Les aérosols organiques (AO), issus de nombreuses sources et de différents processus atmosphériques, ont un impact significatif sur la qualité de l’air et le changement climatique. L’objectif de ce travail de thèse était d’acquérir une meilleure connaissance de l’origine des AO par l’utilisation de marqueurs organiques moléculaires au sein de modèles source-récepteur de type positive matrix factorization (PMF). Ce travail expérimental était basé sur deux campagnes de prélèvements réalisées à Grenoble (site urbain) au cours de l’année 2013 et dans la région parisienne (site péri-urbain du SIRTA, 25 km au sud-ouest de Paris) lors d’un intense épisode de pollution aux particules (PM) en Mars 2015. Une caractérisation chimique étendue (de 139 à 216 espèces quantifiées) a été réalisée et l’utilisation de marqueurs moléculaires primaires et secondaires clés dans la PMF a permis de déconvoluer de 9 à 11 sources différentes de PM10 (Grenoble et SIRTA, de façon respective) incluant aussi bien des sources classiques (combustion de biomasse, trafic, poussières, sels de mer, nitrate et espèces inorganiques secondaires) que des sources non communément résolues telles que AO biogéniques primaires (spores fongiques et débris de plantes), AO secondaires (AOS) biogéniques (marin, oxydation de l’isoprène) et AOS anthropiques (oxydation des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et/ou des composés phénoliques). En outre, le jeu de données obtenu pour la région parisienne à partir de prélèvements sur des pas de temps courts (4h) a permis d’obtenir une meilleure compréhension des profils diurnes et des processus chimiques impliquées. Ces résultats ont été comparés à ceux issus d’autres techniques de mesures (en temps réel, ACSM (aerosol chemical speciation monitor) et analyse AMS (aerosol mass spectrometer) en différée) et/ou d’autres méthodes de traitement de données (méthodes traceur EC (elemental carbon) et traceur AOS). Un bon accord a été obtenu entre toutes les méthodes en termes de séparation des fractions primaires et secondaires. Cependant, et quelle que soit l’approche utilisée, la moitié de la masse d’AOS n’était toujours pas complètement décrite. Ainsi, une nouvelle approche d’étude des sources de l’AO a été développée en combinant les mesures en temps réel (ACSM) et celles sur filtres (marqueurs moléculaires organiques) et en utilisant un script de synchronisation des données. L’analyse PMF combinée a été réalisée sur la matrice de données unifiée. 10 facteurs AO, incluant 4 profils chimiques différents en lien avec la combustion de biomasse, ont été mis en évidence. Par rapport aux approches conventionnelles, cette nouvelle méthodologie a permis d’obtenir une meilleure compréhension des processus atmosphériques liés aux différentes sources d’AO. / Organic aerosols (OAs), originating from a wide variety of sources and atmospheric processes, have strong impacts on air quality and climate change. The present PhD thesis aimed to get a better understanding of OA origins using specific organic molecular markers together with their input into source-receptor model such as positive matrix factorization (PMF). This experimental work was based on two field campaigns, conducted in Grenoble (urban site) over the 2013 year and in the Paris region (suburban site of SIRTA, 25 km southwest of Paris) during an intense PM pollution event in March 2015. Following an extended chemical characterization (from 139 to 216 species quantified), the use of key primary and secondary organic molecular markers within the standard filter-based PMF model allowed to deconvolve 9 and 11 PM10 sources (Grenoble and SIRTA, respectively). These included common ones (biomass burning, traffic, dust, sea salt, secondary inorganics and nitrate), as well as uncommon resolved sources such as primary biogenic OA (fungal spores and plant debris), biogenic secondary AO (SOA) (marine, isoprene oxidation) and anthropogenic SOA (polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and/or phenolic compounds oxidation). In addition, high time-resolution filter dataset (4h-timebase) available for the Paris region also illustrated a better understanding of the diurnal profiles and the involved chemical processes. These results could be compared to outputs from other measurement techniques (online ACSM (aerosol chemical speciation monitor), offline AMS (aerosol mass spectrometer) analyses), and/or to other data treatment methodologies (EC (elemental carbon) tracer method and SOA tracer method). A good agreement was obtained between all the methods in terms of separation between primary and secondary OA fractions. Nevertheless, and whatever the method used, still about half of the SOA mass was not fully described. Therefore, a novel OA source apportionment approach has finally been developed by combining online (ACSM) and offline (organic molecular markers) measurements and using a time synchronization script. This combined PMF analysis was performed on the unified matrix. It revealed 10 OA factors, including 4 different biomass burning-related chemical profiles. Compared to conventional approaches, this new methodology provided a more comprehensive description of the atmospheric processes related to the different OA sources.