Les jonctions tunnel magnétiques épitaxiées sont des systèmes modèles permettant de confronter l’expérience à la théorie de l’effet tunnel polarisé en spin. Celles à barrière de MgO(001) font à ce titre l’objet de nombreuses études, dont certaines ont permis d’établir expérimentalement l’existence de phénomènes tunnel cohérents dépendant de la symétrie des états de Bloch. Les expériences réalisées au cours de cette thèse visent à identifier et contrôler plusieurs propriétés des interfaces, de la barrière et des électrodes qui s’expriment dans le transport tunnel. Nous étudions les conséquences d’un excès d’oxygène à l’interface Fe/MgO dans les jonctions Fe/MgO/Fe(001). La réalisation d’un empilement modèle Fe/p(1×1) O/MgO/Fe(001) nous permet de confirmer certains effets attendus, notamment la formation d’une barrière additionnelle à l’interface pour les états de symétrie ?1. Cependant, et contre toute attente, la magnétorésistance dépend peu de la présence d’oxygène. Elle est en revanche très sensible à la qualité cristallographique des interfaces. Nous démontrons ainsi les influences néfastes du désordre et du désaccord paramétrique entre la barrière de MgO et l’électrode sous-jacente. L’emploi d’alliages Fe V de composition variable permet de réduire le désaccord paramétrique et de diminuer la densité de dislocations, ce qui conduit à une forte augmentation de la magnétorésistance. Nous étudions enfin comment les structures électroniques des alliages Fe Co et Fe V se manifestent dans le transport tunnel. Des mesures de photoémission résolue en spin nous permettent de sonder directement les bandes ? et les états de résonnance interfaciale des surfaces (001) libres ou recouvertes de MgO. / Epitaxial magnetic tunnel junctions are model systems in order to test the spin polarized tunnel effect theory. MgO(001) based junctions are thus subject of many studies. Some of them experimentally established the existence of coherent tunnelling involving the symmetry of Bloch states. However quantitatively, characteristics of real junctions strongly deviate from predictions. The role of imperfections in the barrier and at the interfaces is suspected but the current knowledge of dominant mechanisms is still limited. This thesis experiments aim at identifying and controlling several properties of the interfaces, of the barrier and of the electrodes which influence tunnelling. We study the consequences of an excess of oxygen at the Fe/MgO interface in Fe/MgO/Fe(001) junctions. Preparing a model Fe/p(1×1) O/MgO/Fe(001) stacking allows us to confirm some expected effects, namely the appearance of an additionnal potential barrier at the interface for states with ?1 symmetry. However, and unexpectedly, the magnetoresistance little depends on the presence of oxygen. On the other hand, it is very sensitive to the crystallographic quality of interfaces. We show evidence for the detrimental influence of disorder and of the misfit between the MgO barrier and the supporting electrode. Using Fe V alloys with variable composition allows us to reduce the misfit and the dislocations density, which in turn induces a great enhancement of the magnetoresistance. We finally investigate how the electronic structures of Fe Co and Fe V alloys express themselves in tunnelling. In addition, we probe by spin resolved photoemission the ? bands and interfacial resonance states of free and MgO covered (001) surfaces.

J'ai étudié les interfaces semi-conducteur organiques/ferromagnétique par la diffusion des électrons et la photoémission résolue en spin. Dans la première partie, un comportement inattendu de la réflexion d'électrons dépendante de spin à ces interfaces est observé. En fait, une couverture sous-monocouche des molécules organiques rend l’amplitude de réflexion d’électrons indépendante de spin, c.à.d. que la réflectivité ainsi que la phase de réflexion devient indépendante de l'orientation du spin des électrons incidents. Bien que je ne sois pas en mesure d'identifier la cause de ce phénomène, je montre qu'il s'agit d'un phénomène très général qui est indépendante de l'énergie des électrons primaires, du choix du substrat ferromagnétique, du choix de la molécule organique, et de l'orientation de la polarisation initiale. Il n'est pas du à un changement de l’aimantation de surface, à une dépolarisation des électrons primaires, ou à une interaction directe des molécules avec le substrat ferromagnétique. En outre, la théorie ne prédit pas les résultats expérimentaux et d'autres recherches sont donc nécessaires pour dévoiler la physique derrière ces observations. Dans la seconde partie de ma thèse, les expériences de photoémission résolue en spin sont réalisées au synchrotron SOLEIL. Le résultat principal est l'observation d'un état électronique induite par les molécules organiques près du niveau de Fermi qui est hautement polarisé en spin. Des mesures en fonction de l’épaisseur de la couche organique permettent d’identifier le caractère interfacial de cet état électronique. Enfin, ces résultats sont comparés avec des calculs théoriques effectués à l'institut. / I studied organic semiconductor/ferromagnet interfaces by characterizing them by spin-polarized electron scattering and photoemission spectroscopy experiments. In the first part, a completely unexpected behaviour of the spin-dependent electron reflection properties of these interfaces is observed. In fact, sub-monolayer coverage of the organic molecules makes the electron reflection amplitude independent of the spin, i.e. both the reflectivity and the reflection phase become independent of the spin orientation of the incident electrons. Although I am not able at the moment to identify the cause of this phenomenon, I show that it is a very general phenomenon which is independent of the energy of the primary electrons, the choice of the ferromagnetic substrate, the choice of the organic molecule, and of the orientation of the initial spin polarization. It is not due to a change of the surface magnetization, a depolarization of the primary electrons, or a direct interaction of the molecules with the ferromagnetic substrate. Moreover, theory does not predict so far the experimental results and further research is required to unveil the physics behind these observations. In the second part of my thesis, spin-resolved photoemission experiments have been performed at the synchrotron SOLEIL. The main result is the observation of a highly spin-polarized molecule-induced electronic state close to the Fermi level. Measurements as a function of the organic layer thickness allow us to determine the interfacial character of this electronic state. Finally, these results are compared with theoretical calculations performed at the institute.

