L'objectif de la thèse est d'étudier l'évolution de la morphologie de flocs soumis à des conditions hydrodynamiques turbulentes. A cet effet, des expériences de floculation par neutralisation de charge en présence de sels sont mises en œuvre, dans deux géométries de réacteurs, sous différentes conditions hydrodynamiques. Dans un premier temps, des expériences de floculation sont réalisées sous conditions hydrodynamiques fixées. D'une part, un suivi en ligne de la floculation de microsphères de latex en jar test est effectué par granulométrie à diffraction laser. Plus le taux de cisaillement moyen G caractéristique de l'hydrodynamique globale du réacteur est élevé, plus la cinétique de floculation est rapide ; la distribution de diamètres équivalents demeure alors monomodale et présente une autosimilarité. L'évolution de la dimension fractale Df représentative de l'ensemble de la population montre une compaction des agrégats au cours du temps, d'autant plus marquée que G est élevé. D'autre part, la caractérisation de nombreuses propriétés morphologiques de flocs de bentonite formés dans un réacteur de Taylor-Couette est effectuée par analyse d'images (méthode in situ non intrusive). Un grand nombre d'images sont acquises, permettant de déterminer avec précision l'évolution temporelle des distributions des propriétés morphologiques ainsi que de leurs moments. Bien que les caractéristiques de taille et de forme soient liées, leur dépendance à l'hydrodynamique n'est pas la même. Des flocs produits dans des conditions hydrodynamiques différentes, et dont les distributions de tailles sont similaires, présentent des formes différentes. Le rayon de giration des flocs est corrélé à la micro-échelle de Kolmogorov tandis que leur circularité semble corrélée à la vitesse de rotation du cylindre interne. Dans un second temps, un séquençage des conditions hydrodynamiques consistant en deux cycles de rupture-refloculation est effectué après une première étape de floculation dans le réacteur de Taylor-Couette. L'irréversibilité après rupture est montrée. La refloculation produit des flocs de tailles plus réduites et de formes plus régulières et l'état stationnaire est atteint plus rapidement, sans phase de restructuration significative, contrairement à ce qui est observé après la première étape de croissance. Si la contrainte appliquée lors de la rupture est suffisamment élevée, le second cycle a peu d'influence sur la population de flocs. En revanche si la contrainte de rupture est moins importante, chacun des deux cycles forme des flocs plus compacts et plus lisses, mais aussi plus petits. L'étape de rupture produit des floculi qui deviennent alors les briques élémentaires pour l'étape de refloculation suivante. La taille des flocs obtenus lors de ces étapes de refloculation est limitée par l'hydrodynamique, mais leur structure est déterminée par la taille et la structure des floculi. Enfin, la problématique de la modélisation de la floculation par Bilan de Population (BP) est abordée. Une équation de BP tenant compte de la dimension fractale est formulée pour modéliser les expériences de floculation de latex en jar test. Les seuls paramètres variables du modèle sont les valeurs expérimentales de G et Df. Basée sur la méthode de la quadrature des moments (QMOM), la résolution du BP permet de décrire convenablement l'évolution des six premiers moments de la distribution de tailles expérimentale et de certains diamètres caractéristiques, aux différentes conditions hydrodynamiques mises en œuvre. / The objective of this work is to study the time evolution of floc morphology under turbulent hydrodynamic conditions. For this purpose, flocculation by charge neutralization in the presence of salts is realized within two reactor geometries under various hydrodynamic conditions. As a first step, flocculation experiments under constant hydrodynamic conditions were realized. On the one hand, a laser light scattering technique is used for an on-line monitoring of latex microsphere flocculation conducted in a jar. The higher the global shear gradient G, the faster the flocculation kinetics, and thus the equivalent diameter distribution tends to keep monomodal and autosimilar. The time evolution of the fractal dimension Df, representative for the whole population, shows that aggregates get more compact with time, and this trend is more pronounced when G is higher. . On the other hand, bentonite flocculation is realized in a Taylor-Couette reactor. Various morphological properties are measured by an in situ non-intrusive method of image acquisition and analysis. Each measurement consists of a large number of images, allowing the precise calculation of property distributions and their moments over time. Although size and shape are obviously correlated, their dependency to hydrodynamics is different. Flocs of similar sizes produced under different hydrodynamic conditions exhibit different shapes. The sizes are calibrated by the turbulence as the double radius of gyration is close to Kolmogorov microscale, whereas the circularity seems correlated to the rotation speed. As a second step, a hydrodynamic sequencing is imposed in the Taylor-Couette reactor, in order to realize two breakup and reflocculation cycles after a first flocculation phase. The irreversibility is shown. Reflocculation after breakup produces smaller sizes, more regular shapes, and the steady state is reached faster since there is no restructuration phase such as the one observed after the initial growth step. When the breakup shear is high enough, the second cycle has very little impact. However, if the breakup shear is lower, each of the two cycles produces more compact and smoother, but also smaller flocs. The breakup step produces flocculi that are the building blocks for the next re-flocculation step. The, floc size is conditioned by hydrodynamics, whereas floc structure is determined by flocculi size and structure. Finally, the issue of modelling is addressed. A population balance (PB) equation accounting for the fractal dimension is formulated, in order to model the latex flocculation experiments. The only varying model parameters are the experimental values of G and Df. The PB, solved using the quadrature method of moments, allows to adequately describe the temporal evolution of the first six moments of the experimental distribution obtained under three hydrodynamic conditions.

