Ce manuscrit décrit l’étude et la mise en œuvre d’une source laser ultrarapide à taux de répétition élevé dans l’infra-rouge moyen, pour des applications à la physique des champs forts et à la spectroscopie moléculaire multidimensionnelle. Cette source est basée sur le phénomène d’amplification paramétrique optique à dérive de fréquence, qui permet la génération d’impulsions de quelques cycles optiques.Tout d’abord, nous présentons les applications de ces sources, ainsi que leurs paramètres importants, débouchant sur un cahier des charges pour la source à l’étude. Un état de l’art des sources paramétriques présentées dans la littérature scientifique nous permet ensuite d’appréhender la diversité des architectures et des performances atteintes. En particulier, nous soulignons les points cruciaux que sont la nature et les performances du laser de pompe, le mécanisme de génération du signal à amplifier, ainsi que la robustesse de la synchronisation temporelle entre le signal et la pompe.Nous étudions ensuite la possibilité d’émettre un signal autour de la longueur d’onde de 1,55 µm à partir d’impulsions femtoseconde de pompe à 1,03 µm par génération de supercontinuum dans un cristal massif de YAG. Nous menons ainsi une étude détaillée des propriétés de la partie infra-rouge du supercontinuum obtenu, en termes de contenu spectral, cohérence, propriétés statistiques tir à tir et long terme, et propriétés spatiales. Cette étude nous permet de conclure sur la validité de cette approche pour générer le signal à amplifier.Nous arrivons donc à définir une architecture inédite basée sur l’utilisation d’un laser de pompe basé sur un amplificateur à fibre dopée ytterbium de forte énergie délivrant des impulsions de 300 fs 400 µJ à la cadence de 125 kHz. La durée courte rendue possible par le choix de cette technologie de pompe nous permet de bénéficier d’un certain nombre d’avantages importants : la génération efficace de supercontinuum autour de 1,55 µm, ce qui entraine une synchronisation temporelle très robuste entre pompe et signal. D’autre part le couple étireur – compresseur est constitué de simples lames de matériaux massifs, ce qui permet une grande efficacité et une gestion simplifiée de la phase spectrale. Enfin, la courte durée de pompe augmente le seuil de dommage en intensité crête, ce qui permet l’utilisation de cristaux non linéaires courts et augmente la bande spectrale d’amplification. Des expériences supplémentaires sont menées pour étudier les phénomènes limitant la puissance au sein des cristaux de MgO:PPLN. Les étages d’amplification sont tous réalisés en géométrie colinéaire, ce qui permet d’utiliser le signal et l’idler sans introduction de chirp angulaire. Toutes ces caractéristiques permettent la génération de deux faisceaux en sortie portant des impulsions de 50 fs 20 µJ à 1550 nm et 70 fs 10 µJ à 3,1 µm. / This thesis describes the design and construction of an ultrafast high repetition rate laser source in the mid-IR, for applications in strong-field physics and multidimensional molecular spectroscopy. This source is based on optical parametric chirped-pulse amplification, allowing the generation of few-cycle pulses.We first present some applications of these lasers, along with important parameters, to define specifications for the considered source. We then briefly outline the state of the art of similar ultrafast sources described in the literature, to highlight the variety of architectures and performances. In particular, several key points are identified, namely the nature and performances of the pump laser source, the method to generate a seeding signal, and the robustness of temporal synchronization between pump and signal pulses.We proceed to study the possibility of emitting a seed signal around 1.55 µm wavelength by supercontinuum generation in a bulk YAG crystal from femtosecond pump pulses at 1.03 µm. A detailed analysis of the properties of the infrared spectral content of the supercontinuum is carried out, focusing on spectral bandwidth, coherence, shot-to-shot and long term stability, and spatial properties. This work allows us to conclude that supercontinuum generation is a valid approach to generate the seed signal.This leads us to define a novel architecture built around an ytterbium-doped fiber femtosecond pump source delivering 300 fs 400 µJ pulses at a repetition rate 125 kHz. The short pump pulse duration compared to bulk Yb:YAG or Nd:YVO4 based systems results in a number of important advantages. First, it allows efficient seeding at 1550 nm using supercontinuum generation directly from the pump pulses in a bulk YAG crystal, resulting in extremely robust passive pump – signal synchronization. The short pump pulse duration also allows the use of millimeter to centimeter lengths of bulk materials to provide stretching and compression for the signal and idler, which minimizes the accumulation of higher-order spectral phase. Finally, the shorter pump pulse duration increases the damage peak intensity, permitting the use of shorter nonlinear crystals to perform the amplification, which increases the spectral bandwidth of the parametric process. Additional experiments are performed to sort out the phenomena that limit power scaling in MgO:PPLN crystals. The OPCPA stages are all operated in collinear geometry, allowing the use of both signal and idler without the introduction of angular chirp on the latter. These points result in the dual generation of 70 fs 23 µJ signal pulses at 1550 nm and 60 fs 10 µJ idler pulses at 3070 nm from a simple setup.

La microscopie électronique et la diffraction d’électrons ont permis de comprendre l’organisation des atomes au sein de la matière. En utilisant une source courte temporellement, il devient possible de mesurer les déplacements atomiques ou les modifications de la distribution électronique dans des matériaux. A ce jour, les sources ultra-brèves pour les expériences de diffraction d’électrons ne permettent pas d’atteindre une résolution temporelle inférieure à la centaine de femtosecondes (fs). Les accélérateurs laser-plasma sont de bons candidats pour atteindre une résolution temporelle de l’ordre de la femtoseconde. De plus, ces accélérateurs peuvent fonctionner à haut taux de répétition, permettant d’accumuler un grand nombre de données.Dans cette thèse, un accélérateur laser-plasma fonctionnant au kHz a été développé et construit. Cette source accélère des électrons à une énergie de 100 keV environ à partir d’impulsions laser d’énergie 3 mJ et de durée 25 fs. La physique de l’accélération a été étudiée, démontrant entre autres l’effet du front d’onde laser sur la distribution transverse des électrons.Les premières expériences de diffraction avec ce type de sources ont été réalisées. Une expérience de preuve de principe a montré que la qualité de la source est suffisante pour obtenir de belles images de diffraction sur des feuilles d’or et de silicium. Dans un second temps, la dynamique structurelle d’un échantillon de Silicium a été étudiée avec une résolution temporelle de quelques picosecondes, démontrant le potentiel de ce type de sources.Pour augmenter la résolution temporelle à sub-10 fs, il est nécessaire d’accélérer les électrons à des énergies relativistes de quelques MeV. Une étude numérique a montré que l’on peut accélérer des paquets d’électrons ultra-courts grâce à des impulsions laser de 5 mJ et 5 fs. Il serait alors possible d’atteindre une résolution temporelle de l’ordre de la femtoseconde. Finalement, une expérience de post-compression des impulsions laser due à l’ionisation d’un gaz a été réalisée. La durée du laser a pu être réduite d’un facteur deux, et l’homogénéité de ce processus a été étudiée expérimentalement et numériquement. / Electronic microscopy and electron diffraction allowed the understanding of the organization of atoms in matter. Using a temporally short source, one can measure atomic displacements or modifications of the electronic distribution in matter. To date, the best temporal resolution for time resolved diffraction experiments is of the order of a hundred femtoseconds (fs). Laser-plasma accelerators are good candidates to reach the femtosecond temporal resolution in electron diffraction experiments. Moreover, these accelerators can operate at a high repetition rate, allowing the accumulation of a large amount of data.In this thesis, a laser-plasma accelerator operating at the kHz repetition rate was developed and built. This source generate electron bunches at 100 keV from 3 mJ and 25 fs laser pulses. The physics of the acceleration has been studied, and the effect of the laser wavefront on the electron transverse distribution has been demonstrated.The first electron diffraction experiments with such a source have been realized. An experiment, which was a proof of concept, showed that the quality of the source permits to record nice diffraction patterns on gold and silicium foils. In a second experiment, the structural dynamics of a silicium sample has been studied with a temporal resolution of the order of a few picoseconds.The electron bunches must be accelerated to relativistic energies, at a few MeV, to reach a sub-10 fs temporal resolution. A numerical study showed that ultra-short electron bunches can be accelerated using 5 fs and 5 mJ laser pulses. A temporal resolution of the order of the femtosecond could be reached using such bunches for electron diffraction experiments. Finally, an experiment of the ionization-induced compression of the laser pulses has been realized. The pulse duration was shorten by a factor of 2, and the homogeneity of the process has been studied experimentally and numerically.

Le progrès continu de la technologie laser a récemment permis l’avancement spectaculaire d’accélérateurs de particules par onde de sillage. Cette technique permet la génération de champs électriques très forts, pouvant dépasser de trois ordres de grandeurs ceux présents dans les accélérateurs conventionnels. L’accélération résultante a lieu sur une distance très courte, par conséquent les effets de la charge d’espace et de la dispersion de vitesse sont considérablement réduits. Les paquets de particules ainsi générés peuvent alors atteindre des durées de l’ordre de la femtoseconde, qui en fait un outil prometteur pour la réalisation d’expériences de diffraction ultra-rapide avec une résolution inégalée de l’ordre de quelques femtosecondes. La génération de tels paquets d’électrons avec des lasers de 1 J et d’une durée de 30 fs est à présent bien établie. Ces paramètres permettent de produire des faisceaux d’électrons de quelques centaines de MeV, et sont donc inadaptés aux expériences de diffraction. De plus, le taux de répétition de ces lasers de haute puissance est limité à quelques Hz, ce qui est insuffisant pour des expériences exigeant une bonne statistique de mesure. Notre groupe a utilisé un laser de pointe développé au laboratoire par le groupe PCO générant des impulsions de quelques millijoules, d’une durée de 3.4 fs - à peine 1.3 cycle optique - à une cadence de 1 kHz, pour accélérer des électrons par onde de sillage. Ce travail de thèse présente d’une part la première démonstration d’un accélérateur des particules relativistes opéré dans le régime de la bulle à haute cadence. L’utilisation de buses microscopiques a permis l’obtention de charges de dizaines de pC par tir. De plus, cette thèse vise à l’élargissement de notre compréhension des lois d’échelle d’accélération laser-plasma. Nous espérons que notre travail visant à la fiabilisation et l’optimisation de cette source permettra à terme de proposer un instrument accessible et fiable à la communauté scientifique, que ce soit pour la diffraction d’électrons, l’irradiation ultra-brève d’échantillons ou la génération de rayons X. / Continuing progress in laser technology has enabled dramatic advances in laser wakefield acceleration (LWFA), a technique that permits driving particles by electric fields three orders of magnitude higher than in conventional radio-frequency accelerators. Due to significantly reduced space charge and velocity dispersion effects, the resultant relativistic electron bunches have also been identified as a candidate tool to achieve unprecedented sub-10 fs temporal resolution in ultrafast electron diffraction (UED) experiments. High repetition rate operation is desirable to improve data collection statistics and thus washout shot-to-shot charge fluctuations inherent to plasma accelerators. It is well known that high-quality electron beams can be achieved in the blowout, or "bubble" regime, which is at present regularly accessed with ≈ 30 fs Joule-class lasers that can perform up to few shots per second. Our group on the contraryutilized a cutting edge laser system producing few-mJ pulses compressed nearly to a single optical cycle (3.4 fs) to demonstrate for the first time an MeV-grade particle accelerator with properties characteristic to the blowout regime operating at 1 kHz repetition rate. We further investigate the plasma density profile and exact laser pulse waveform effects on the source output, and show that using special gas microjets a charge of tens of pC/shot can be achieved. We expect this technique to lead to a generation of highly accessible and robust instruments for the scientific community to conduct UED experiments or to be used for other applications. This work also serves to expand our knowledge on the scalability of laser-plasma acceleration.