Orientador: Fernando Iikawa / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-09T11:09:31Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Veloso_AlineBessa_M.pdf: 2273008 bytes, checksum: 19cf5ce00aebec12cc1795518a811244 (MD5) Previous issue date: 2007 / Resumo: Nesta dissertação, estudamos as propriedades ópticas e estruturais de pontos quânticos (QDs) empilhados de InP/GaAs, crescidos por método de auto-formação, conhecido como o modo Stranskii-Krastanov, em um sistema de epitaxia por feixe químico. Os pontos quânticos de InP/GaAs possuem alinhamento das bandas tipo-II nas interfaces, onde somente o elétron fica confinado no QD, enquanto o buraco fica localizado em volta dele na camada de GaAs atraído pelo elétron. Investigamos amostras com diferentes separação d entre duas camadas de QDs de InP, variando de 3 a 12 nm. As análises estruturais foram feitas por técnica microscopia eletrônica de transmissão (TEM) e as análises ópticas por fotoluminescência de feixe contínuo (PL-CW) e de resolvida no tempo (PL-RT) com a temperatura variando de 2 a 120 K. As imagens de TEM mostram alinhamento vertical dos QDs e maiores tamanhos para os que estão na segunda camada. As medidas de PL-CW, a baixas temperaturas, apresentam largura de linha da banda de emissão mais estreita e simétrica nas amostras de QDs empilhados do que a de amostra de uma camada simples. Isso é atribuído à maior uniformidade de tamanhos de QDs da segunda camada. Atribuímos aos efeitos de acoplamento quântico e de tunelamento dos portadores entre QDs, à redução de energia do pico de PL com a diminuição de d. Observamos que o decaimento temporal de PL é independente de d e é relativamente rápido, ~0,6 ns, para uma estrutura com alinhamento de banda tipo-II. Isso sugere a presença de outros canais de captura de portadores de cargas reduzindo o tempo de vida dos éxcitons em nossos QDs. Observamos também uma redução do tempo de vida na região de maior energia de emissão em todas as amostras, indicando a transferência de portadores de cargas dos QDs muito pequenos para os grandes. O aumento da temperatura resultou na redução da energia de transição e da intensidade integrada nas medidas de PL-CW, bem como, do tempo de vida dos éxcitons. A redução da energia de transição se deve à transferência de elétrons dos QDs pequenos para grandes via wetting layer, devido à excitação térmica. Mas a contribuição desse efeito é menor nas amostras de QDs empilhados, devido aos efeitos de tunelamento dos elétrons entre QDs alinhados e à uniformidade dos tamanhos. A redução da intensidade integrada de PL e no tempo de decaimento se deve a excitação térmica do elétron para o estado contínuo da wetting layer / Abstract: We studied the optical and structural properties of stacked InP/GaAs quantum dots (QD) grown by the self-organized Stranskii-Krastanov mode in a chemical beam epitaxy system. The InP/GaAs quantum dots present type-II band alignment, where only the electron is confined in the QD, while the hole is localized around it, in the GaAs layer, due to the Coulomb attraction. We investigated samples with different space-layer d between two stacked InP QDs varying from 3 to 12 nm. The structural analysis was performed by using transmission electronic microscopy (TEM) and the optical analysis by using continuous wave (CW) and time-resolved (TR) photoluminescence (PL) techniques with temperature varying from 2 to 120 K. The TEM images show clear vertical alignment of quantum dots and slightly larger size for QDs of the second layer. The CW-PL spectra measured at low temperatures present narrower QD emission band and more symmetric for stacked QDs samples than single layer one. This is attributed to the uniformity of the QDs in double layers samples. We also observed the PL red-shift with the reduction of d, which is attributed to the quantum coupling and the tunneling effects of the carriers between aligned QDs. We observed that the PL decay time is independent of d and is relatively fast, ~0,6 ns, for a structure with type-II band alignment. This suggests the presence of other carrier capture channels that reduce significantly the exciton lifetime in our QDs. The carrier lifetime is shorter in the higher emission energy region in all samples, indicating the carrier transference from the smaller QDs to the larger ones. Increasing the temperature we observed a reduction of the transition energy and the integrated CW-PL intensity, as well as, of the exciton lifetime. The energy shift is due to the electron transference from the small QDs to the larger ones, through wetting layer, due to the thermal excitation. The contribution of this effect is smaller on the stacked QDs, due to the dot uniformity and the electron tunneling effect. The reduction of the CW-PL integrated intensity and the carrier decay time is due to the thermal excitation of the electron to the continuous state of the wetting layer / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

