L'objectif de cette thèse est d'arriver à mieux contraindre les paramètres qui contrôlent les processus d'altération à l'échelle d'un petit bassin versant, en se focalisant plus précisément sur le rôle de l'hydrologie. Pour ce faire, les variations temporelles et spatiales des signatures chimiques et isotopiques (U, Sr) des eaux du bassin versant du Ringelbach (Vosges, France) sont étudiées. Plusieurs sources de ce bassin versant, essentiellement composé d'un granite plus ou moins fracturé, ont été échantillonnées mensuellement sur une période de deux ans, le long d'un profil altitudinal. Ce bassin versant présente également l'avantage d'être équipé de trois forages profonds (allant jusqu'à 150 mètres de profondeur) qui ont permis de prélever à la fois les roches et les eaux profondes. Sur la base de l'interprétation géochimique des eaux, la connectivité des différents compartiments hydrologiques a été évaluée et un schéma de fonctionnement hydrogéochimique est proposé s'appuyant sur une bonne connaissance du contexte géologique. Enfin, un taux d'altération et un flux d'eau sont estimés à partir d'une modélisation de l'évolution du rapport isotopique de l'uranium (234U/238U) le long d'un trajet d'eau. L'originalité de cette étude est également de coupler cette approche de traçage géochimique avec une approche modélisatrice en utilisant le logiciel KIRMAT (Kinetic Reactions and Mass transport) qui intègre les équations des réactions géochimiques (dissolution/précipitation) et les équations de transport (1D). Il est ainsi possible de simuler le transport réactif d'une eau traversant la roche le long d'un certain trajet d'eau. Cette modélisation s'appuie sur la caractérisation minéralogique, des propriétés physiques des échantillons de roches prélevés le long des forages et sur les interprétations géochimiques des eaux. Ainsi, la modélisation de la composition chimique des eaux de sources et des eaux de forages a permis d'affiner la compréhension des processus d'altération, notamment le rôle des phases secondaires précipitées. Celle-ci permet également une meilleure compréhension des phénomènes de couplage entre les différents paramètres qui contrôlent la signature chimique des eaux à l'échelle du bassin versant.