Dans les études géophysiques, l'assimilation de données a pour but d'estimer l'état d'un système ou les paramètres d'un modèle physique de façon optimale. Pour ce faire, l'assimilation de données a besoin de trois types d'informations : des observations, un modèle physique/numérique et une description statistique de l'incertitude associée aux paramètres du système. Dans ma thèse, de nouvelles méthodes d'assimilation de données sont utilisées pour l'étude de la physico-chimie de l'atmosphère: (i) On y utilise de manière conjointe la méthode 4D-Var avec un modèle sous-maille statistique pour tenir compte des erreurs de représentativité. (ii) Des échelles multiples sont prises en compte dans la méthode d'estimation BLUE. (iii) Enfin, la méthode du maximum de vraisemblance est appliquée pour estimer des hyper-paramètres qui paramètrisent les erreurs à priori. Ces trois approches sont appliquées de manière spécifique à des problèmes de modélisation inverse des sources de polluant atmosphérique. Dans une première partie, la modélisation inverse est utilisée afin d'estimer les émissions de monoxyde de carbone sur un domaine représentant la France. Les stations du réseau d'observation considérées sont impactées par les erreurs de représentativité. Un modèle statistique sous-maille est introduit. Il est couplé au système 4D-Var afin de réduire les erreurs de représentativité. En particulier, les résultats de la modélisation inverse montrent que la méthode 4D-Var seule n'est pas adaptée pour gérer le problème de représentativité. Le système d'assimilation des données couplé conduit à une meilleure représentation de la variabilité de la concentration de CO avec une amélioration très significative des indicateurs statistiques. Dans une deuxième partie, on évalue le potentiel du réseau IMS (International Monitoring System) du CTBTO pour l'inversion d'une source accidentelle de radionucléides. Pour évaluer la performance du réseau, une grille multi-échelle adaptative pour l'espace de contrôle est optimisée selon un critère basé sur les degrés de liberté du signal (DFS). Les résultats montrent que plusieurs régions restent sous-observées par le réseau IMS. Dans la troisième et dernière partie, sont estimés les émissions de Composés Organiques Volatils (COVs) sur l'Europe de l'ouest. Cette étude d'inversion est faite sur la base des observations de 14 COVs extraites du réseau EMEP. L'évaluation des incertitudes des valeurs des inventaires d'émission et des erreurs d'observation sont faites selon le principe du maximum de vraisemblance. La distribution des inventaires d'émission a été supposée tantôt gaussienne et tantôt semi-normale. Ces deux hypothèses sont appliquées pour inverser le champs des inventaires d'émission. Les résultats de ces deux approches sont comparés. Bien que la correction apportée sur les inventaires est plus forte avec l'hypothèse Gaussienne que semi-normale, les indicateurs statistiques montrent que l'hypothèse de la distribution semi-normale donne de meilleurs résultats de concentrations que celle Gaussienne. / Data assimilation in geophysical sciences aims at optimally estimating the state of the system or some parameters of the system's physical model. To do so, data assimilation needs three types of information: observations and background information, a physical/numerical model, and some statistical description that prescribes uncertainties to each componenent of the system.In my dissertation, new methodologies of data assimilation are used in atmospheric chemistry and physics: the joint use of a 4D-Var with a subgrid statistical model to consistently account for representativeness errors, accounting for multiple scale in the BLUE estimation principle, and a better estimation of prior errors using objective estimation of hyperparameters. These three approaches will be specifically applied to inverse modelling problems focussing on the emission fields of tracers or pollutants. First, in order to estimate the emission inventories of carbon monoxide over France, in-situ stations which are impacted by the representativeness errors are used. A subgrid model is introduced and coupled with a 4D-Var to reduce the representativeness error. Indeed, the results of inverse modelling showed that the 4D-Var routine was not fit to handle the representativeness issues. The coupled data assimilation system led to a much better representation of theCO concentration variability, with a significant improvement of statistical indicators, and more consistent estimation of the CO emission inventory. Second, the evaluation of the potential of the IMS (International Monitoring System) radionuclide network is performed for the inversion of an accidental source. In order to assess the performance of the global network, a multiscale adaptive grid is optimised using a criterion based on degrees of freedom for the signal (DFS). The results show that several specific regions remain poorly observed by the IMS network. Finally, the inversion of the surface fluxes of Volatile Organic Compounds (VOC) are carried out over Western Europe using EMEP stations. The uncertainties of the background values of the emissions, as well as the covariance matrix of the observation errors, are estimated according to the maximum likelihood principle. The prior probability density function of the control parameters is chosen to be Gaussian or semi-normal distributed. Grid-size emission inventories are inverted under these two statistical assumptions. The two kinds of approaches are compared. With the Gaussian assumption, the departure between the posterior and the prior emission inventories is higher than when using the semi-normal assumption, but that method does not provide better scores than the semi-normal in a forecast experiment.