Orientador: Carlos Lenz Cesar / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-11T19:07:11Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Almeida_DiogoBurigo_M.pdf: 7702783 bytes, checksum: a49d734c4420be66d8e50ab224c6225f (MD5) Previous issue date: 2008 / Resumo: Pontos quânticos são nanocristais com diâmetros na escala de 10 a 100 Å. Por serem tão pequenos, elétrons e buracos sofrem um forte confinamento quântico, modificando as propriedades ópticas desses materiais. Seu uso como marcadores fluorescentes vem se mostrado de notável importância, pois os usados até então são, em geral, compostos orgânicos muito sensíveis à luz e ao meio ao qual são submetidos, além de serem citotóxicos e possuírem uma banda de absorção restrita para cada tipo de marcador. O ponto quântico por si só tem uma eficiência quântica pequena (menor que 20%) visto que, por tratar-se de uma estrutura nanoscópica, a razão entre sua área superficial e seu volume é muito grande, fazendo com que seus defeitos de superfície (dangling bonds) exerçam papel fundamental no processo de emissão, criando sub-níveis de energia, aumentando a banda de emissão do ponto quântico e a sua perda de energia. Além disto nanocristais de emissão no visível são constituídos de calcogenetos de cádmio, o que os torna muito tóxicos às estruturas biológicas envolvidas, caso este seja dissociado. A solução para estes dois problemas proposta e desenvolvida no nosso trabalho foi a encapagem do ponto quântico com uma camada de material inerte e resistente, no nosso caso o dióxido de silício. Neste trabalho de mestrado desenvolvemos o estudo de rotas simples para obtenção de pontos quânticos coloidais de CdSe e CdTe encapados com sílica, aumentando assim a estabilidade das partículas no meio e cuja principal aplicação foi seu uso como marcadores celulares fluorescentes. Dividimos esta dissertação basicamente em quatro partes: O capítulo 2 será devotado para o estudo tanto da modelagem do confinamento que o ponto quântico exerce sobre os elétrons e buracos quanto para as cinéticas da reação de formação das partículas coloidais. O terceiro capítulo foca os métodos de sínteses utilizadas para o trabalho, dando ênfase ao processo de silanização. No quarto capítulo apresentamos os resultados das medidas de caracterização e suas interpretações além de aplicações. E finalmente, o último capítulo apresenta nossas conclusões e perspectivas futuras para nosso trabalho / Abstract: Quantum dots are nanocrystals with diameters between 10 and 100 Å. Because they are so small, electrons and holes suffer a strong quantum confinement, modifying the optical properties of these materials. Their use as fluorescent markers have become very important, because the ones used until then, are, in general, organic compounds very sensitive to light and the media they are insert in. Besides, they are toxic and have a narrow and specific absorption band for each marker. The quantum dot itself has low quantum efficiency (less than 20%) and, how it is a nanoscopic structure the ration between its superficial area and volume is high, so the dangling bonds on the surface exert a fundamental hole in the emission process, creating energy sub-levels, increasing the emission band of the quantum dot and its energy loss. Besides nanocrystals that have emission in the visible band are usually made of cadmium calcogenides, what makes them harmful for live structures, if the atoms are dissociated from de quantum dot. The solutions for these two problems proposed and developed in our work was the quantum dot coating with an inert and resistant material, in our case, silica. In this masters work we developed the study of simple silanizations routes in order to obtain silica coated CdSe and CdSe quantum dots, and so increasing the particles environmental stability for mainly using them as fluorescent cell markers. We divided this dissertation basically in four parts: the chapter two is about the study of the quantum confinement and colloidal reactions kinetics. The third chapter deals with the synthesis methods as well the silanizations ones. In the fourth chapter we show the results obtained with its discussions. And the last chapter is devoted to the conclusion and perspectives of this work / Mestrado / Física / Mestre em Física

