Ce travail de thèse a consisté en la synthèse et l’étude de dérivés du macrocycle pyclen (3,6,9,15-tétrazabicyclo[9.3.1]pentadéca-1(15),11,13-triène) pour la complexation de l’90Y3+ et du Gd3+ pour le traitement et le diagnostic du cancer du foie par les techniques respectives de radiothérapie interne et d’IRM. Notre objectif a été de développer des chélates stables et inertes répondant aux critères imposés par le milieu biologique. La lipophilie et la neutralité de ces composés ont également été recherchées en raison des applications visées. Nous avons synthétisé des dérivés du pyclen N-fonctionnalisés par des groupements phosphonate puis développé une série de quatre ligands diversement N-fonctionnalisés par des groupements picolinate et acétate. Ces derniers ont été synthétisés grâce au développement de nouvelles voies de N-fonctionnalisation régiospécifiques. Ces synthèses ont été optimisées et les complexes d’Y3+ et Gd3+ étudiés. Les résultats obtenus nous ont amené à synthétiser un analogue lipophile qui forme avec l’yttrium 90 un excellent chélate pour le traitement du cancer du foie. Enfin, ces études ont mis en évidence le potentiel de certains chélates de Gd3+ à être utilisés comme agents de contraste hépatobiliaires. / This work consisted in the synthesis and study of Y3+ and Gd3+ pyclen derivatives for liver cancer’s treatment and diagnosis by means of internal radiotherapy and MRI techniques. For these applications, the chelates of interest must fulfill numerous criteria: being thermodynamically stable and kinetically inert but also being lipophilic and neutral. In this work, we have synthesized a pyclen derivative N-functionalized by three phosphonate pendant arms and developed four new pyclen derivatives N-functionalized by either picolinate or acetate moities arranged in various way, thanks to the development of new synthetic pathways leading to regiospecific N-functionalization. These syntheses were optimized and the properties of Y3+ and Gd3+ chelates were studied. The good results we have obtained encouraged us to synthesize a lipophilic analogue which forms with yttrium 90 a very promising chelate, suitable for liver cancer’s internal radiotherapy. The gadolinium(III) chelates also show good properties for a use as a liver-specific MRI contrast agent.