É crescente o interesse e a necessidade de substituição de materiais preparados a partir de matéria-prima obtida de fontes fósseis, por materiais oriundos de fontes renováveis, como os compósitos poliméricos reforçados com fibras naturais. Adicionalmente, é acelerada a geração de descarte de embalagens plásticas no país, comparativamente à reciclagem de materiais. Neste contexto, o presente trabalho consistiu na busca pelo aprimoramento de processos de preparação de compósitos baseados em poli (tereftalato de etileno) reciclado (PET reciclado) e fibras de sisal. As fibras de sisal foram caracterizadas segundo o teor de componentes químicos majoritários, difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura (MEV), análise térmica (calorimetria exploratória diferencial (DSC) e termogravimetria (TG)) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). O PET reciclado foi caracterizado por DSC, TG, IV e determinação do índice de fluidez. Inicialmente, compósitos de PET reciclado/fibras de sisal foram processados via reometria de torque, com posterior termoprensagem, à temperatura de 260ºC, porém foi observada a decomposição térmica das fibras, ou seja, o recobrimento pela matriz não retardou a decomposição das fibras. Consequentemente, visando uma diminuição da temperatura de fusão do PET reciclado (~265ºC), a fim de evitar a decomposição térmica das fibras durante o processamento, os plasticizantes acetil tributil citrato (ATBC), tributil citrato (TBC), glicerol, óleo de mamona (OM) e óleo de soja epoxidado (OSE) foram acrescentados às formulações dos compósitos. Adicionalmente, polibutadieno hidroxilado líquido (PBHL) foi acrescentado à formulação do material, visando avaliar sua ação como agente compatibilizante/de acoplamento na interface fibra-matriz. Destaca-se que estes plasticizantes foram escolhidos por serem oriundos de fontes renováveis, assim como por possuírem grupos nas respectivas estruturas com afinidade tanto por grupos presentes nos componentes da fibra como na matriz. Desta forma a possível ação dos mesmos como compatibilizantes também foi considerada. Os plasticizantes foram caracterizados por DSC, TG e IV. A exploração de parâmetros de processamento, usando plasticizantes, foi feita misturando os componentes usando pás rotativas, seguido de moldagem por compressão. A composição da mistura e parâmetros de processamento, que levaram ao melhor conjunto de resultados, foi considerada para processamento via reometria de torque/termoprensagem. Os compósitos foram caracterizados por MEV, DSC, TG, absorção de água, e com relação às suas propriedades mecânicas por análise térmica dinâmico-mecânica (DMTA), e ensaios de resistência ao impacto e à flexão. Analisando-se os resultados obtidos, observa-se que, com relação aos diferentes processamentos dos compósitos, a moldagem por compressão foi mais adequada para a preparação dos compósitos de PET reciclado/fibras de sisal, principalmente em relação ao superior desempenho mecânico apresentado por estes materiais, em comparação aos compósitos processados por reometria de torque e posterior termoprensagem. O PET reciclado não reforçado, dentre as propriedades mecânicas apresentadas, não apresentou boa resistência ao impacto, assim como os compósitos preparados a partir dele, ou seja, a propriedade do PET reciclado foi predominante nos compósitos. No entanto, o uso de plasticizantes viabilizou não só o processamento dos compósitos à menor temperatura, assim como aumentou a molhabilidade da fibra pelo polímero, por diminuir a viscosidade da mistura. Ainda, no geral, as micrografias das superfícies de fratura dos compósitos demonstraram uma boa adesão na interface fibra-matriz, indicando atuação dos plasticizantes também como compatibilizantes entre fibra e matriz. Destaca-se que, no geral, os resultados de resistência à flexão e DMTA apontaram no sentido de que a presença das fibras e plasticizantes levaram a materiais menos rígidos e mais flexíveis. Dentre os compósitos, pode-se considerar que a mistura PET reciclado/fibras de sisal/glicerol/ TBC apresentou o melhor desempenho mecânico, que levou, no geral, ao melhor resultado de resistência ao impacto, boa resistência à flexão e deformação na ruptura. O compósito de PET reciclado/fibras de sisal, contendo em sua composição somente o plasticizante TBC, também apresentou um bom desempenho frente aos demais compósitos, com o melhor resultado de resistência à flexão, maior módulo de armazenamento e baixo teor de água absorvida. Assim, como pretendido, viabilizou-se o preparo de compósitos de PET reciclado/fibras de sisal, com a adição de diferentes tipos e misturas de plasticizantes, avaliando-se não somente a influência destes, assim