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<div>Detecting hidden/smuggled special nuclear materials (SNM) is one of the unsolved problems in the safeguards industry. The biggest challenge is to quantify and track SNM and prevent the use of these materials for illicit purposes. The goal is to detect smallest quantity of SNM in large cargo containers, at the ports of entry, in the shortest amount of measurement time. Currently passive detection techniques, which is based on long-lived isotopes, are used to detect hidden SNM. This technique is not very reliable, as appropriate shielding of the SNM can reduce detection signals from these long-lived isotopes. Accelerator based active interrogation methods are proposed to solve the SNM problem. Besides SNM, another challenge in the nuclear industry is to meet the demand and supply of medical radioisotopes, particularly Tc-99m (half-life 6 hours). Mo-99, which decays to Tc-99m, is one of the fission products found in nuclear reactors. Because of short half-life of 66 hours, Mo-99 cannot be stockpiled. The shutdown of various research reactors globally disrupted the supply of Mo-99. Because of the financial and regulatory burden on the nuclear reactors, accelerator-based systems can be used to produce Mo-99.</div><div><br></div><div>With the aim to solve these two major challenges, a preliminary study is done to understand the neutrons behavior on milliseconds (or shorter) time steps in an accelerator driven subcritical system. A pulsed external neutron source, i.e. Deuterium-Deuterium (DD) generator, drives the assembly. Using first principles, the transient equations are derived and the neutron population at different time stamps is calculated. The Li-6 detector’s response to the neutron population is predicted. Experiments are performed to compare the predicted behavior with the observed behavior. The model is extended further to investigate the case of no uranium fuel inside the system. Transient measurements, in the absence of the uranium fuel, are made and the neutron die-away time is determined. This die-away time is compared with the predicted time.</div>

Radioisótopos de gálio são estudados e avaliados para aplicações médicas desde 1949. Nos últimos 50 anos 67Ga tem sido amplamente utilizado no diagnóstico de diversas patologias, incluindo lesões inflamatórias crônicas e agudas, bacterianas ou estéreis e diversos tipos de tumores. No Brasil 30% das clinicas que prestam serviços de Medicina Nuclear utilizam o Citrato de 67Ga com uma demanda de distribuição no IPEN-CNEN/SP de 37 GBq (1 Ci) por semana. O 67Ga apresenta meia-vida física de 3,26 dias (78 horas) e decai 100% por captura eletrônica para o 67Zn estável. Seu decaimento inclui a emissão de raios &gamma; com energias de 93,3 keV (37%), 184,6 keV (20,4%), 300,2 keV (16,6%) e 888 keV (26%). No IPEN o 67Ga era produzido a partir da reação 68Zn(p, 2n)67Ga. Após a irradiação, o alvo era totalmente dissolvido em HCl concentrado e a solução percolada em resina catiônica DOWEX 50W-X8, 200-400 mesh, condicionada em HCl 10 mol L-1. Zinco, níquel e cobre eram eluídos em HCl 10 mol L-1 e o 67Ga em HCl 3,5 mol L-1. O produto final era obtido na forma de citrato de 67Ga. Este trabalho apresenta um método inédito, rápido, direto e eficiente de separação química e obtenção de 67GaCl3 a partir da difusão térmica (aquecimento do alvo) aliada à extração em ácido acético concentrado. A purificação foi realizada por cromatografia de troca iônica. Realizou-se a eletrodeposição do zinco natural em placas de cobre niquelado como substrato e os depósitos de zinco obtidos foram aderentes ao substrato, levemente brilhantes e uniformes. Os alvos foram irradiados com prótons de 26 MeV e corrente integrada de 10 &mu;A.h. Após a irradiação, os alvos foram aquecidos a 300 °C por 2 horas e colocados em contato com ácido acético concentrado por 1 hora. O rendimento médio de extração de 67Ga obtido foi de (72±10)%. Esta solução foi evaporada e o resíduo foi retomado em NH4OH 0,5 mol L-1. O 67Ga foi purificado em resina catiônica Dowex 50WX8 em meio de NH4OH. A recuperação obtida foi de (98 ± 2) %, de 67Ga. O eluido foi evaporado e retomado em HCl 0,1 mol L-1. A pureza química foi verificada por ICP-OES encontrando-se (2 ± 1) &mu;g mL -1 de zinco. As concentrações de ferro, cobre e níquel foram inferiores ao limite de detecção do método e aos limites de utilização de 67Ga. A pureza radionuclídica foi verificada por espectroscopia-&gamma; utilizando um detector de germânio Hiper-Puro encontrando-se valor superior a (99,9%). Este método