Orientador: Maria José Santos Pompeu Brasil / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-25T18:43:52Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Santos_GracielyEliasdos_M.pdf: 14017242 bytes, checksum: 867481942924d736e60e234410d86ccd (MD5) Previous issue date: 2014 / Resumo: Neste trabalho estudamos o efeito de acoplamento eletrônico entre duas estruturas quânticas com uma separação variável entre elas. Utilizamos como base para este estudo um poço quântico de GaAs/ AlGaAs e pontos quânticos de GaSb/ AlGaAs. Uma característica particular desta estrutura é que os pontos quânticos GaSb/ AlGaAs apresentam interfaces do tipo-li, onde apenas os buracos ficam confinados nos pontos de GaSb, enquanto os elétrons permanecem na barreira de AlGaAs próximos ao pontos quânticos devido a atração Coulombiana. De maneira geral, um poço de GaAs com barreiras de AlGaAs possui interface do tipo-I, confinando ambos os portadores, elétrons e buracos. No entanto, escolhendo uma espessura apropriada para o poço, é possível projet ar uma estrutura onde os portadores fiquem confinados em camadas distintas: elétrons no poço de GaAs e buracos nos pontos de GaSb. Nosso trabalho se baseia em estruturas deste tipo, incluindo amostras com separações diferentes entres o poço e os pontos quânticos. Estas amostras serviram de base para estudarmos o acoplamento entre as funções de onda dos portadores separados espacialmente. As amostras estudadas foram crescidas por Epitaxia de Feixe Molecular (MBE) com diferentes espessuras da camada de separação (10, 5 e 2 nm) entre o poço e os pontos, incluindo uma amostra de referência que contém apenas um plano de pontos quânticos. Realizamos um estudo sistemático das propriedades ópticas destas estruturas através de medidas de fotoluminescência, analisando parâmetros como a temperatura da amostra, a potência e a energia da excitação, além de medidas com resolução temporal. Nossos resultados mostraram que a espessura da camada de separação é um parâmetro crucial que afeta criticamente o overlap entre as funções de onda e o tempo de vida dos portadores na amostra. Este tipo de controle pode ser interessante para estudar questões de física fundamental e para projetar dispositivos onde seja necessário controlar parâmetros como a eficiência óptica e o tempo de vida dos portadores / Abstract: In this work we studied the electronic coupling between two quantum structures with a varying space-layer between them. The base for this study is a GaAs/ AlGaAs QW and GaSb/ AlGaAs QDs. One particular feature of this structure is that the QD system exhibits a type-II interface where only holes are confined in the GaSb dot , whereas the electrons remain in the AlGaAs barrier surrounding the dot due to their Coulombic attraction. The GaAs/ AlGaAs QW exhibits type-I interface, confining both carriers, electrons and holes. However, by choosing an appropriate thickness for the QW it is possible to design a structure in order to localize both carriers in different structures: electrons on GaAs QW and holes in GaSb QDs. These samples are the base to study the carrier wavefunctions when they are spatially separated. Samples were grown by Molecular Beam Epitaxy with different space-layer thicknesses (10, 5 and 2 nm) separating the GaSb dot layer and the GaAs well, including a reference sample consisting solely of a GaSb dot layer. We studied systematically the optical properties of this system performing photoluminescence measurements, by changing parameters as sample temperature, power and energy excitation as well time resolved measurements. Our results shown that the space layer thickness is a crucial parameter that strongly affects the spatial localization of the carriers in our structure. It can, therefore, be used to control the optical properties of the structure, such as carrier wavefunction overlap and radiative recombination time. The results show this overlap control may be interesting for fundamental physics studies and to design devices where controlling optical efficiency and carrier lifetimes are essential / Mestrado / Física / Mestra em Física

