Les structures photoniques complexes permettent de façonner la propagation lumineuse à l’échelle de la longueur d’onde au moyen de processus de diffusion et d’interférence. Cette fonctionnalité à l’échelle nanoscopique ouvre la voie à de multiples applications, allant des communications optiques aux biosenseurs. Cette thèse porte principalement sur la modélisation numérique de structures photoniques complexes constituées d’arrangements bidimensionnels de cylindres diélectriques. Deux applications sont privilégiées, soit la conception de dispositifs basés sur des cristaux photoniques pour la manipulation de faisceaux, de même que la réalisation de sources lasers compactes basées sur des molécules photoniques. Ces structures optiques peuvent être analysées au moyen de la théorie de Lorenz-Mie généralisée, une méthode numérique permettant d’exploiter la symétrie cylindrique des diffuseurs sous-jacents. Cette dissertation débute par une description de la théorie de Lorenz-Mie généralisée, obtenue des équations de Maxwell de l’électromagnétisme. D’autres outils théoriques utiles sont également présentés, soit une nouvelle formulation des équations de Maxwell-Bloch pour la modélisation de milieux actifs appelée SALT (steady state ab initio laser theory). Une description sommaire des algorithmes d’optimisation dits métaheuristiques conclut le matériel introductif de la thèse. Nous présentons ensuite la conception et l’optimisation de dispositifs intégrés permettant la génération de faisceaux d’amplitude, de phase et de degré de polarisation contrôlés. Le problème d’optimisation combinatoire associé est solutionné numériquement au moyen de deux métaheuristiques, l’algorithme génétique et la recherche tabou. Une étude théorique des propriétés de micro-lasers basés sur des molécules photoniques – constituées d’un arrangement simple de cylindres actifs – est finalement présentée. En combinant la théorie de Lorenz-Mie et SALT, nous démontrons que les propriétés physiques de ces lasers, plus spécifiquement leur seuil, leur spectre et leur profil d’émission, peuvent être affectés de façon nontriviale par les paramètres du milieu actif sous-jacent. Cette conclusion est hors d’atteinte de l’approche établie qui consiste à calculer les étatsméta-stables de l’équation de Helmholtz et leur facteur de qualité. Une perspective sur la modélisation de milieux photoniques désordonnés conclut cette dissertation. / Complex photonic media mold the flow of light at the wavelength scale using multiple scattering and interference effects. This functionality at the nano-scale level paves the way for various applications, ranging from optical communications to biosensing. This thesis is mainly concerned with the numerical modeling of photonic complexes based on twodimensional arrays of cylindrical scatterers. Two applications are considered, namely the use of photonic-crystal-like devices for the design of integrated beam shaping elements, as well as active photonic molecules for the realization of compact laser sources. These photonic structures can be readily analyzed using the 2D Generalized Lorenz-Mie theory (2D-GLMT), a numerical scheme which exploits the symmetry of the underlying cylindrical structures. We begin this thesis by presenting the electromagnetic theory behind 2D-GLMT.Other useful frameworks are also presented, including a recently formulated stationary version of theMaxwell-Bloch equations called steady-state ab initio laser theory (SALT).Metaheuristics, optimization algorithms based on empirical rules for exploring large solution spaces, are also discussed. After laying down the theoretical content, we proceed to the design and optimization of beam shaping devices based on engineered photonic-crystal-like structures. The combinatorial optimization problem associated to beam shaping is tackled using the genetic algorithm (GA) as well as tabu search (TS). Our results show the possibility to design integrated beam shapers tailored for the control of the amplitude, phase and polarization profile of the output beam. A theoretical and numerical study of the lasing characteristics of photonic molecules – composed of a few coupled optically active cylinders – is also presented. Using a combination of 2D-GLMT and SALT, it is shown that the physical properties of photonic molecule lasers, specifically their threshold, spectrum and emission profile, can be significantly affected by the underlying gain medium parameters. These findings are out of reach of the established approach of computing the meta-stable states of the Helmholtz equation and their quality factor. This dissertation is concluded with a research outlook concerning themodeling of disordered photonicmedia.

Les techniques de biodétection optique qui utilisent les résonances d'une cavité à géométrie circulaire ou sphérique ont démontré une sensibilité exceptionnelle. Ces résonances à haut facteur de qualité sont connues sous le nom de modes de galerie. Toutefois, les configurations actuelles de ces biocapteurs sont difficiles à intégrer dans un dispositif simple et peu dispendieux. La stratégie de détection présentée emploie des microsphères fluorescentes comme cavité résonnante, ce qui simplifie grandement les exigences pour l'excitation de ces modes. Notre méthode d'analyse spectroscopique compare le spectre expérimental d'une microsphère fluorescente contenant des modes de galerie au spectre prédit par le modèle de Chew. Cette étape permet d'obtenir l'indice de réfraction de solutions aqueuses homogènes, contenant de l'isopropanol, l'éthanol et du methanol. Pour des concentrations inférieures à 0.3 M, les mesures sont en accord avec les techniques de réfractométrie standard à l'intérieur d'un écart-type. Dans une solution non homogène, la méthode de détection repose sur des déviations par rapport au modèle de Chew qui indiquent la présence d'analytes biologique sur la surface de la microsphère. Les concentrations limites atteintes sont de l'ordre de 10 //g/ml pour des protéines et de 6 x 106 bactéries/ml pour des bactéries de type E. coli. Finalement, la caractérisation du biocapteur avec une pince optique permet d'estimer la limite supérieure de sensibilité de la méthode aux environs de 5 E. coli par microsphère et de la mettre en contexte par rapport aux autres technologies de biodétection.

Nous nous sommes intéressés à la croissance et la caractérisation de nanofils de silicium (Si) et de germanium (Ge). Les nanofils ont été synthétisés par le mécanisme VLS (Vapeur Liquide Solide) dans un réacteur LPCVD (Low Pressure Chemical Vapor Deposition), en utilisant l'or (Au) comme catalyseur et le silane (SiH4) ou le germane (GeH4) comme gaz précurseur. Pour que ce procédé de croissance conduise à l'obtention de nanofils, le catalyseur Au doit être nano-structuré sous la forme de nanoparticules de diamètre si possible contrôlé. Ceci est fait dans cette étude par « démouillage » d'une couche continue déposée initialement par effet Joule sur le substrat choisi. L'épaisseur de cette couche continue initiale est un paramètre essentiel dans l'étude. Une partie préliminaire de ce travail a concerné l'étude de la façon dont se démouillage s'effectue, en fonction des divers paramètres. Nous avons ensuite effectué une étude exhaustive du rôle de tous les paramètres (nature du substrat, température, pression, épaisseur de la couche continue d'or, temps de croissance, durée et température de démouillage) qui contrôlent le procédé de croissance LPCVD sur les caractéristiques des nanofils de Ge notamment. Nous avons fait varier ces paramètres dans de larges fenêtres de valeurs afin de maîtriser et contrôler leur croissance. La caractérisation structurale des nanofils par microscopie électronique en transmission montre leur structure monocristalline avec une direction de croissance <111> pour les nanofils de Si et <110> pour les nanofils de Ge. Enfin, dans le cas des nanofils de Ge coniques isolés et déposés sur différents substrat, l'analyse micro-Raman nous a permis de mettre en évidence un phénomène de résonance optique à l'intérieur du nanofils et qui dépend fortement du diamètre local du nanofil. L'intensité Raman augmente avec la diminution du volume excité. Ces effets sont expliqués par les modes optiques apparaissant selon le diamètre local du nanofil, la longueur d'onde d'excitation et la nature du substrat utilisé. En plus, Le profil de la fréquence obtenu a montré qu'aucune anomalie particulière n'est observée. Ces profils obtenus en fonction du substrat et de la longueur d'onde utilisés sur différents nanofils montrent une faible variation de la fréquence. Le profil de la largeur à mi-hauteur est constant. Ces résultats montrent l'absence des effets de confinement de modes de phonons dans les nanofils individuels caractérisés. / This work deals with the growth and characterization of silicon (Si) and germanium (Ge) nanowires. The nanowires were synthesized by the growth mechanism VLS (Vapor Liquid Solid) in a LPCVD reactor (Low Pressure Chemical Vapor Deposition) using gold (Au) as the catalyst and silane (SiH4) and germane (GeH4) as precursor gas. In order to grow nanowires, the Au catalyst must be nano-structured in the form of nano-particles with controlled diameter if possible. This is done in this study by “dewetting” of a continuous layer evaporated on the chosen substrate. The thickness of this initial continuous layer is an essential parameter in the study. A preliminary part of this work deals with the problem of how the “dewetting” occurs, depending on various parameters (type of substrate, temperature, pressure, thickness of the continuous gold layer, growth duration and “dewetting” temperature) that control the LPCVD growth process. We varied these process parameters over wide ranges to determine how the influence the properties of Ge nanowires grown. The structural characterization of nanowires by transmission electron microscopy shows their single crystal structure with growth direction along <111> in the case of Si nanowires and along <110> for Ge nanowires. Finally, in the case of conical Ge nanowires isolated and deposited on different substrates, the micro-Raman analysis allowed us identifies an optical resonance phenomenon inside the nanowires which strongly depends on their local diameter. The Raman intensity increases with the decrease of volume excited. These effects are explained by the optical modes appearing according to the local diameter of the nanowire, the excitation wavelength and the nature of the substrate used. In addition, the Raman lines recorded along the same profiles did not show any spectral shift, reinforcing the idea that the behavior of their intensity has to be related to resonances associated with the development of local optical modes. These effects were observed to be dependent upon the type of substrate on which the isolated nanowires were transferred (dielectric versus metallic substrates). No effect of the confinement of phonon mode in our nanowires was observed.

Cette thèse étudie les régions d'irrégularité marquée dans les spectres électroniques des dimères alcalins. Ces perturbations, qui rendent difficile voire impossible l’attribution habituelle et sans ambiguïté des nombres quantiques moléculaires, sont produites par de forts couplages spin-orbite. Des méthodes numériques nous permettent de résoudre l'équation de Schrödinger radiale pour de tels systèmes. Nous avons élaboré des stratégies permettant d’utiliser des formes analytiques pour les courbes d’énergie potentielle moléculaire et pour les fonctions de couplage spin-orbite. Nous prenons en compte les perturbations d’origine spin-orbite, et les effets de couplage spin-rotation dans des calculs d’états couplés, en utilisant des techniques numériques de différences finies et les méthodes de collocation, avec hamiltoniens moléculaires appropriés. La méthode a été testée avec succès sur des données publiées sur NaK, et également sur des données expérimentales obtenues pour des paires d’états électroniques excités fortement couplés (A 1Σ+(u) et b 3Π(u) pour Rb2 et pour NaCs), suite à des expériences de fluorescence induite par laser analysée par spectrométrie de Fourier. En optimisant les paramètres des potentiels moléculaires et des fonctions spin-orbite par le biais d’ajustements itératifs par moindres carrés non-linéaires, les modèles permettent d'atteindre la précision expérimentale (limite Doppler) actuelle. Les résultats sont controlés par étude des effets de substitution isotopique et des intensités observées. Un schéma pour refroidissement optique de NaCs a été proposé à partir des probabilités de transition calculées. / This thesis investigates regions of marked irregularity in the electronic spectra of alkali dimers. These perturbations, which make it difficult (if not impossible) to give the usual unambiguous assignment of molecular quantum numbers, are caused by strong spin-orbit coupling between close-lying electronic states. Numerical methods allow us to solve the radial Schrödinger equation for such systems. We have developed strategies to use analytical forms for molecular energy potentials and spin-orbit coupling functions in order to represent such situations, using Hund’s case (a) basis sets. Calculations are then performed using finite difference and collocation methods, with appropriate coupled-channel molecular Hamiltonians that take into account spin-orbit and spin-rotation interactions. Our analytical mapping procedure, based on a reduced variable representation of the radial coordinate, improves the computational efficiency for uniform finite-difference grid solutions of the coupled channel equations. The method has been successfully tested on published data for NaK (D 1Πd 3Πstates), and also on experimental data obtained by laser induced fluorescence and Fourier transform spectrometry for pairs of strongly coupled excited electronic states of heavier alkali species, Rb2 and NaCs (A 1Σ+(u) and b 3Π(u) states). Optimising the parameters of molecular potentials and spin-orbit functions through iterative non-linear least squares fits, the models achieve the current (Doppler limited) experimental level of precision. The validity of the results is confirmed by investigating the effects of isotopic substitution and intensity patterns. Results have been used to predict transition probabilities for a two-step optical cooling cycle for the NaCs molecule. / Данная диссертационная работа посвящена изучению возмущений в электронно-колебательно-вращательных спектрах димеров щелочных металлов. Нерегулярности вколебательно-вращательной структуре, вызванные сильным спин-орбитальнымвзаимодействием близко лежащих электронных состояний осложняют, а иногда и делаютневозможным, однозначное отнесение линий в молекулярных спектрах. В данной работе, врамках метода связанных колебательных каналов, разработана модель неадиабатическогоописания энергетических и радиационных свойств синглет-триплетных комплексоввозмущенных состояний, подчиняющихся промежуточным a-b-c случаям связи по Гунду взависимости от величины вращательного квантового числа и межъядерного расстояния.Ключевыми параметрами этой модели являются потенциальные кривые рассматриваемыхсостояний и функции спин-орбитального взаимодействия. Аналитическая замена радиальнойкоординаты в сочетании с аналитическим представлением варьируемых функций позволилиповысить эффективность решения системы уравнений Шредингера для рассматриваемыхсистем, а также улучшить экстраполяционные свойства неэмпирических функцийпотенциальной энергии. Предложенный подход использован для анализа (представленных влитературе) ровибронных энергий молекулы NaK (D1Π , d3Π состояния), а такжеоригинальных экспериментальных данных, полученных в данной работе методом лазерно-индуцированной флуоресценции для сильно возмущенных электронных состояний Rb2 иNaCs ( A1Σ(u)+ и b3Π(u) состояния). Проверка адекватности полученных структурныхпараметров выполнена путем предсказания и сопоставления с экспериментом (1)энергетических свойств для различных изотопомеров; (2) распределения относительныхинтенсивностей в спектрах лазерно-индуцированной флуоресценции с локальновозмущенных уровней комплексов в основное электронное состояние. Результаты,полученные для молекул NaCs, были использованы для расчета оптимальных путейдвухступенчатой оптической конверсии неустойчивых электронно-возбужденных молекул,образующихся в результате столкновений холодных атомов, на низший по энергиировибронный уровень основного электронного состояния.