Thèses (M.Sc.)--Université de Sherbrooke (Canada), 1998. / Titre de l'écran-titre (visionné le 20 juin 2006). Publié aussi en version papier.

Thèses (Ph.D.)--Université de Sherbrooke (Canada), 1999. / Titre de l'écran-titre (visionné le 20 juin 2006). Publié aussi en version papier.

Thèse (Ph. D.)--Université Laval, 2008. / Thèse présentée en cotutelle: Département de chimie, Faculté des sciences et génie, Université Laval, Québec et École doctorale ondes et matière, Université Paris-Sud 11, Orsay, France. Bibliogr.: f. [143]-148. Publié aussi en version électronique dans la Collection Mémoires et thèses électroniques.

Cette thèse étudie de façon phénoménologique la dynamique moléculaire en champ laser intense et plus précisément la mise en place des mécanismes de base pour stabiliser une molécule face à la dissociation. La ligne directrice dans ces travaux repose sur la dynamique des résonances Floquet en champ laser intense. Les stratégies simples et génériques proposées sont appliquées sur le modèle unidimensionnel de H₂⁺ pour lequel des calculs de paquets d'ondes dépendants du temps ont été effectués. En partant du mécanisme de synchronisation entre les mouvements du paquet d'ondes et celles des courbes d'énergie potentielle, à l'origine établi dans le domaine spectral de l'infrarouge où l'image quasi-statique prévaut, nous proposons un scénario pour étendre son champ d'application dans le domaine spectral de l'ultraviolet-visible où c'est plutôt l'image multiphotonique qui devient justifiée. Dans la représentation Floquet, on observe alors la respiration des courbes d'énergie potentielle habillées au croisement à un photon suivant non pas les oscillations de l'onde porteuse, mais celles de l'enveloppe dont la fréquence de répétition se trouve dans l'infrarouge. Nous nous intéressons particulièrement à la dépendance de la dynamique moléculaire sur la phase de l'enveloppe et nous faisons appel à une reformulation récente de la théorie de Floquet pour cerner l'origine du rôle dynamique de la phase absolue. Par une optimisation simple des paramètres optiques, nous prenons avantage sur les différent s mécanismes de base dans les images multiphotonique et quasi-statique pour stabiliser la molécule face à la dissociation par un transfer tadiabatique d'un état vibrationnel initial sur un état métastable, un état de résonance. De façon encore plus efficace, ce transfert adiabatique est ensuite effectué sur une résonance à largeur nulle. Tous ces processus multiphotoniques sont par la suite appliqués dans le problème d'ionisation dissociative de H₂ pour lequel on étudie la dynamique de l'ion moléculaire H₂⁺ sous une impulsion laser femtoseconde dans le proche infrarouge, préalablement préparé à partir de la molécule mère par une impulsion attoseconde ultaviolette extrême. L'étude du caractère adiabatique ou non-adiabatique de la préparation de l'ion et de son évolution subséquente sous l'impulsion infrarouge permet de retracer à la fois une signature de la dynamique parmi les résonances Floquet et une image indirecte du paquet d'ondes vibrationnel initial. Ce type d'imagerie de la dynamique moléculaire apporte un support théorique d'interprétation à des résultats expérimentaux portant sur les spectres d'énergie cinétique des photofragments. Puis, avec l'aide de la même reformulation de la théorie de Floquet, nous démontrons l'existence d'une interférométrie de paquets d'ondes, qui sont préparés successivement par chacune des impulsions attosecondes d'un train. Ce nouveau schéma impulsion pompe attoseconde ultraviolette extrême combinée à une impulsion sonde femtoseconde infrarouge offre en principe une stratégie pour la caractérisation des trains d 'impulsions attosecondes.

Dans un contexte où les sciences lasers évoluent rapidement, il est essentiel de pouvoir résoudre l’équation de Schödinger pour des systèmes multiélectroniques dans le régime non perturbatif. Nous proposons un algorithme de dynamique multi-électronique corrélée qui repose sur une partition de type Feshbach. La forme Adams de cette partition combinée avec un propagateur Cayley-Crank-Nicholson permet à cet algorithme de conserver la norme de la fonction d’onde et d’avoir un bon comportement de convergence. Nous détaillons la mise en oeuvre de cette méthodologie pour la dynamique d’ionisation en champ intense, d’abord au niveau mono-électronique, puis au niveau de N-électrons. Afin d’illustrer cette méthodologie, nous avons étudié l’ionisation de la molécule H₂ à noyaux fixes lorsqu’elle est soumise à un champ laser XUV et attoseconde.

Tableau d’honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2012-2013. / L'avancement technologique des sources de rayonnement laser est tel qu'il permet désormais l'observation résolue en temps des phénomènes se déroulant dans les atomes et les molécules sous l'effet de champs intenses et de très courte durée [1, 2]. La complexité croissante de ces expériences et des processus auxquels elles s'intéressent suscite plusieurs questions à propos de la dynamique multiélectronique de ces systèmes. Par exemple, dans un travail récent portant sur la molécule de CO₂ [3], une technique d'imagerie moléculaire exploitant les interférences dans le signal d'émission des harmoniques élevées a été proposée. Ces interférences qui dépendent fortement de la géométrie moléculaire sont également influencées par divers effets multiélectroniques déterminant l'importance relative des différentes voies d'ionisation possibles de la molécule sondée rendant difficile leur interprétation. Il est donc très important de développer des modèles théoriques suffisamment précis pour pouvoir s'adresser à de telles interrogations. La compréhension du déroulement de ces processus permet d'avoir une meilleure emprise sur ceux-ci et de tirer une juste part de ce type d'expérience. Ainsi, nos développements méthodologiques récents s'inscrivent dans cette ambition de dévoiler la nature des effets multiélectroniques sur la dynamique des molécules polyélectroniques dirigées par un champ laser intense. Le développement complet de ce schéma général multi-configurationnel à champ autocohérent dépendant du temps (TDMCSCF) [4, 5] sera présenté et illustré avec quelques résultats préliminaires obtenus pour des systèmes simples. Finalement, on discutera de quelques applications utiles de l'étude de la dynamique électronique, telle que l'imagerie moléculaire dynamique.

Thèse doctorat : Lasers, molécules et rayonnement atmosphérique : Lille 1 : 2003. Phil.D. thesis : Atomic and Molecular Physics : Wuhan Institute of Physics and Mathematics : 2003. / Thèse en co-tutelle. N° d'ordre (Lille 1) : 3285. Texte de la thèse en chinois. Articles en anglais en annexe. Résumé en chinois, français et anglais. Bibliogr. p. 125-126.