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Etude de COV oxygénés et biogéniques en milieu rural : du développement métrologique à l’évaluation de l’impact sur la chimie atmosphérique / Oxygenated and biogenic VOC in remote areas : from analytical methods development to an evaluation of the impact over atmospheric chemistry

Detournay, Anaïs 07 July 2011 (has links)
Les Composés Organiques Volatils (COV) forment une classe de composés variés, jouant un rôle clef dans la chimie atmosphérique et ayant des impacts sur le climat, l’environnement et la santé. De récentes études suggèrent l’implication de COV oxygénés ou biogéniques dans la formation de polluants secondaires tels les aérosols organiques secondaires et l’ozone. Ces COV, présents en zone rurale, sont peu renseignés quant à la variabilité de leurs sources et l’évolution de leurs teneurs ambiantes. Cette thèse a pour but d’améliorer les connaissances sur leur comportement en zone rurale pour une meilleure compréhension de leur rôle dans la chimie atmosphérique. La démarche suivie a reposé sur le développement métrologique et des campagnes de mesure pour constituer une base de données représentative. Des méthodes de mesure ont été adaptées et/ou développées pour la mesure de plus de 80 COV en zone rurale, incluant : 54 COV de C1 à C10 par préconcentration/thermodésorption et analyse par GC-FID on-line ; 21 composés carbonylés de C1 à C6 par dérivation chimique, désorption chimique et analyse par HPLC/UV ; 5 composés aromatiques, 6 aldéhydes de C6 à C11, 6 monoterpènes et 13 alcanes de C9 à C16 par préconcentration/thermodésorption et analyse par GC/FID-MS. Ces méthodes, utilisées dans 2 campagnes de mesure en Mars et Juin 2009 au site de Peyrusse-Vieille (Gers, France), a permis la collecte d’un vaste jeu de données. Son analyse a permis de déterminer les niveaux des COV ciblés en zone rurale, leurs évolutions temporelles et les paramètres les influençant. Furent également soulignés les mécanismes de transport et l’impact des espèces biogéniques sur la chimie atmosphérique. / Volatile Organic Compounds (VOC) constitutes a heterogeneous compounds class, which play a significant part in atmospheric chemistry, impacting climate, environment and health. Recent studies have suggested the implication of biogenic and oxygenated VOCs in the formation processes of secondary species, such as ozone or Secondary Organic Aerosols. Little is known about those compounds, well represented in remote areas; mostly toward their ambient levels and diurnal and seasonal evolutions. This thesis’ objectives are to improve the current knowledge about their behavior in remote areas, for a better understanding of their part in atmospheric chemistry. The method adopted consisted in metrological development and field campaigns, to constitute a representative data base. Measurement methods were optimized and/or developed for the measure of: 54 NMHCs from C2 to C10, using préconcentration/thermodesorption coupled with GC/FID on-line analysis; 21 carbonyl compounds from C1 to C6, by chemical derivatization and chemical desorption coupled with HPLC/UV analysis; and 5 aromatic compounds, 6 aldehydes from C6 to C11, 6 monoterpenes and 6 alkanes from C9 to C16; by preconcentration coupled with thermodesorption and GC/FID-MS analysis. Those methods were used during two measurement campaigns, in March and June 2009, at the remote site of Peyrusse-Vieille (Gers, France). They permitted to collect an important database, whose analysis allowed determining the target compounds’ ambient levels, temporal variations, and the parameters inducing these observations. A thorough analysis then underlined the part transport mechanisms and importance of biogenic species in remote areas.

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