Submitted by Biblioteca de Pós-Graduação em Geoquímica BGQ (bgq@ndc.uff.br) on 2017-03-27T17:56:33Z No. of bitstreams: 1 Dissertação de Mestrado de ELIZABETH DA COSTA ANHAIA - UFF..pdf: 1042477 bytes, checksum: be29f9090248c95f72b4ed4344942f26 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-03-27T17:56:33Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Dissertação de Mestrado de ELIZABETH DA COSTA ANHAIA - UFF..pdf: 1042477 bytes, checksum: be29f9090248c95f72b4ed4344942f26 (MD5) / Universidade Federal Fluminense. Instituto de Química. Programa de Pós-Graduação em Geociências- Geoquímica Ambiental. Niterói, RJ / A redistribuição dos radioisótopos presentes em alguns rejeitos industriais, ao provocar aumento na radioatividade natural, representa grave problema para a saúde e para o ambiente. Na produção de ácido fosfórico, o radioisótopo 226Ra é depositado preferencialmente no fosfogesso, resíduo gerado no processo por via úmida. Atualmente, com a produção anual de cerca de 12 milhões de toneladas, há um estoque estimado de mais de 80 milhões de toneladas de fosfogesso no Brasil. O presente trabalho buscou determinar as concentrações do 226Ra presente em uma amostra de fosfogesso, determinar um método de extração eficiente, desenvolver uma metodologia para pré-concentração do 226Ra por sorção em colunas trocadoras de íons e comparar a eficiência da hidroxiapatita e da flúorapatita no seu acondicionamento, de forma a possibilitar a remediação do passivo ambiental da indústria de fertilizantes por remoção do 226Ra, principal contribuinte de radiação de meia vida longa no fosfogesso. A média das concentrações de atividade radioativa encontrada para o 226Ra, na amostra de fosfogesso estudada, foi de 168±11 Bq.kg-1, com eficiência de extração de (82±31)%. O carvão ativado apresentou desempenho (32±3)% superior ao da resina chelex-100 na pré-concentração do 226Ra. Para seu acondicionamento, tanto a hidróxiapatita quanto a flúorapatita, apresentaram resultados satisfatórios, com eficiências globais similares, de (49±24)% e de (52±28)%, respectivamente, a nível laboratorial. Se os valores encontrados fossem extrapolados para a pilha de origem, com atividade estimada em (8,4±0,6)x1010 Bq o acondicionamento, tanto na flúorapatita quanto na hidróxiapatita, poderia promover a remoção de cerca de (4,5±2,6)x1010 Bq. / The redistribution of radioisotopes found in some industrial by-products, by the increasing of the natural radioactivity, represents a serious problem for the health and for the atmosphere. The production of phosphoric acid from natural phosphate rock by the wet process gives rise an industrial by-product called phosphogypsum where the radioisotope 226Ra is preferentially deposited. There are an annual production about 12 million tons and a stock of more than 80 million tons of phosphogypsum in Brazil. The present work aims to determinate the 226Ra radioactive activity present in a phosphogypsum sample, an efficient extraction method, development of a methodology for pré-concentration of the 226Ra by sorption in exchange ions columns and compare the global efficiency of the hydroxyapatite and the fluorapatite in its packaging, in order to turn possible the removal of the 226Ra from the phosphogypsum, by-product of the fertilizers industry. As results, the average of the concentrations of radioactive activity found for the 226Ra in the phosphogypsum samples was of 168±11 Bq.kg-1, with extraction efficiency of (82±31)%. Activated charcoal presented sorption (32±3)% higher than the chelex-100 resin in the pré-concentration of the 226Ra. For its packaging, hydroxyapatite and fluorapatite, presented satisfactory results, with similar global efficiencies around (49±24)% and (52±28)%, respectively, at laboratory level. If the found values were extrapolated to the original stack, with estimated activity of (8,4±0,6)x1010 Bq the packaging, in any of both materials, could remove about (4,5±2,6)x1010 Bq.