inédito permite a obtenção de 67Ga com alta pureza química, radioquímica e radionuclídica em condições de processamento menos agressivas e corrosivas que o método comumente utilizado. / Radioisotopes of gallium have been studied and evaluated for medical applications since 1949. Over the past 50 years 67Ga has been widely used in the diagnosis of various diseases, including acute and chronic inflammatory lesions, bacterial or sterile and several types of tumors. In Brazil 30% of clinics that provide services for Nuclear Medicine use 67Ga citrate and the demand for 67Ga at IPEN-CNEN/SP is 37 GBq (1 Ci)/week. The 67Ga presents physical half-life of 3.26 days (78 hours) and decays 100% by electron capture to stable 67Zn. Its decay includes the emission of &gamma; rays with energies of 93.3 keV (37%), 184.6 keV (20.4%), 300.2 keV (16.6%) and 888 keV (26%). In the past 67Ga was produced by the reaction 68Zn (p, 2n) 67Ga at IPEN-CNEN/SP. After irradiation, the target was dissolved in concentrated HCl and the solution percolated through a cationic resin DOWEX 50W-X8, 200-400 mesh, conditioned with 10 mol L -1 HCl. Zinc, nickel and copper were eluted in 10 mol L-1 HCl and 67Ga 3.5 mol L-1 HCl. The final product was obtained as 67Ga citrate. This work presents a new, fast, direct and efficient method for the chemical separation of 67Ga by thermal diffusion (heating of the target) combined with concentrated acetic acid extraction. Purification was performed by ion exchange chromatography. Natural zinc electrodeposition was performed on nickel/copper plates as substrate and the zinc deposits were adherent to the substrate, slightly shiny and uniform. The targets were irradiated with 26 MeV protons and integrated current of 10 &mu;A.h. After irradiation, the targets were heated at 300 °C for 2 hours and placed in contact with concentrated acetic acid for 1 hour. The average yield of extraction of 67Ga was (72 ± 10)%. This solution was evaporated and the residue was taken up in 0.5 mol L-1 NH4OH. The 67Ga was purified on cationic resin Dowex 50WX8 in NH4OH medium. The 67Ga recovery was (98 ± 2)%. This solution was evaporated and taken up in 0.1 mol L-1 HCl. The chemical purity was evaluated by ICP-OES that resulted in (2 ± 1) &mu;g mL-1 of zinc. The concentration of iron, copper and nickel was lower than the detection limits and also than the utilization limits for 67Ga. The radionuclidic purity was greater than (99.9%). This method showed to be suitable to obtain high purity 67Ga in less aggressive chemical conditions than before.

Radioisótopos de gálio são estudados e avaliados para aplicações médicas desde 1949. Nos últimos 50 anos 67Ga tem sido amplamente utilizado no diagnóstico de diversas patologias, incluindo lesões inflamatórias crônicas e agudas, bacterianas ou estéreis e diversos tipos de tumores. No Brasil 30% das clinicas que prestam serviços de Medicina Nuclear utilizam o Citrato de 67Ga com uma demanda de distribuição no IPEN-CNEN/SP de 37 GBq (1 Ci) por semana. O 67Ga apresenta meia-vida física de 3,26 dias (78 horas) e decai 100% por captura eletrônica para o 67Zn estável. Seu decaimento inclui a emissão de raios &gamma; com energias de 93,3 keV (37%), 184,6 keV (20,4%), 300,2 keV (16,6%) e 888 keV (26%). No IPEN o 67Ga era produzido a partir da reação 68Zn(p, 2n)67Ga. Após a irradiação, o alvo era totalmente dissolvido em HCl concentrado e a solução percolada em resina catiônica DOWEX 50W-X8, 200-400 mesh, condicionada em HCl 10 mol L-1. Zinco, níquel e cobre eram eluídos em HCl 10 mol L-1 e o 67Ga em HCl 3,5 mol L-1. O produto final era obtido na forma de citrato de 67Ga. Este trabalho apresenta um método inédito, rápido, direto e eficiente de separação química e obtenção de 67GaCl3 a partir da difusão térmica (aquecimento do alvo) aliada à extração em ácido acético concentrado. A purificação foi realizada por cromatografia de troca iônica. Realizou-se a eletrodeposição do zinco natural em placas de cobre niquelado como substrato e os depósitos de zinco obtidos foram aderentes ao substrato, levemente brilhantes e uniformes. Os alvos foram irradiados com prótons de 26 MeV e corrente integrada de 10 &mu;A.h. Após a irradiação, os alvos foram aquecidos a 300 °C por 2 horas e colocados em contato com ácido acético concentrado por 1 hora. O rendimento médio de extração de 67Ga obtido foi de (72±10)%. Esta solução foi evaporada e o resíduo foi retomado em NH4OH 0,5 mol L-1. O 67Ga foi purificado em resina catiônica Dowex 50WX8 em meio de NH4OH. A recuperação obtida foi de (98 ± 2) %, de 67Ga. O eluido foi evaporado e retomado em HCl 0,1 mol L-1. A pureza química foi verificada por ICP-OES encontrando-se (2 ± 1) &mu;g mL -1 de zinco. As concentrações de ferro, cobre e níquel foram inferiores ao limite de detecção do método e aos limites de utilização de 67Ga. A pureza radionuclídica foi verificada por espectroscopia-&gamma; utilizando um detector de germânio Hiper-Puro encontrando-se valor superior a (99,9%). Este método inédito permite a obtenção de 67Ga com alta pureza química, radioquímica e radionuclídica em condições de processamento menos agressivas e corrosivas que o método comumente utilizado. / Radioisotopes of gallium have been studied and evaluated for medical applications since 1949. Over the past 50 years 67Ga has been widely used in the diagnosis of various diseases, including acute and chronic inflammatory lesions, bacterial or sterile and several types of tumors. In Brazil 30% of clinics that provide services for Nuclear Medicine use 67Ga citrate and the demand for 67Ga at IPEN-CNEN/SP is 37 GBq (1 Ci)/week. The 67Ga presents physical half-life of 3.26 days (78 hours) and decays 100% by electron capture to stable 67Zn. Its decay includes the emission of &gamma; rays with energies of 93.3 keV (37%), 184.6 keV (20.4%), 300.2 keV (16.6%) and 888 keV (26%). In the past 67Ga was produced by the reaction 68Zn (p, 2n) 67Ga at IPEN-CNEN/SP. After irradiation, the target was dissolved in concentrated HCl and the solution percolated through a cationic resin DOWEX 50W-X8, 200-400 mesh, conditioned with 10 mol L -1 HCl. Zinc, nickel and copper were eluted in 10 mol L-1 HCl and 67Ga 3.5 mol L-1 HCl. The final product was obtained as 67Ga citrate. This work presents a new, fast, direct and efficient method for the chemical separation of 67Ga by thermal diffusion (heating of the target) combined with concentrated acetic acid extraction. Purification was performed by ion exchange chromatography. Natural zinc electrodeposition was performed on nickel/copper plates as substrate and the zinc deposits were adherent to the substrate, slightly shiny and uniform. The targets were irradiated with 26 MeV protons and integrated current of 10 &mu;A.h. After irradiation, the targets were heated at 300 °C for 2 hours and placed in contact with concentrated acetic acid for 1 hour. The average yield of extraction of 67Ga was (72 ± 10)%. This solution was evaporated and the residue was taken up in 0.5 mol L-1 NH4OH. The 67Ga was purified on cationic resin Dowex 50WX8 in NH4OH medium. The 67Ga recovery was (98 ± 2)%. This solution was evaporated and taken up in 0.1 mol L-1 HCl. The chemical purity was evaluated by ICP-OES that resulted in (2 ± 1) &mu;g mL-1 of zinc. The concentration of iron, copper and nickel was lower than the detection limits and also than the utilization limits for 67Ga. The radionuclidic purity was greater than (99.9%). This method showed to be suitable to obtain high purity 67Ga in less aggressive chemical conditions than before.

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:28Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:44Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:27:28Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:44Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho apresenta o levantamento de parâmetros para implementação adequada e segura de pisos, portas, janelas, bancadas, capelas entre outros, de um laboratório radioquímico. A disposição de cada item segue orientações de guias, normas nacionais da Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) e internacional da Agencia Internacional de Energia Atômica (IAEA), com objetivo de garantir a proteção radiológica do trabalhador e do ambiente. A disposição adequada dos itens do laboratório radioquímico, garante a qualidade e segurança na produção de fontes radioativas seladas de 57Co 137Cs e 133Ba com atividades 185, 9.3 e 5.4 MBq respectivamente. Estas fontes são utilizadas na verificação de medidores de atividade, equipamento que todo Centro de Medicina Nuclear deve ter disponível segundo recomendações da norma CNEN-NN-3.05 Requisitos de Radioproteção e Segurança para Serviços de Medicina Nuclear para verificação da atividade de radiofármacos que serão administrados nos pacientes para fins de diagnóstico e terapia. Um medidor de atividade fora adquirido pelo laboratório de produção de fontes, com o qual foram realizados os testes de precisão, exatidão, reprodutibilidade e linearidade, que devem apresentar resultados dentro dos limites estabelecidos na norma CNEN-NN-3.05. / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP