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Fragmentation des hydrocarbures CHy(+) (y=2-4) par collision. AGAT@ANDROMEDE. / Fragmentation of hydrocarbons CHy(+) (y=2-4) by collision. AGAT@ANDROMEDE.

Id barkach, Tijani 18 September 2019 (has links)
Dans le milieu interstellaire, parmi les 200 molécules observées, les hydrocarbures sont présents en abondance. La formation des hydrocarbures CHy(+) se fait entre un C+ et un atome d'hydrogène ou une molécule. Par la suite, ces hydrocarbures réagissent entre eux pour former des hydrocarbures plus gros. Ils sont donc les précurseurs de tous les hydrocarbures présents dans le milieu interstellaire ; il est par conséquent nécessaire de les étudier en détail. Ces hydrocarbures CHy(+) sont soumis à divers processus physiques dans le milieu interstellaire notamment la collision avec un électron, l'absorption d'un photon ultraviolet ou d'un rayon cosmique. Ils vont être excités par ces processus et gagner un excès d'énergie qu'ils vont libérer par fragmentation, ce qui a pour conséquence de redistribuer les espèces. Des simulations précises dans la chimie du milieu interstellaire nécessitent donc une connaissance précise des taux de réaction et des rapports de branchement de fragmentation. Afin de documenter tous ces rapports de branchement, peu importe le processus physique ou chimique mis en jeu, nous avons construit expérimentalement des « breakdown curves » semi-empiriques qui sont les rapports de branchement des voies de fragmentation en fonction de l'énergie interne déposée lors du processus.L'expérience a été réalisée en utilisant le multi détecteur silicium AGAT et l'accélérateur ANDROMEDE. Les molécules CHy(+) produites à haute vitesse (3 u.a) collisionnent avec des atomes d’Hélium au repos dans le référentiel du laboratoire. Le dispositif expérimental permet de détecter tous les fragments, même les neutres, et de résoudre toutes les voies de fragmentation. Nous avons mesuré les rapports de branchement de fragmentation des CHyq+ (y=2-4, q=0-3) et les distributions d'énergie cinétique des fragments neutres.A partir des rapports de branchement, des distributions d'énergie cinétique et des énergies de dissociation théorique, nous avons construit les breakdown curves qui se sont révélés en bon accord avec des rapports de branchement expérimentaux déjà existant dans la littérature pour la photodissociation, la recombinaison dissociative et les collisions électroniques. Enfin, un modèle a été développé pour prédire les rapports de branchement de réactions chimiques ainsi que leur évolution avec la température. / In the interstellar medium, among the 200 molecules observed, the hydrocarbons are in abundance. The formation of hydrocarbons CHy(+) is done between a C+ and a hydrocarbon atom or molecule. Thereafter, these hydrocarbons are reacting between them to form bigger hydrocarbons. Therefore, they are the precursor of all the hydrocarbons present in the interstellar medium, so it is necessary to study them in details. These hydrocarbons CHy(+) are under a lot of different physical processes in the interstellar medium including the collision with an electron, the absorption of an ultra violet photon or a cosmic ray. They will be excited by these processes and gain excess energy they will liberate by fragmentation which leads to a redistribution of species. Therefore, a precise knowledge of the rate of reaction and of the branching ratios of the fragmentation is needed to do specific simulations in the chemistry of the interstellar medium. In order to document all these branching ratios, no matter the physical or chemical process at stake, we experimentally built semi-empirical breakdown curves which are the branching ratios of the paths of fragmentation as a function of the internal energy of the molecule.The experiment was done using the AGAT silicon multi-detector and the ANDROMEDE accelerator. CHy(+) molecules produced at high velocity (3 u.a.) are collided with He atom at rest in the lab. Thanks to the experimental developments, all fragments, neutral or charged, are separately identified, allowing to resolve all fragmentation channels. Therefore, we have been able to measure fragmentation branching ratios for CHyq+ (y=2-4, q=0-3) and the kinetic energy distributions of the neutral fragments.From the branching ratios, the kinetic energy distributions and the theoretical dissociation energies we built BDCs that revealed to be in accordance with the experimental branching ratios which already exists in the literature concerning the photo dissociation, the dissociative recombination and the electronic collisions. Finally, a model has been developed to predict the chemical reactions of the branching ratios as well as to predict their evolution with the temperature.
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Excitation and fragmentation of CnN⁺ (n=1-3) molecules in collisions with He atoms at intermediate velocity ; fundamental aspects and application to astrochemistry / Excitation et fragmentation des molécules CnN⁺ (n = 1-3) en collision avec des atomes de He à vitesse intermédiaire ; aspects fondamentaux et application à l'astrochimie

Mahajan, Thejus 28 September 2018 (has links)
Dans cette thèse nous avons étudié des collisions entre des projectiles CnN⁺ (n=0,1,2,3) et des atomes d’Hélium à vitesse intermédiaire (2.25 u.a). A cette vitesse, proche de la vitesse des électrons sur les couches de valence externe des atomes et molécules, de nombreux processus électroniques prennent place avec une forte probabilité : ionisation (simple et multiple), excitation électronique, capture d’électron (simple et double). Nous avons mesuré les sections efficaces absolues de tous ces processus. Un autre aspect intéressant de la collision concerne la fragmentation des molécules excitées, que nous avons également mesurée précisément grâce à un dispositif dédié. Les expériences ont été effectuées auprès de l’accélérateur Tandem d’Orsay avec des faisceaux de quelques MeV d’énergie cinétique. Le dispositif AGAT a permis de réaliser les collisions (en condition de collision unique) et de mesurer tout à la fois les sections efficaces des processus et la fragmentation associée. Parallèlement nous avons simulé ces collisions d’un point de vue théorique en utilisant le modèle à Atomes et Electrons Indépendants (IAE) couplé à des calculs CTMC (Classical trajectory Monte Carlo). Sur cette base, nous avons prédit les sections efficaces qui se sont trouvées être en bon accord avec les mesures, à l’exception de la double capture d’électrons. Par ailleurs les rapports de branchement de dissociation des CnN⁺ après excitation électronique sont bien reproduits en utilisant la distribution d’énergie interne des espèces calculées avec le même modèle IAE/CTMC. Ces expériences nous ont permis de construire des « Breakdown Curves » (BDC), véritables cartes d’identité des molécules qui permettent de prévoir, dans le cadre d’une fragmentation statistique comment va fragmenter un système dont on connait l’énergie interne. Avec ces BDC nous avons pu prédire et recommander des rapports de branchement pour des voies de sortie de processus physiques et chimiques d’intérêt astrochimique. Ces données seront insérées dans la base internationale d'astrochimie the Kinetic Data Base for Astrochemistry KIDA. Cette thèse a été réalisée dans le cadre de l’Ecole Doctorale Ondes et Matière (EDOM) à l’Institut des Sciences Moléculaires d’Orsay (ISMO), à l’Université Paris-Sud Paris Saclay. / This thesis studies the aftermath of collision between singly positively charged Nitrogenated carbon species CnN⁺ (n=0,1,2,3) and neutral Helium atom at a velocity of 2.25 au. At this velocity, close to the velocity of outer electrons in atoms and molecules, several electronic processes take place and are near their maximum of probability such as ionisation (single, double, triple …), electronic excitation and electron capture (single and double). We looked at their cross sections and how their evolution with the molecule size. Following the collision the molecule can fragment, which leads to another interesting aspect, the fragmentation branching ratios. Collision experiments were done using a Tandem accelerator at Orsay that produced the CnN⁺ projectiles and a dedicated set-up, AGAT, to capture the flying fragments/intact molecule after collision according to their charge to mass ratio. Knowing the number of particles that are shot and the fact that our set-up allows no loss of fragments/intact molecule, we could get the probabilities of various fragments formed. Using these probabilities and a knowledge of the Helium jet profile used, we could measure their cross sections. The probabilities alone are sufficient to obtain the fragmentation branching ratios.The next step was to use a theoretical model to simulate the collision. We used Independent Atom and Electron (IAE) model coupled with Classical Trajectory Monte Carlo (CTMC) method to calculate the desired cross sections. A general good agreement was obtained, with the exception of double electron capture. The model could also predict, through the calculation of the species internal energy, the fragmentation branching ratios of cations CnN⁺ after electronic excitation. Also, the branching ratios were used to construct semi-empirical Breakdown Curves (BDCs), which are internal energy dependent dissociation branching ratios specific to each molecule, type, size and charge. With those, we could recommend products branching ratios to be used for various processes of astrochemical interest. The products branching ratios will be made available for a wider network of researchers under the international Kinetic Database for Astrochemistry (KIDA).This thesis was realized under the doctoral programme of Ecole Doctorale Ondes et Matiere (EDOM) with Institut des Sciences Moléculaires d’Orsay (ISMO) where the author was given an office and Université Paris-Sud where the author is formally enrolled.
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Fragmentation de molécules carbonées d'intérêt astrophysique auprès des accélérateurs / Fragmentation of carbon molecules of astrophysical interest with accelerators

Jallat, Aurélie 30 September 2015 (has links)
De nos jours environ 200 molécules ont été observées dans le milieu interstellaire, environ 75% d'entre elles sont carbonées et 25% sont des hydrocarbures. Les grains de poussières contiennent également du carbone en grande quantité. La présence du carbone dans la majorité des molécules et dans les grains de poussières s'explique par son abondance et sa capacité à former des liaisons. Il est donc crucial de les étudier d'un point de vue astrochimique. Dans une première partie, ce travail présente les mesures des rapports de branchement et des énergies dissipées sous forme d'énergie cinétique dans les fragments neutres lors d'une collision à haute vitesse, des molécules carbonées suivantes : SiC, AlC, AlCH, C ₂ O, CN, CH ₂ et CH. Ces mesures ont été obtenues grâce au dispositif expérimental AGAT. Ce dernier est installé à demeure auprès de l'accélérateur Tandem d'Orsay. Il permet la collision molécule-atome en cinématique inverse et la détection 100% efficace de tous les fragments émis, y compris les neutres. Dans une seconde partie, l'effet de l'ajout ou la correction de nouveaux rapports de branchement d'hydrocarbures est discuté, sur la modélisation de la chimie de deux objets célèbres : la région de photo-dissociation de la nébuleuse de la Tête de Cheval et le nuage moléculaire TMC-1. Ces deux objets sont bien connus pour leur richesse en molécules observées. Ces nouveaux rapports de branchement diminuent les abondances calculées des espèces de la phase gazeuse, déjà trop basses par rapport aux observations. Une hypothèse stipule que des hydrocarbures sont dégagés dans la phase gazeuse via les grains de poussières carbonés. Suite à cette hypothèse, pour la première fois, les effets de l'incorporation de réactions de photo-production d'hydrocarbures par les grains de carbone amorphes hydrogénés ont été étudiés, sur la chimie de la phase gazeuse de la nébuleuse de la Tête de Cheval. L'ajout de ces réactions resserre l'écart entre la modélisation et les observations. / Nowadays, about 200 molecules have been observed in the interstellar medium, about 75% are carbon molecules and 25% hydrocarbons. Dust grains also contain carbon in large quantities. The presence of carbon in the majority of molecules of the gaseous phase and in the dust is due to its abundance and its ability to form bonds. So, it is crucial to study the carbon in an astrochemical point of view.In the first part, this work presents measurements of branching ratios and energy dissipated as kinetic energy in neutral fragments which are emitted in a high speed collision, of the following carbon molecules: SiC, AlC, AlCH, C ₂ O, CN, CH ₂ and CH. These measurements were obtained from the experimental setup AGAT. This setup is permanently installed at the Tandem Orsay facility. It allows molecule-atom collisions and 100% effective detection of all the transmitted fragments, including neutral ones.In the second part, the effect of the addition or correction of new hydrocarbon branching ratios is discussed, by modeling of chemistry of two famous objects: the photo-dissociation region of the Horsehead nebula and the molecular cloud TMC-1. Both objects are well known for their numerous observed molecules. These new branching ratios reduce the calculated abundances of species in the gas phase, even though these abundances were already too low compared to the observations. A hypothesis states that hydrocarbons are released into the gas phase via the carbonaceous interstellar dust. Following this assumption, for the first time, the effects of the incorporation of photo-production reactions of hydrocarbons from the hydrogenated amorphous carbons were studied on the chemistry of the gaseous phase of the Horsehead nebula. The addition of these reactions narrows the gap between modeling and observations.

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