Alvos naturais de Mg, Al, Si, Cr, Ti, Ni e Zr foram irradiados com prótons e as seções de choque para várias reações nucleares foram determinadas a energias inferiores a 30 MeV. As irradiações foram efetuadas nos ciclotrons CV-28 e CYCLONE 30 do IPEN, que possuem energia nominal de 24 e 30 MeV, respectivamente. O feixe de prótons foi monitorado por meio de lâminas de Cu ou a partir da formação de nuclídeos na própria amostra com seção de choque conhecida para as energias utilizadas. Especial interesse foi dedicado às reações raras di tipo (p, 2alfa) e (p, ANTPOT.3 H) das quais existem, em geral, poucos dados publicados, principalmente para energias próximas do limiar. A determinação da seção de choque foi realizada a partir da medida da atividade residual dos produtos pelo método de espectroscopia gama simples. Um detector HPG com resolução menor que 2 keV foi utilizado. Devido ao valor reduzido da seção de choque das reações de interesse no intervalo de energia considerado, uma análise estatística cuidadosa dos dado foi necessária. Em áreas reduzidas dos picos detectados precisaram da quantificação, em alguns casos, da contribuição de nuclídeos formados na própria amostra por outras reações, a partir de impurezas ou provenientes do fundo radioativo. Entre os produtos obtidos encontram-se os nuclídeos ANTPOT.22 Na, ANTPOT.26 Al, ANTPOT.44 Ti, e ANTPOT.54 Mn. A detecção de ANTPOT.26 Al nas amostras de Al e Si, permitiu estimar os limites do método proposto para o estudo de reações raras de interesse astrofísico. No total, são apresentados neste trabalho 72 valores de seção de choque. Desse total, 21 dados são apresentados pela primeira vez ou foram obtidos pela primeira vez pelo método proposto ou às energias estudadas. Os resultados mais importantes referem-se às reações ANTPOT.29 Si(p, 2alfa)ANTPOT.22 Na,ANTPOT.53 Cr(p, 2alfa)ANTPOT.46 Sc, ANTPOT.46 Ti(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.44 Ti, )ANTPOT.58 Ni(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.56 Ni e ANTPOT.90 Zr(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.88 Zr. Os resultados foram comparados com valores publicados na literatura e com o resultado do cálculo realizado a partir de modelos teóricos conhecidos, permitindo a obtenção de conclusões relativas ao método experimental, assim como aos mecanismos da reação envolvidos. / Natural targets of Mg, Al, Si, Cr, Ti, Ni and Zr were irradiated with protons and the cross section for several reactions were determined for incident energies up to 30 MeV. The irradiations were performed at the CV-28 and CYCLONE 30 cyclotrons from the IPEN, which have nominal energies of 24 and 30 MeV, respectively. The protons beams were monitored by copper foils or by the nuclide formation in the irradiated targets with known cross sections for the used energy. Special interest was dedicated to rare reactions of the (p, 2alfa) and (p, ANTPOT.3 H) kind, from which we have a few published data, mainly for energies near the threshold. The cross section determination was accomplished by the residual actives measurement of the reaction products by the simple gamma spectroscopy method using an HPGe detector with resolution better than 2 keV. Due to the low value of the cross section for the considered reaction, a careful statistical analysis of the obtained data was needed. The small areas of the detected peaks required the quantification of the contributions of nuclides produced by others reactions, from contaminants or from the radioactive background. Among others, the ANTPOT.22 Na, ANTPOT.26 Al, ANTPOT.44 Ti and ANTPOT.54 Mn products have been detected. The detection of ANTPOT.26 Al in the Al and Si targets allow the estimation of the limits of the proposed method for the study of astrophysical interest reaction. In total, 72 cross section values are being presented. Out of this amount, 21 are being presented for the first time or have been obtained for the first time by the method or for the studied energies. The most important results refer to the ANTPOT.29 Si(p, 2gamma)²²Na, ANTPOT.53 Cr(p, 2gamma)ANTPOT.46 Sc, ANTPOT.46 Ti(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.44 Ti, ANTPOT.58 Ni(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.56 Ni and ANTPOT.90 Zr(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.88 Zr reactions. The results have been compared to published vales and calculations using known theoretical models, allowing the achievement of conclusions related to the experimental method, as well as the reaction mechanism involved.