L’objectif de ce travail était d’étudier l’évolution de la morphologie des agrégats soumis à des conditions hydrodynamiques turbulentes. Pour cela, des expériences de floculation de particules de latex ont été réalisées dans un réacteur de Taylor-Couette en mettant en œuvre un séquençage des conditions hydrodynamiques, consistant en six étapes effectuées alternativement à faible et fort taux de cisaillement. Pour l’ensemble des expériences, un suivi en ligne de la taille des flocs a été réalisé par granulométrie laser. Par ailleurs, des paramètres caractéristiques de la forme des agrégats, ont été déterminés par analyse d’images sur des échantillons de suspension prélevés à la fin des différentes étapes du séquençage hydrodynamique. Dans le cas où le mécanisme de floculation est la neutralisation de charges (par ajout de NaCl ou de Al2(SO4)3), les résultats ont permis de confirmer la forte influence de l’hydrodynamique sur la taille des agrégats mais ont aussi révélé l’existence d’un lien entre la forme des agrégats et leur histoire. Contrairement à la taille, la morphologie des flocs, caractérisée par leur circularité ou leur convexité est peu sensible à l’hydrodynamique. L’étude des distributions surfaciques de ces paramètres de forme ainsi que la représentation des résultats expérimentaux sous forme bidimensionnelle (reliant taille et forme) ont en effet montré qu’après un certain nombre de cycles rupture-refloculation, la circularité comme la convexité évoluent vers une distribution unique, indépendante de l’hydrodynamique. Dans le cas où le mécanisme de floculation est le pontage (le polymère utilisé étant le PolyDADMAC), pour des taux de cisaillement faible, les agrégats sont plus grands, mais plus circulaires et plus résistants à la rupture que ceux créés par neutralisation de charge. Une analyse complémentaire est ensuite proposée permettant d’analyser l’effet des conditions hydrodynamiques sur la dimension fractale des flocs déduite des mesures par diffraction laser ou de l’analyse d’images. A des fins de comparaison, une nouvelle expression de la dimension fractale issue de l’analyse morphologique Df* a été introduite. Enfin, la modélisation de la floculation par résolution de l’équation de bilan de population basée sur la méthode de la quadrature des moments (QMOM) a été abordée ; les paramètres variables du modèle étant les valeurs expérimentales du taux de cisaillement moyen et la dimension fractale. Les résultats préliminaires montrent qu’il est possible de reproduire correctement l’évolution des six premiers moments de la distribution en taille des agrégats pour une phase d’agrégation du séquençage hydrodynamique. / The aim of this work was to investigate the evolution of the morphology of aggregates under turbulent hydrodynamic conditions. For this purpose, latex particles flocculation experiments were conducted in a Taylor-Couette reactor by carrying out a sequencing of the hydrodynamic conditions, consisting of six steps performed alternately at low and high shear rate. For all the experiments, an on-line monitoring of the size of the flocs was carried out by laser diffraction. Moreover, characteristic parameters of the shape of the aggregates were determined by image analysis on suspension samples taken at the end of the various stages of the hydrodynamic sequencing. When the flocculation mechanism is the charge neutralization (by addition of NaCl or Al2(SO4)3), the results have confirmed the strong influence of hydrodynamics on aggregate size but also revealed the existence of a relationship between the shape of the aggregates and their history. Contrary to size, the morphology of the flocs, characterized either by their circularity or convexity, is not sensitive to hydrodynamics. The study of the surface distributions of these shape parameters as well as the representation of the experimental results in two-dimensional form (linking size and shape) have shown that, after a number of breakage-reflocculation cycles, both circularity and convexity evolve towards a single distribution which is independent of hydrodynamics. When the bridging flocculation is the main mechanism (the polymer used being PolyDADMAC), at low shear rates, the aggregates are larger, but more circular and more resistant to breakage than those issued from charge neutralization. A complementary analysis is then proposed to analyze the effect of hydrodynamics on the fractal dimension measured either by laser diffraction or by image analysis. In order to compare both results, a new expression of the fractal dimension derived from the morphological analysis Df * was introduced. Finally, the modeling of the flocculation by solving the population balance equation using the quadrature method of moments (QMOM) is presented; the only variable parameters being the experimental values of the average shear rate and the fractal dimension. The preliminary results show that it is possible to reproduce correctly the evolution of the first six moments of the aggregate size distribution for an aggregation phase of the hydrodynamic sequencing.