Made available in DSpace on 2014-06-12T18:02:34Z (GMT). No. of bitstreams: 2 arquivo585_1.pdf: 3148791 bytes, checksum: 99592ab8da71c7ee4333369fdcc9b65a (MD5) license.txt: 1748 bytes, checksum: 8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33 (MD5) Previous issue date: 2009 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico / Estudamos vários aspectos do transporte coerente em amostras mesoscópicas acopladas a diferentes tipos de reservatórios de partículas. A maior parte do trabalho foi desenvolvida usando a teoria de matrizes aleatórias. Uma qualidade unificadora na aplicação deste formalismo em diferentes sistemas foi o uso de um modelo de estube. Generalizamos a parametrização da matriz de espalhamento do modelo de estube para ser utilizada num circuito quântico com topologia arbitrária acoplado a reservatórios normais, e estabelecemos um conjunto de regras através das quais as matrizes da parametrização podem ser construídas. Como aplicação de tal generalização, calculamos a correção de localização fraca da condutância para uma cadeia linear de cavidades caóticas quânticas acopladas através de contatos com transparência arbitrária, e para quatro cavidades acopladas com a topologia do quadrado. Estudamos o fator Fano de uma cavidade caótica conectada a reservatórios ferromagnéticos com magnetizações não colineares. Apresentamos um conjunto de parâmetros livres para cada conector deste sistema híbrido, suficiente para calcular qualquer observável com estatística linear nos autovalores de transmissão. Encontramos expressões analíticas para estes parâmetros nos casos de contatos ideais e junções de tunelamento. Analisamos o comportamento da condutância e do fator Fano de uma cavidade caótica com simetria de reversão temporal quebrada, acoplada a um reservatório normal e a outro supercondutor. Este estudo revelou uma transição entre localização e antilocalização na correção da condutância, completamente induzida pela transparência das barreiras. Fizemos simulações numéricas para calcular as distribuições dos primeiros quatro cumulantes de carga transmitida num ponto quântico caótico, acoplado a reservatórios normais por contatos com poucos canais de transmissão abertos. Observamos a existência de não analiticidades nas distribuições, e explicamos teoricamente as causas de sua aparição e como calcular sua localização exata na distribuição. Usando a teoria quântica de circuito, descrevemos um sistema de multicamadas normais e ferromagnéticas alternadas, escolhendo a configuração das magnetizações das camadas ferromagnéticas de forma helicoidal

Submitted by Etelvina Domingos (etelvina.domingos@ufpe.br) on 2015-03-03T18:23:09Z No. of bitstreams: 2 Tese Completa Corrigida Versão digital2.pdf: 5315084 bytes, checksum: 072c810172cf0bf44fc2ef752c56b1a1 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-03-03T18:23:09Z (GMT). No. of bitstreams: 2 Tese Completa Corrigida Versão digital2.pdf: 5315084 bytes, checksum: 072c810172cf0bf44fc2ef752c56b1a1 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2012-07 / CNPq / Pontos quânticos são nanocristais de semicondutores que apresentam diâmetro entre 1 – 10 nm. O confinamento quântico dos elétrons a espaços limitados faz com que as propriedades dos materiais nanoestruturados se tornem dependentes do tamanho do cristal, tornando as propriedades físicas e químicas apresentadas pelos nanocristais muito diferentes daquelas apresentadas por seus respectivos cristais macroscópicos, ou bulk; onde as propriedades ópticas recebem destaque particular. Neste trabalho, foram preparados pontos quânticos de CdTe conjugados a lectina concanavalina A, Con A, e ao anticorpo antigalectina-3, Antigal-3, objetivando sua ligação específica a tecidos de mama (normal, com fibroadenoma e com carcinoma ductal invasivo). Os pontos quânticos foram preparados com ácido 3-mercaptopropiônico, AMP, e ácido mercaptosuccínico, AMS, após 3 e 12 horas de aquecimento, respectivamente. A eficiência da conjugação foi superior a 180 % e as biomoléculas, conjugadas a CdTe, não apresentaram alteração estrutural. A lectina conjugada a CdTe/Con A não perdeu sua capacidade de ligação a carboidratos e foi utilizado com sucesso na marcação de Candida albicans (leveduras e biofilme). A marcação diferencial das lesões de mama, comparada ao tecido de mama normal, por CdTe-AMS/Con A e CdTe-AMS/Antigal-3, indicam a potencialidade destas nanoestruturas no estudo das alterações moleculares do câncer. No entanto, investigações adicionais são necessárias para sua classificação definitiva como ferramenta diagnóstica alternativa aos métodos convencionalmente utilizados.