Alvos naturais de Mg, Al, Si, Cr, Ti, Ni e Zr foram irradiados com prótons e as seções de choque para várias reações nucleares foram determinadas a energias inferiores a 30 MeV. As irradiações foram efetuadas nos ciclotrons CV-28 e CYCLONE 30 do IPEN, que possuem energia nominal de 24 e 30 MeV, respectivamente. O feixe de prótons foi monitorado por meio de lâminas de Cu ou a partir da formação de nuclídeos na própria amostra com seção de choque conhecida para as energias utilizadas. Especial interesse foi dedicado às reações raras di tipo (p, 2alfa) e (p, ANTPOT.3 H) das quais existem, em geral, poucos dados publicados, principalmente para energias próximas do limiar. A determinação da seção de choque foi realizada a partir da medida da atividade residual dos produtos pelo método de espectroscopia gama simples. Um detector HPG com resolução menor que 2 keV foi utilizado. Devido ao valor reduzido da seção de choque das reações de interesse no intervalo de energia considerado, uma análise estatística cuidadosa dos dado foi necessária. Em áreas reduzidas dos picos detectados precisaram da quantificação, em alguns casos, da contribuição de nuclídeos formados na própria amostra por outras reações, a partir de impurezas ou provenientes do fundo radioativo. Entre os produtos obtidos encontram-se os nuclídeos ANTPOT.22 Na, ANTPOT.26 Al, ANTPOT.44 Ti, e ANTPOT.54 Mn. A detecção de ANTPOT.26 Al nas amostras de Al e Si, permitiu estimar os limites do método proposto para o estudo de reações raras de interesse astrofísico. No total, são apresentados neste trabalho 72 valores de seção de choque. Desse total, 21 dados são apresentados pela primeira vez ou foram obtidos pela primeira vez pelo método proposto ou às energias estudadas. Os resultados mais importantes referem-se às reações ANTPOT.29 Si(p, 2alfa)ANTPOT.22 Na,ANTPOT.53 Cr(p, 2alfa)ANTPOT.46 Sc, ANTPOT.46 Ti(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.44 Ti, )ANTPOT.58 Ni(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.56 Ni e ANTPOT.90 Zr(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.88 Zr. Os resultados foram comparados com valores publicados na literatura e com o resultado do cálculo realizado a partir de modelos teóricos conhecidos, permitindo a obtenção de conclusões relativas ao método experimental, assim como aos mecanismos da reação envolvidos. / Natural targets of Mg, Al, Si, Cr, Ti, Ni and Zr were irradiated with protons and the cross section for several reactions were determined for incident energies up to 30 MeV. The irradiations were performed at the CV-28 and CYCLONE 30 cyclotrons from the IPEN, which have nominal energies of 24 and 30 MeV, respectively. The protons beams were monitored by copper foils or by the nuclide formation in the irradiated targets with known cross sections for the used energy. Special interest was dedicated to rare reactions of the (p, 2alfa) and (p, ANTPOT.3 H) kind, from which we have a few published data, mainly for energies near the threshold. The cross section determination was accomplished by the residual actives measurement of the reaction products by the simple gamma spectroscopy method using an HPGe detector with resolution better than 2 keV. Due to the low value of the cross section for the considered reaction, a careful statistical analysis of the obtained data was needed. The small areas of the detected peaks required the quantification of the contributions of nuclides produced by others reactions, from contaminants or from the radioactive background. Among others, the ANTPOT.22 Na, ANTPOT.26 Al, ANTPOT.44 Ti and ANTPOT.54 Mn products have been detected. The detection of ANTPOT.26 Al in the Al and Si targets allow the estimation of the limits of the proposed method for the study of astrophysical interest reaction. In total, 72 cross section values are being presented. Out of this amount, 21 are being presented for the first time or have been obtained for the first time by the method or for the studied energies. The most important results refer to the ANTPOT.29 Si(p, 2gamma)²²Na, ANTPOT.53 Cr(p, 2gamma)ANTPOT.46 Sc, ANTPOT.46 Ti(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.44 Ti, ANTPOT.58 Ni(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.56 Ni and ANTPOT.90 Zr(p, ANTPOT.3 H)ANTPOT.88 Zr reactions. The results have been compared to published vales and calculations using known theoretical models, allowing the achievement of conclusions related to the experimental method, as well as the reaction mechanism involved.