como parâmetros de processo, uso de diferentes tipos de processamento e propriedades finais dos materiais gerados. / There is an increasing interest and need for the replacement of materials prepared from raw material obtained from fossil sources by those from renewable sources, such as polymeric composites reinforced with natural fibers. Additionally, the generation of plastic packaging disposal is accelerated in the country compared to materials recycling. In this context, the focus of this investigation was on the search for developing processes for the preparation of composites based on recycled poly (ethylene terephthalate) (recycled PET) and sisal fibers. The sisal fibers were characterized according to the content of major chemical components by X-ray diffraction, scanning electron microscopy (SEM), thermal analysis (differential scanning calorimetry (DSC) and thermogravimetry (TG)) and by infrared spectroscopy (IR). The recycled PET was characterized by DSC, TG, IV and melt index determination. Initially, composites of recycled PET/sisal fibers were processed in a Haake torque rheometer with subsequent thermopressing, at 260ºC, but this method proved to be inefficient, since fiber decomposition was observed, i.e., the decomposition of the fibers was not delayed by the matrix coating. Consequently, by aiming at obtaining a decrease of the melting temperature of the recycled PET (~ 265ºC) in order to avoid thermal decomposition of the fibers during processing, the plasticizers, acetyl tributyl citrate (ATBC), tributyl citrate (TBC), glycerol, castor oil (CO) and epoxidized soybean oil (OSE) were added to the formulations of the composites. In addition, hydroxylated liquid polybutadiene (PBHL) was added to the formulation of the material to evaluate its action as a compatibilizer/coupling agent in the fiber-matrix interface. It is emphasized that these plasticizers were chosen because they come from renewable sources, as well as having groups in the respective structures with affinity for both groups present in components of the fiber and the matrix. Thus the possible action of plasticizers as compatibilizers was also considered. The plasticizers were characterized by DSC, TG and IV. The exploitation of processing parameters using plasticizers was made by mixing the components using shovels, followed by compression molding. The composition of the mixture and the processing parameters, which led to the best set of results, were considered for processing via torque rheometry/thermopressing. The composites were characterized by SEM, DSC, TG, water absorption, and regarding their mechanical properties, by dynamic mechanical thermal analysis (DMTA) and impact and flexural strength. Analyzing the results, it is observed that when it comes to different processes of composites, compression molding was the most suitable for the preparation of the composites of recycled PET/sisal fibers, especially in relation to the superior mechanical performance presented by these materials compared to composites processed by torque rheometry and subsequent thermopressing. The non-reinforced recycled PET, among the mechanical properties shown, did not show a good impact strength, nor did the composites prepared from it, i.e., the property of recycled PET in the composites was predominant. However, not only did the use of plasticizers allow the processing of the composites at a lower temperature, but also it increased the wettability of the polymer-fiber by reducing the viscosity of the mixture. Still, in general, the SEM images of fractured surfaces of the composites showed a good adhesion between fiber-matrices, indicating activity of plasticizers and also compatibilizers between fiber and matrix. It is noteworthy that, in general, the results of flexural strength and DMTA pointed out that the presence of plasticizers led to less rigid and more flexible materials. Among the composites, it can be assumed that the mixture recycled PET/sisal fibers/glycerol/TBC presented the best mechanical performance, which in general led to the best result of impact strength, good flexural strength and fracture strain. The composite of recycled PET/sisal fibers in its composition, containing only the TBC plasticizer, also performed well compared to other composites, with the best result of flexural strength, higher storage modulus and low moisture absorption. Thus, as desired, the preparation of composites based on recycled PET/sisal fibers with the addition of different types and mixtures of plasticizers was enabled, evaluating not only their influence but also process parameters, the use of different types of processing and the final properties of the generated materials.

É crescente o interesse e a necessidade de substituição de materiais preparados a partir de matéria-prima obtida de fontes fósseis, por materiais oriundos de fontes renováveis, como os compósitos poliméricos reforçados com fibras naturais. Adicionalmente, é acelerada a geração de descarte de embalagens plásticas no país, comparativamente à reciclagem de materiais. Neste contexto, o presente trabalho consistiu na busca pelo aprimoramento de processos de preparação de compósitos baseados em poli (tereftalato de etileno) reciclado (PET reciclado) e fibras de sisal. As fibras de sisal foram caracterizadas segundo o teor de componentes químicos majoritários, difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura (MEV), análise térmica (calorimetria exploratória diferencial (DSC) e termogravimetria (TG)) e espectroscopia na região do infravermelho (IV). O PET reciclado foi caracterizado por DSC, TG, IV e determinação do índice de fluidez. Inicialmente, compósitos de PET reciclado/fibras de sisal foram processados via reometria de torque, com posterior termoprensagem, à temperatura de 260ºC, porém foi observada a decomposição térmica das fibras, ou seja, o recobrimento pela matriz não retardou a decomposição das fibras. Consequentemente, visando uma diminuição da temperatura de fusão do PET reciclado (~265ºC), a fim de evitar a decomposição térmica das fibras durante o processamento, os plasticizantes acetil tributil citrato (ATBC), tributil citrato (TBC), glicerol, óleo de mamona (OM) e óleo de soja epoxidado (OSE) foram acrescentados às formulações dos compósitos. Adicionalmente, polibutadieno hidroxilado líquido (PBHL) foi acrescentado à formulação do material, visando avaliar sua ação como agente compatibilizante/de acoplamento na interface fibra-matriz. Destaca-se que estes plasticizantes foram escolhidos por serem oriundos de fontes renováveis, assim como por possuírem grupos nas respectivas estruturas com afinidade tanto por grupos presentes nos componentes da fibra como na matriz. Desta forma a possível ação dos mesmos como compatibilizantes também foi considerada. Os plasticizantes foram caracterizados por DSC, TG e IV. A exploração de parâmetros de processamento, usando plasticizantes, foi feita misturando os componentes usando pás rotativas, seguido de moldagem por compressão. A composição da mistura e parâmetros de processamento, que levaram ao melhor conjunto de resultados, foi considerada para processamento via reometria de torque/termoprensagem. Os compósitos foram caracterizados por MEV, DSC, TG, absorção de água, e com relação às suas propriedades mecânicas por análise térmica dinâmico-mecânica (DMTA), e ensaios de resistência ao impacto e à flexão. Analisando-se os resultados obtidos, observa-se que, com relação aos diferentes processamentos dos compósitos, a moldagem por compressão foi mais adequada para a preparação dos compósitos de PET reciclado/fibras de sisal, principalmente em relação ao superior desempenho mecânico apresentado por estes materiais, em comparação aos compósitos processados por reometria de torque e posterior termoprensagem. O PET reciclado não reforçado, dentre as propriedades mecânicas apresentadas, não apresentou boa resistência ao impacto, assim como os compósitos preparados a partir dele, ou seja, a propriedade do PET reciclado foi predominante nos compósitos. No entanto, o uso de plasticizantes viabilizou não só o processamento dos compósitos à menor temperatura, assim como aumentou a molhabilidade da fibra pelo polímero, por diminuir a viscosidade da mistura. Ainda, no geral, as micrografias das superfícies de fratura dos compósitos demonstraram uma boa adesão na interface fibra-matriz, indicando atuação dos plasticizantes também como compatibilizantes entre fibra e matriz. Destaca-se que, no geral, os resultados de resistência à flexão e DMTA apontaram no sentido de que a presença das fibras e plasticizantes levaram a materiais menos rígidos e mais flexíveis. Dentre os compósitos, pode-se considerar que a mistura PET reciclado/fibras de sisal/glicerol/ TBC apresentou o melhor desempenho mecânico, que levou, no geral, ao melhor resultado de resistência ao impacto, boa resistência à flexão e deformação na ruptura. O compósito de PET reciclado/fibras de sisal, contendo em sua composição somente o plasticizante TBC, também apresentou um bom desempenho frente aos demais compósitos, com o melhor resultado de resistência à flexão, maior módulo de armazenamento e baixo teor de água absorvida. Assim, como pretendido, viabilizou-se o preparo de compósitos de PET reciclado/fibras de sisal, com a adição de diferentes tipos e misturas de plasticizantes, avaliando-se não somente a influência destes, assim