) do Centre Européen Recherche Nucléaire (CERN). As medidas foram realizadas nos intervalos de temperatura de 8 K a 1173 K. Para análise de ferromagnetismo, medidas foram feitas à temperatura ambiente com e sem aplicação de campo magnético externo. Após a comparação dos resultados das medidas macroscópicas e atômicas das amostras, foi possível concluir que há uma correlação entre os defeitos, o magnetismo e a mobilidade dos portadores de carga nos semicondutores aqui estudados. Um passo adiante na busca de semicondutores, cujo ordenamento magnético possibilite o seu uso na eletrônica baseada em spin. Alguns resultados já foram publicados, incluindo resultados obtidos na Universidade de Bonn durante o período de doutorado sanduíche [1-7]. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Marco Antonio Oliveira da Silva (maosilva@ipen.br) on 2017-11-08T16:29:11Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2017-11-08T16:29:11Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Nesse trabalho foram produzidas nanopartículas (NPs) de Gd2O3 e Er2O3 para aplicação como radiossensibilizadores em feixes de radioterapia. Elas foram sintetizadas no Laboratório de Interações Hiperfinas do IPEN pelo método da decomposição térmica e caracterizadas utilizando difração de raios-X, para verificar a estrutura cristalina, microscopia eletrônica de transmissão, para obter informações sobre forma, tamanho e distribuição de tamanho, análise por ativação neutrônica, por meio da qual foi possível determinar a pureza das amostras e calcular a concentração de gadolínio e érbio. Medições de magnetização e de espectroscopia de correlação angular γ-γ perturbada (PAC) foram realizadas a fim de estudar o comportamento magnético e a interação quadrupolar das partículas, respectivamente. Os resultados da caracterização mostram a formação de uma estrutura cristalina do tipo bixbyite, com aproximadamente 5 nm de diâmetro e estreita distribuição de tamanho, para as amostras pós-síntese. A determinação da massa de terra-rara em cada amostra foi importante para realizar a normalização nas medições de susceptibilidade magnética, tornando possível a visualização de um grande aumento na magnetização abaixo de 30 K, nas amostras pós-síntese, o que não é observado em partículas maiores, além de um aumento no momento magnético efetivo das NPs em relação aos respectivos bulks e uma mudança na temperatura de ordenamento antiferromagnético para o Er2O3. Os resultados da espectroscopia PAC evidenciam possíveis efeitos de superfície. A falta de uma frequência bem definida nas amostras de 5 nm indicam que a quantidade de 111In(111Cd) na superfície da partícula é maior do que no interior da mesma, fazendo com que a interação hiperfina do núcleo de prova com o host não seja evidente. Já a união da técnica de difração de raios-X com a espectroscopia PAC foi fundamental para o entendimento do dano causado às partículas pela irradiação com 60Co. Quanto às medições de radiossensibilização a dosimetria Fricke gel foi fundamental para a verificação de um fator de aumento de dose (DEF) de até 1,67 e 1,09 para NPs de Gd2O3 irradiadas com 60Co e 6MV, respectivamente. Nas mesmas condições, para as amostras de Er2O3, foram encontrados valores de DEF de até 1,37 e 1,06. Isso comprova os efeitos radiossensibilizadores dessas NPs. Os resultados alcançados nesse trabalho não apenas fornecem dados importantes para o estudo de NPs de terra-rara na área de física da matéria condensada como também uma base sólida para a aplicação desses elementos como radiossensibilizadores em feixes de radioterapia, possibilitando a utilização da imagem por ressonância magnética para localizar e obter a concentração dessas NPs dentro do paciente, aumentando assim a eficiência do tratamento do câncer. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP