Submitted by Renata Lopes (renatasil82@gmail.com) on 2017-06-01T20:17:26Z No. of bitstreams: 1 julianafischerdasilvahaddad.pdf: 4737821 bytes, checksum: fccc4d55e662525395a58e2e61162d27 (MD5) / Approved for entry into archive by Adriana Oliveira (adriana.oliveira@ufjf.edu.br) on 2017-06-02T16:08:21Z (GMT) No. of bitstreams: 1 julianafischerdasilvahaddad.pdf: 4737821 bytes, checksum: fccc4d55e662525395a58e2e61162d27 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-06-02T16:08:21Z (GMT). No. of bitstreams: 1 julianafischerdasilvahaddad.pdf: 4737821 bytes, checksum: fccc4d55e662525395a58e2e61162d27 (MD5) Previous issue date: 2017-02-23 / O termo “argilas aniônicas” é utilizado para designar hidróxidos duplos lamelares (HDL), contendo no domínio interlamelar espécies aniônicas. A hidrotalcita (HTC) é um dos maiores representantes dos HDL. Esses materiais possuem camadas com estrutura do tipo brucita (Mg(OH)2). Um grande número de ânions pode ocupar o seu domínio interlamelar, porém é importante conhecer a capacidade do mesmo em estabilizar a estrutura. Atualmente compostos do tipo hidrotalcita vêm sendo utilizado em inúmeras áreas, podendo-se destacar o uso como fertilizantes, com transporte de ânions que são macronutrientes, como H2PO4-, HPO42-, NO3e SO42- ou, até mesmo, cátions como Na+. Apesar das variadas aplicações, as informações sobre a região interlamelar desse tipo de material ainda são escassas na literatura, devido à grande dificuldade de caracterização dessa região, um exemplo disso são as hidrotalcitas com fosfato intercalado. A fim de auxiliar a caracterização estrutural destas HTC neste trabalho a simulação computacional é aplicada a fim de obter uma boa concordância com resultados experimentais utilizando modelos no estado sólido. Sendo assim, propõe-se um trabalho teórico experimental com objetivo de realizar um estudo aprofundado da região interlamelar de uma HTC Mg-Al de fração molar 0,33, partindo-se de dois modelos: um modelo com fosfato e sódio intercalados e outro somente com o fosfato. Para ambos os modelos também foi estudado a desidratação. Cálculos ab initio utilizando a Teoria do Funcional da Densidade (DFT) com condições de contorno periódicas têm mostrado bom desempenho e precisão na descrição e predição de propriedades cristalográficas e eletrônicas destes materiais. Do ponto de vista experimental, as sínteses foram realizadas e caracterizadas por difração de raio X por policristais e ressonância magnética nuclear no estado sólido para os núcleos de 27Al e 31P e a rota sintética que forneceu melhores respostas foi a reconstrução utilizando a metodologia de ultrassom. As informações estruturais da hidrotalcita, obtidas experimentalmente, foram usadas para verificar a validade do modelo teórico, apontando para a obtenção de uma hidrotalcita sem sódio intercalado na região interlamelar. Os resultados mostraram boa concordância com os padrões de raios X por policristais experimentais. A densidade de estados projetada (PDOS) assim como a diferença de densidade de cargas foram avaliadas para os dois modelos e suas respectivas desidratações. / The term “anionic clays” is used to designate layered double hydroxides (LDH) containing anionic species in the interlayer. The hydrotalcite (HTC) is one of the most famous compounds of this group. These materials possess brucite-like layers and a great amount of anions can occupy the interlayer region. Nowadays the LDHs are utilized in several research fields, which one of them is fertilizer release with the transportation of anionic macronutrients such as H2PO4-, HPO42-, NO3- , SO42- and even cations like Na+. Despite the various applications, the information about the interlayer region of these materials are still scarce in the literature due to the difficulty of its characterization. For instance, the structures of the hydrotalcites containing phosphate and sodium are not yet fully determined. Therefore, a theoretical- experimental work is proposed with the objective of performing an deep study of the interlayer region of a HTC Mg-Al with a molar fraction of 0.33, starting from two models: one model with phosphate and sodium intercalated and another containing only phosphate. The dehydration was also studied for both models. Thereby, a theoretical-experimental work is proposed for a detailed investigation about the interlayer of a Mg-Al LDH containing phosphate. Ab initio calculations based on Density Functional Theory (DFT) with periodic boundary conditions has been presenting sound results with respect to the prediction of crystallographic and electronic data of these materials. In an experimental point of view, the syntheses were performed and characterized by X-ray diffraction by polycrystals and solid state nuclear magnetic resonance for the 27Al and 31P nuclei and the synthetic route that provided the best responses was the reconstruction using ultrasound methodology. The structural data of the hydrotalcite obtained experimentally was used to verify the validity of the theoretical model, aiming to obtain a hydrotalcite without sodium intercalated in the interlayer region. The results showed a good agreement with the X-ray patterns by experimental polycrystals. The projected state density (PDOS) as well as the local density difference were evaluated for the two models and their respective dehydrations.