Orientador: Guillermo Gerardo Cabrera Oyarzún / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-27T21:31:38Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Fernandes_ImaraLima_D.pdf: 2572980 bytes, checksum: 17e1019655bf7dc13c5d5180196e89db (MD5) Previous issue date: 2015 / Resumo: Esta tese de doutorado abordou principalmente o estudo teórico das propriedades de transporte dependente do spin em nanoestruturas magnéticas. As principais estruturas estudadas foram junções magnéticas de tunelamento e sistemas compostos por um arranjo de pontos quânticos acoplados a eletrodos ferromagnéticos. Com o intuito de obter propriedades físicas do sistema como, a corrente elétrica, a corrente de spin, a densidade local de estados, a ocupação média nos pontos quânticos e a corrente induzida por spin transfer-torque utilizamos o formalismo de funções de Green de não-equilíbrio. Na primeira parte deste trabalho, estudamos os efeitos da inversão do spin nas propriedades de transporte em junções de tunelamento. Para estes sistemas, o fenômeno da magnetorresistência tem origem na densidade de estados dos elétrons de condução dos eletrodos e mostramos que ela é fortemente afetada pela inversão do spin no tunelamento. Além disso, foi possível observar que a inversão do spin induz um spin-torqueadicional ao sistema. Na segunda parte deste trabalho, investigamos as propriedades de transporte em um sistema composto por dois pontos quânticos em forma de T acoplados a eletrodos ferromagnéticos. Com a mesma metodologia empregada anteriormente, encontramos que o aparecimento da ressonância de Fano e a formação de estados ligados dependem fortemente dos parâmetros do sistema. Explorando em detalhes o sistema, foi observado que é possível controlar a condutância elétrica do sistema através de um potencial de gate. Em particular, ao variar a posição do nível de energia do ponto quântico central é possível inverter a ressonância de Fano. Na última parte, apresentamos os resultados numéricos para o sistema considerando um ponto quântico com dois níveis de energia acoplado a dois eletrodos ferromagnéticos, e no interior do ponto quântico levamos em conta a interação e-e e a interação spin-órbita de Rashba. A interação de Rashba introduz a transição entre os níveis de energia com a inversão do spin, o que originou interessantes propriedades no transporte dependente do spin. Em particular, para eletrodos não magnéticos obtivemos que o acoplamento spin-órbita resultou na criação de corrente de spin polarizada / Abstract: In this work, we have studied the spin-dependent quantum transport in magnetic nanostructures. The main structures studied are magnetic tunneling junctions and systems composed of an arrangement of quantum dots coupled to ferromagnetic electrodes. Using the nonequilibrium Green's function techinique, we were able to calculate selected properties of the systems such as the electric current, the spin current, local density of states and the current-induced spin-transfer torque. In the first system, we have observed the effects of the spin-flip scattering in the transport properties considering tunneling junctions composed by an insulating layer between two ferromagnetic electrodes. The results obtained for this system showed that the magnetoresistance is related to density of state effects at the ferromagnetic electrodes, and we have found that it is strongly affected by the spin-flip scattering. Besides, we also observed that the spin-flip scattering gives rise to an additional spin-torque to the system. For the system composed of two quantum dots T-shaped electrodes coupled to ferromagnetic electrodes, we investigated the spin-dependent properties. We have observed that the appearance of the Fano resonance and the formation of bound states rely strongly on system parameters. Another interesting finding is the possibility to control the electrical conductance via a gate voltage. We figured out that changing the energy level of the central dot affected directly the Fano resonance peak intensities. Lastly, we have showed that for the system composed by a quantum-dot with two energy levels coupled to two ferromagnetic electrodes must be modified when the \textit{e-e} and the Rashba spin-orbit interaction are taken into account. The Rashba interaction induces level transitions with spin-flip resulting in interesting properties in the spin-dependent transport. We have found out that the spin-orbit interaction strongly contributes to the spin current even for non-magnetic electrodes / Doutorado / Física / Doutora em Ciências

