Une série de précurseurs contenant des sous-structures organo-ioniques à base d'entités imidazolium, guanidinium, ammonium et zwitterionique ainsi que des précurseurs neutres contenant des sous-structures amido-thiol, amine-thiol et amine a été synthétisée. Ces précurseurs ont été utilisés pour la synthèse de matériaux silices hybrides nanostructurés par voie template. La formation de matériaux nanostructurés a été réalisée par des réactions d'hydrolyse-polycondensation par l'utilisation de différents agents de structuration. Ce travail avait pour but la détermination des principaux facteurs influençant la structuration des matériaux. Ainsi, nous avons préparé une série d'ionosilicates nanostructurés par une nouvelle méthode de structuration qui met en jeu des interactions spécifiques entre des paires d'ions ‘précurseur cationique - surfactant anionique' et ‘précurseur anionique - surfactant cationique'. Cette approche a permis d'accéder aux matériaux originaux de type PMO ionique. Finalement, nous avons utilisé pour la première fois des surfactants de guanidinium comme ‘template' dans la synthèse des silices ioniques nanostructurées de morphologie sphérique. Les matériaux nanostructurés contenant des sous-structures amine, amine-thiol, ammonium et zwitterionique développés au cours de ce travail présentent des surfaces spécifiques élevées et une bonne accessibilité des sites organiques. Ces propriétés font de ces matériaux des systèmes de choix pour des applications en catalyse ou en séparation. / A series of precursors containing organo-ionic substructures such as imidazolium, guanidinium, ammonium and zwitterionic entities and several neutral precursors containing thiol-amide, thiol-amine and amino groups were successfully synthesized. These precursors were used for the synthesis of nanostructured silica hybrid materials containing ionic substructures via soft templating approaches. The formation of structured materials was achieved using template directed hydrolysis polycondensation procedures in the presence of various structure directing agents. The goal of this study was the determination of the parameters influencing the structuring of the materials. Thus, we prepared a series of nanostructured ionosilicates using a new method of structuring that is based on specific interactions between ‘cationic precursor - anionic surfactant' and ‘anionic precursor - cationic surfactant' ion pairs. This new strategy allowed the synthesis of ionic 'periodic mesoporous organosilicas'. At the end of this thesis, we used a new ‘guanidinium' type template in the preparation of nanostructured i-silica hybrid materials with a spherical morphology. Nanostructured ionosilicates bearing amine, amino-thiol, ammonium and zwitterionic substructures prepared in this work present high specific surface areas and a high accessibility of the organic functional sites. Due to these features, these materials have large potential in the fields of catalysis and separation.

La catalyse hétérogène est en plein développement pour des raisons économiques, de santé et de protection environnementale. Les travaux de cette thèse s'intéressent à la préparation des silices fonctionnalisées par des sous-structures ioniques pour leur application en catalyse hétérogène. D'abord, des matériaux mésoporeux fonctionnalisés par des entités di-aryl imidazoliums ont été préparés par des réactions de post-greffage. En plus, films de type PMO contenant des entités di-aryl imidazoliums ont été synthétisés en présence d'un surfactant anionique. Ensuite, complexes carbéniques N-hétérocycliques du cuivre et du palladium supportés ont été préparés et appliqués en tant que catalyseurs organométalliques dans des réactions A3 (Cu-NHC) et de couplage de Suzuki (Pd-NHC). Les silices fonctionnalisées avec des entités imidazoliums ont également été utilisées en tant qu'organocatalyseurs des réactions de Henry et dans de cycloaddition du dioxyde de carbone aux époxydes. Des matériaux de type ‘PMO' contenant des entités amines/ammoniums ainsi que des sous-structures zwitterioniques ont été utilisés en réactions organocatalysées de Henry et Biginelli. / Heterogenous catalysis is an area in continuous development due to economical, health and environmental issues. This thesis deals with the preparation of i-silica materials for the posterior application in heterogeneous catalysis. First, di-aryl imidazolium containing silica materials were synthesized by post-grafting reactions on mesoporous SBA-15. Moreover, di-alkyl imidazolium containing PMO films were prepared in presence of an anionic surfactant. Then, supported copper and palladium N-heterocyclic carbenes were synthesized from di-aryl imidazolium silica and applied to A3 reactions (Cu-NHC) and Suzuki cross-coupling reactions (Pd-NHC). Imidazolium functionalized silicas were also utilized as heterogeneous organocatalysts in Henry reactions and in reactions of cycloaddition of carbon dioxide to epoxides. Finally, PMO type materials containing amine/ammonium and zwitterionic substructures were applied to Henry and Biginelli organocatalysed reactions, respectively.