como parâmetros de processo, uso de diferentes tipos de processamento e propriedades finais dos materiais gerados. / There is an increasing interest and need for the replacement of materials prepared from raw material obtained from fossil sources by those from renewable sources, such as polymeric composites reinforced with natural fibers. Additionally, the generation of plastic packaging disposal is accelerated in the country compared to materials recycling. In this context, the focus of this investigation was on the search for developing processes for the preparation of composites based on recycled poly (ethylene terephthalate) (recycled PET) and sisal fibers. The sisal fibers were characterized according to the content of major chemical components by X-ray diffraction, scanning electron microscopy (SEM), thermal analysis (differential scanning calorimetry (DSC) and thermogravimetry (TG)) and by infrared spectroscopy (IR). The recycled PET was characterized by DSC, TG, IV and melt index determination. Initially, composites of recycled PET/sisal fibers were processed in a Haake torque rheometer with subsequent thermopressing, at 260ºC, but this method proved to be inefficient, since fiber decomposition was observed, i.e., the decomposition of the fibers was not delayed by the matrix coating. Consequently, by aiming at obtaining a decrease of the melting temperature of the recycled PET (~ 265ºC) in order to avoid thermal decomposition of the fibers during processing, the plasticizers, acetyl tributyl citrate (ATBC), tributyl citrate (TBC), glycerol, castor oil (CO) and epoxidized soybean oil (OSE) were added to the formulations of the composites. In addition, hydroxylated liquid polybutadiene (PBHL) was added to the formulation of the material to evaluate its action as a compatibilizer/coupling agent in the fiber-matrix interface. It is emphasized that these plasticizers were chosen because they come from renewable sources, as well as having groups in the respective structures with affinity for both groups present in components of the fiber and the matrix. Thus the possible action of plasticizers as compatibilizers was also considered. The plasticizers were characterized by DSC, TG and IV. The exploitation of processing parameters using plasticizers was made by mixing the components using shovels, followed by compression molding. The composition of the mixture and the processing parameters, which led to the best set of results, were considered for processing via torque rheometry/thermopressing. The composites were characterized by SEM, DSC, TG, water absorption, and regarding their mechanical properties, by dynamic mechanical thermal analysis (DMTA) and impact and flexural strength. Analyzing the results, it is observed that when it comes to different processes of composites, compression molding was the most suitable for the preparation of the composites of recycled PET/sisal fibers, especially in relation to the superior mechanical performance presented by these materials compared to composites processed by torque rheometry and subsequent thermopressing. The non-reinforced recycled PET, among the mechanical properties shown, did not show a good impact strength, nor did the composites prepared from it, i.e., the property of recycled PET in the composites was predominant. However, not only did the use of plasticizers allow the processing of the composites at a lower temperature, but also it increased the wettability of the polymer-fiber by reducing the viscosity of the mixture. Still, in general, the SEM images of fractured surfaces of the composites showed a good adhesion between fiber-matrices, indicating activity of plasticizers and also compatibilizers between fiber and matrix. It is noteworthy that, in general, the results of flexural strength and DMTA pointed out that the presence of plasticizers led to less rigid and more flexible materials. Among the composites, it can be assumed that the mixture recycled PET/sisal fibers/glycerol/TBC presented the best mechanical performance, which in general led to the best result of impact strength, good flexural strength and fracture strain. The composite of recycled PET/sisal fibers in its composition, containing only the TBC plasticizer, also performed well compared to other composites, with the best result of flexural strength, higher storage modulus and low moisture absorption. Thus, as desired, the preparation of composites based on recycled PET/sisal fibers with the addition of different types and mixtures of plasticizers was enabled, evaluating not only their influence but also process parameters, the use of different types of processing and the final properties of the generated materials.