Les jonctions tunnel magnétiques épitaxiées sont des systèmes modèles permettant de confronter l'expérience à la théorie de l'effet tunnel polarisé en spin. Celles à barrière de MgO(001) font à ce titre l'objet de nombreuses études, dont certaines ont permis d'établir expérimentalement l'existence de phénomènes tunnel cohérents dépendant de la symétrie des états de Bloch. Les expériences réalisées au cours de cette thèse visent à identifier et contrôler plusieurs propriétés des interfaces, de la barrière et des électrodes qui s'expriment dans le transport tunnel. Nous étudions les conséquences d'un excès d'oxygène à l'interface Fe/MgO dans les jonctions Fe/MgO/Fe(001). La réalisation d'un empilement modèle Fe/p(1×1) O/MgO/Fe(001) nous permet de confirmer certains effets attendus, notamment la formation d'une barrière additionnelle à l'interface pour les états de symétrie Δ1. Cependant, et contre toute attente, la magnétorésistance dépend peu de la présence d'oxygène. Elle est en revanche très sensible à la qualité cristallographique des interfaces. Nous démontrons ainsi les influences néfastes du désordre et du désaccord paramétrique entre la barrière de MgO et l'électrode sous-jacente. L'emploi d'alliages Fe V de composition variable permet de réduire le désaccord paramétrique et de diminuer la densité de dislocations, ce qui conduit à une forte augmentation de la magnétorésistance. Nous étudions enfin comment les structures électroniques des alliages Fe Co et Fe V se manifestent dans le transport tunnel. Des mesures de photoémission résolue en spin nous permettent de sonder directement les bandes Δ et les états de résonnance interfaciale des surfaces (001) libres ou recouvertes de MgO.

La magnétite Fe3O4 est un matériau prometteur pour l'électronique de spin, puisque des calculs de structure de bande la prédisent demi-métallique, ce qui laisse supposer des effets de magnétorésistance importants pour des jonctions tunnel magnétiques utilisant Fe3O4 comme électrode. Nous avons fait croître des films minces de Fe3O4 de 3 à 50 nm d'épaisseur sur α-Al2O3 par épitaxie par jets moléculaires. Les films sont monocristallins mais contiennent des parois d'antiphase. Celles-ci sont responsables des anomalies magnétiques observées sur les films, que nous avons pu reproduire à l'aide d'un modèle unidimensionnel, les résultats ayant étés confrontés avec la taille caractéristique des parois mesurée par une analyse<br />fractale. <br /><br />Nous avons de plus mis au point la croissance de couches minces de γ-Al2O3 épitaxiée sur les films de Fe3O4, en contrôlant la stoechiométrie à l'interface entre oxydes. Les films de γ-Al2O3 d'épaisseur supérieure à 2 nm sont continus, et assurent le découplage magnétique entre les électrodes. Les mesures directes par photoémission résolue en spin conduisent à une polarisation en spin de -40 % pour l'interface Fe3O4/ γ-Al2O3 tandis que l'on mesure<br />une magnétorésistance tunnel, réduite du fait du désordre magnétique induit par les parois d'antiphase, de +3 % à température ambiante pour les jonctions Fe3O4/ γ-Al2O3/Co, ce qui implique une polarisation effective positive pour l'interface Fe3O4/ γ-Al2O3 dans les mesures de transport tunnel.