Orientador: Antonio Carlos Ferreira Seridonio / Banca: Ricardo Egydio de Carvalho / Banca: Rafael Zadorosny / Resumo: Nós investigamos teoricamente uma cadeia topológica de Kitaev conectada a dois pontos quânticos (QDs) hibridizados a terminais metálicos. Neste sistema, observamos o surgimento de dois fenômenos marcantes: (i) uma decriptografia do Férmion de Majorana (MF), que é detectado por meio de medições de condutância devido ao estado de vazamento assimétrico do qubit de MFs nos QDs; (ii) criptografia desse qubit em ambos os QDs quando o vazamento é simétrico. Em tal regime, temos portanto a criptografia proposta, uma vez que o qubit de MFs separa-se nos QDs como estados ligados no contínuo (BICs), os quais não são detectáveis em experimentos de condutância / Abstract: We theoretically investigate a topological Kitaev chain connected to a double quantum-dot (QD) setup hybridized with metallic leads. In this system, we observe the emergence of two striking phenomena: i) a decrypted Majorana Fermion (MF) - qubit recorded over a single QD, which is detectable by means of conductance measurements due to the asymmetrical MF-leaked state into the QDs; ii) an encrypted qubit recorded in both QDs when the leakage is symmetrical. In such a regime, we have a cryptography-like manifestation, since the MF-qubit becomes bound states in the continuum, which is not detectable in conductance experiments / Mestre

Orientador: Antonio Carlos Ferreira Seridonio / Banca: Valdeci Pereira Mariano de Souza / Banca: Claudio Luiz Carvalho / Resumo: Nós estudamos teoricamente como o calor e a eletricidade são afetados pela sobreposição de dois férmions de Majorana (MFs, de Majorana fermions em Inglês), os quais estão isolados nas bordas de um fio topológico de Kitaev, em particular, na forma de "ferradura". É considerado que esse fio está assimetricamente acoplado a um único ponto quântico (QD, de Quantum dot em Inglês) hibridizado com contatos metálicos. Em baixas temperaturas e dependente do nível de energia desse QD, nós mostramos que ao ajustar a assimetria acima, as respostas ressonantes das condutâncias termoelétricas mudam inesperadamente de forma drástica. Assim, propomos como aplicação, um sintonizador termoelétrico em nanoescala assistido por MFs / Abstract: We study theoretically in a topological U-shaped Kitaev wire, with Majorana fermions (MFs) on the edges, how heat and electricity are affected by them when found overlapped. The asymmetric regime of their couplings with a single quantum dot (QD) hybridized with metallic leads is considered. At low temperatures and dependent upon the QD energy level, we show that by tuning this asymmetry, the resonance positions of the thermoelectrical conductances change drastically. Thereby, the tuner of heat and electricity here proposed is constituted / Mestre

Pontos quânticos naturais ou auto-organizados de InAs e In0.5Ga0.5As foram produzidos sobre substratos de GaAs com diferentes orientações cristalográficas, utilizando-se a técnica de Epitaxia por Feixes Moleculares. Tais pontos foram caracterizados in situ através da Difração de Elétrons de Alta Energia por Reflexão (RHEED). As características do padrão do RHEED permitiram a determinação da espessura crítica para a qual ocorre a transição do modo de crescimento em duas dimensões para o de três dimensões, assim como também os planos perto dos quais, as faces das ilhas se encontram. A verificação dos resultados do RHEED foi feita utilizando Microscopia por Força Atômica. Esta técnica permitiu também determinar tanto a forma, densidade, altura e base das ilhas, como a morfologia da superfície onde os pontos não foram formados. Estudos ópticos das ilhas foram realizados, utilizando a técnica de Fotoluminescência (FL). Os resultados permitiram observar uma grande dependência dos espectros de FL com a orientação do substrato. Tal dependência é constatada na intensidade, forma e posição energética do pico de FL. A existência de um confinamento lateral adicional nestes pontos foi observada na dependência da intensidade do pico de FL com a temperatura. Medidas de polarização mostraram uma grande anisotropia estrutural para os pontos quânticos no plano, em concordância com os resultados do RHEED. / Self-assembled or self-organized quantum dots (QDs) of InAs and In0.5Ga0.5As were produced on different crystallographic oriented GaAs substrates using Molecular Beam Epitaxy. During the growth process the dots were characterized in situ by means of Reflection High-Energy Electron Diffraction (RHEED). The features of RHEED pattern allowed the determination of the critical thickness, for which the transition 2D-3D occur, as well as the crystallographic planes of island facets. Confirmation of the RHEED observations was done using Atomic Force Microscopy (AFM). This technique allowed also determining the form and dimensions of each QD as well as the density of islands. Optical study of quantum dots was carried out by Photoluminescence (PL). Such characterization allowed us to observe a high dependence of PL peak intensity, peak form and peak position, and an additional lateral confiment at quantum dots was verified in the temperature dependence of PL peak intensity. Polarization measurements presented a strong anisotropy h-plane for self-assembled quantum dots, in agreement with RHEED observations.

Inserido no contexto de fontes de energia renováveis, este trabalho consiste na síntese e caracterização de filmes de bastões de ZnO modificados com quantum dots de CdTe a fim de serem aplicados em células fotoeletroquímicas. Bastões de ZnO são materiais interessantes, porque este tipo de estrutura facilita o transporte de portadores de carga, minimizando a perda destes nos contornos de grão, sua recombinação e aniquilação. A modificação do filme de ZnO com nanocristais de CdTe deve aumentar a eficiência da fotoconversão, facilitando a separação de carga e transferência de elétrons, e isso aumenta a estabilidade dos nanocristais, impedindo a corrosão anódica e a decomposição destes. O filme de ZnO foi eletrodepositado potenciostaticamente sobre a superfície de ITO. As análises de MEV e EDX indicaram que filme de ZnO obtido é homogêneo e consiste de bastões com razão atômica de Zn e O de acordo com a estequiometria 1:1. O resultado de DRX apresentou três planos característicos do ZnO na forma cristalina wurtzita. O plano (002) foi o predominante, indicando a orientação dos bastões no eixo c vertical ao substrato. O filme de ZnO tem espessura de 550 nm, bandgap 3,27 eV, potencial de banda plana de 0,4 V e densidade de portadores de carga de 8,9 x 1019 cm-3. O procedimento sintético dos pontos quânticos de CdTe ocorreu a partir da dissolução de óxido de cádmio em ácido tetradecilfosfônico e octadeceno (ODE) a 300 °C. Subsequentemente, a solução precursora de cádmio foi resfriada a 260 °C e então a solução precursora de telúrio, preparada pela dissolução de telúrio e tributilfosfina em ODE, foi injetada. Os nanocristais obtidos foram dispersos em hexano, precitados com etanol e finalmente os quantum dots foram armazenados em tolueno. A partir das análises de UV-Vis e TEM foi possível estimar o tamanho dos pontos quânticos de CdTe com aproximadamente 4 nm. O DRX dos nanocristais de CdTe apresentou os planos característicos principais da estrutura da blenda de zinco. O eletrodo de ZnO modificado com os quantum dots de CdTe (ZnO/CdTe) foi obtido após 24 h de imersão em uma solução de acetonitrila contendo ácido mercaptopropiônico e ácido propiônico. Subsequentemente, o filme de ZnO modificado com o ligante foi imerso por 48 h na dispersão de pontos quânticos de CdTe. O espectro de FTIR revelou a ausência do estiramento simétrico de C=O em 1700 cm-1. Por outro lado o espectro revelou a presença dos modos assimétrico e simétrico vas(CO2-) e vs(CO2-) que foram observados em 1631 e 1417 cm-1, respectivamente. A transformação de Kulbeka-Munk do espectro de reflectância do eletrodo ZnO/CdTe apresentou a banda relativa ao CdTe no mesmo comprimento de onda observado quando este encontrava-se na dispersão. O eletrodo ZnO/CdTe mostrou um valor de fotocorrente de 138 µA, um valor 10 vezes maior que o obtido para o ZnO. Nos experimentos de IPCE (eficiência de conversão do fóton incidente à corrente) um aumento de aproximadamente cinco vezes também foi observado para o eletrodo de ZnO/CdTe. A dinâmica dos portadores de carga foi investigada por TAS (Espectroscopia de Absorção Transiente) nas escalas de tempo fs e µs para os eletrodos de ZnO e de ZnO/CdTe. A análise TAS indicou um tempo de vida menor para o filme ZnO/CdTe em comparação com filme ZnO. A medidas com o eletrodo de Clark demonstraram uma produção de oxigênio pelo eletrodo de ZnO/CdTe. Assim, o filme de ZnO/CdTe proposto apresenta-se como um material promissor para aplicações fotoeletroquímicas. / Placed in the context of renewable energy sources, this work consists of the synthesis and characterization of ZnO films modified CdTe quantum dots to be applied in photoelectrochemical cells. ZnO rods are interesting materials because this kind of structure facilitates the charge carriers transport, minimizing the loss of these at grain boundaries and their recombination and annihilation. The ZnO film modification with CdTe nanocrystals should increase the photoconversion efficiency by facilitating charge separation and electron transfer, and it increases the nanocrystals stability, preventing it from anodic corrosion and decomposition. The ZnO film was electrodeposited potenciostatically on ITO surface. SEM and EDX analysis indicated that the ZnO film obtained is homogeneous and it consists of rods with atomic ratio of Zn and O according to 1:1 stoichiometry. XRD result showed three characteristic planes of ZnO in wurtzite crystalline form. The (002) plane is the predominant, indicating the rods orientation in the c-axis vertical to the substrate. The ZnO film also has a thickness of 550 nm, bandgap of 3.27 eV, flat band potential of 0.4 V and density of charge carriers 8,9 x 1019 cm-3. The synthetic procedure of CdTe quantum dots occurred from the dissolution cadmium oxide in tetradecylphosphonic acid and octadecene (ODE) to 300 °C. Subsequently, cadmium precursor solution of was cooled to 260 °C and then the tellurium precursor solution, prepared by dissolving tellurium in tributylphosphine and in ODE was injected. The obtained nanocrystals were dispersed in hexane, precipitated with ethanol and finally the quantum dots were stored in toluene. From UV-Vis and TEM analysis was possible to estimate the quantum dots size of CdTe as 4 nm. The XRD of CdTe nanocrystals presented the main characteristic planes of zinc blend structure. ZnO electrode modified with CdTe quantum dots (ZnO/CdTe) was obtained by 24 h immersion in a solution of acetonitrile containing mecaptopropionic acid and propionic acid. Subsequently, the ZnO film modified with the linker was immersed for 48 h in CdTe quantum dots dispersion. FTIR spectrum reveals the absence of a symmetrical C=O stretching mode at approximately 1700 cm-1. Instead, the spectrum shows the presence of the asymmetric and symmetric vas(CO2-) and vs(CO2-) modes were observed at 1631 and 1417 cm-1, respectively. Kulbeka-Munk transformation of the reflectance spectrum of the ZnO/CdTe electrode presented the band related to CdTe in the same wavelength observed when this was in the dispersion. The ZnO/CdTe electrode showed a photocurrent value of 138 µA, a value 10 times greater than that obtained for ZnO. At IPCE experiments (incident photon-to-current efficiency) an increase of approximately five times was also noticed to the electrode of ZnO/CdTe. Dynamics of charge carriers was investigated by fs and µs TAS (Transient Absorption Spectroscopy) for ZnO and ZnO/CdTe electrodes. TAS analyses indicate a short life time to ZnO/CdTe electrode compared to ZnO film. Clark electrode measurements showed oxygen production by ZnO/CdTe electrode. Thus, ZnO/CdTe proposed electrode is presented as promising material for photoelectrochemical applications.