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Changement de spéciation des éléments traces métalliques lors de la remise en suspension de sédiments de barrages / Remobilization of trace elements during sediment resuspension in dam reservoirs

Monnin, Lucie 29 June 2018 (has links)
La resuspension de sédiments contaminés peut entraîner le relargage d'éléments traces métalliques (ETM) dans la phase dissoute. Pour anticiper le risque de remobilisation des ETM lors de la vidange des retenues de barrages et créer un modèle géochimique permettant de prédire ce risque, des expériences de resuspension de sédiments provenant de trois retenues ont été réalisées pendant une semaine dans un réacteur. Le pH et le potentiel redox ont été suivis en continu et des échantillons ont été prélevés afin de mesurer l'évolution des ETM dissous. Trois grandes tendances d'évolution des ETM ont été mises en évidence et ne sont pas modifiées par les variations des masses de sédiment en suspension (entre 2 et 9 g/L): 1) Cr, Cd et Zn ne sont pas relargués. 2) Mn, Fe Co, Pb, ainsi que As pour deux retenues, augmentent puis diminuent au cours du temps. Ces éléments sont contrôlés par les oxyhydroxydes de Fe et de Mn et l'évolution du potentiel redox dans la solution. 3) Mo, Al, ou As pour une retenue, continuent d'augmenter à la fin des expériences, révélant des processus de relargage plus lents et une stabilisation dans la phase dissoute. Dans les trois retenues, As est l'élément le plus fortement et durablement relargué. Ces données expérimentales ont été utilisées pour calibrer un nouveau modèle géochimique développé par EDF sur ECOLEGO, intégrant la cinétique des réactions d'échange des ETM entre la phase dissoute et trois types de phases solides: les oxydes, les particules organiques et les carbonates. La calibration des paramètres cinétiques permet de bien reproduire les évolutions temporelles des concentrations qui augmentent (relargage) puis diminuent (piégeage). / The resuspension of the contaminated sediments may promote the remobilization of trace metals to the dissolved phase, threatening the water quality. The dam reservoirs sometimes need to be fully drawn down and being able to anticipate the release of the contaminants is essential to improve the management of reservoirs and assess the risk of water quality degradation. Surface sediments were collected in three contaminated dam reservoirs and aliquots of wet sediments were resuspended for a week in a reactor. The pH and the redox potential were continuously measured, dissolved samples were collected and the evolution of dissolved trace elements concentrations were measured. Depending on the elements, different temporal trends can be highlighted during the resuspension experiments. These evolutions were reproducible, regardless of the mass of sediment used from 2 to 9 g/L. 1) Cd, Cr and Zn were not released; 2) Mn, Fe, Co, Pb and As for two reservoirs, increased and then decreased during the experiments and were regulated by the Fe- and Mn-oxyhydroxides and the redox potential; 3) Al, Mo, or As for one reservoir, were still increasing at the end of the experiments, showing slower release processes and the stabilization of these elements under dissolved forms. For theses three reservoirs, As showed the greatest and the most prolonged release during resuspension. The experimental trends of dissolved metals were used in the firts calibration steps of a new chemical speciation model developped by EDF, which takes several kinetic rates into account for the exchange reactions of dissolved metal between water and three types of solid phases.
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Dynamique des flux sédimentaires et des éléments métalliques en lien avec l’exploitation courante et exceptionnelle d’un barrage hydroélectrique / Influence of routine and exceptional exploitation of a hydroelectric dam on sediments and metallic elements dynamics

Frémion, Franck 29 November 2016 (has links)
Les retenues de barrage sont l’objet d’enjeux sociétaux, économiques et environnementaux. Leur présence affecte le transit naturel de l’eau et de la charge sédimentaire associée. Selon les cycles hydrologiques et leur exploitation, la remobilisation des sédiments accumulés et des contaminants associés est plus ou moins marquée. Dans ce contexte, cette étude a pour principal objectif de déterminer l’évolution des teneurs, flux et spéciation des éléments métalliques au cours des phases d’accumulation et de remobilisation sédimentaire naturelles et influencées. Pour ce faire, une étude de terrain de 19 mois à l’amont et à l’aval de l’ouvrage a été effectuée en conditions courantes et événementielles d’exploitation. Le suivi de deux opérations de chasses d’hydrocurage, destinées à l’évacuation des sédiments de la retenue par ouverture des vannes de fond du barrage en période de hautes eaux, a notamment été réalisé. L’impact des différents paramètres physicochimiques (ratio solide/liquide, pH, potentiel redox, séchage) sur le devenir et la spéciation des éléments métalliques ainsi que les différents mécanismes associés ont quant à eux été évalués à l’aide d’expériences de laboratoire, d’études statistiques et de modélisation. Les résultats ont montré qu’en période d’exploitation courante, la présence de l’ouvrage induit une discontinuité amont/aval des teneurs, flux et partition des éléments métalliques, amplifiant notamment l’influence du pH sur leur spéciation et mobilité du fait de l’artificialisation des conditions d’écoulement. Lors des opérations d’exploitation événementielle par chasse d’hydrocurage, la modification des conditions de pH, d’oxydoréduction et de ratio S/L au sein du cours d’eau aval lors du passage de la charge sédimentaire augmente les teneurs en As, Fe et Mn solubilisés via des phénomènes de désorption et de dissolution des oxydes métalliques. Néanmoins, étant donné la faible mobilité des éléments métalliques et la stabilité des phases porteuses, les flux dissous restent minoritaires par rapport aux flux particulaires. La réalisation fréquente des opérations de chasse permet de minimiser les flux sédimentaire et métallique mis en jeu au cours du temps, limitant par conséquent son impact sur le cours d’eau aval. / Dam reservoir contexts concentrate social, economic and environmental issues. Their presence modifies both natural water and sediments continuity. Water level can be stable or fluctuate according to hydrological cycles and exploitation, leading to more or less pronounced sediments and associated contaminants remobilization. In such context, this work aims at studying spatio-temporal changes in concentrations, fluxes as well as speciation of metallic elements during natural and anthropologically-driven sediments accumulation and resuspension phases. For this purpose, a 19 months field survey was performed upstream and downstream from the dam during both routine and exceptional exploitation. The water and sediments quality during two sluicing events, performed in order to re-erode deposited reservoir sediments and flush them downstream through the bottom valves of the dam during high flows, were notably monitored. As for the influence of the main physicochemical parameters (i.e., solid/liquid ratio, pH, redox potential, drying) on metallic elements fate and speciation as well as the different processes involved, they were studied through laboratory experiments, statistical analyses and modeling. Results highlighted that during routine exploitation, dam presence leads to a significant discontinuity in metallic element dissolved concentrations, fluxes and speciation, mainly through pH changes magnified by water flow artificial lowering. During sluicing management, the high local pH, redox and S/L changes of the downstream water, mainly following maximum sediments release, enhance As, Fe and Mn solubilization through desorption or metallic oxydes dissolution. Nevertheless, given the overall low mobility of the metallic elements and bearing phases stability, dissolved fluxes remain far lower than particular ones. Recurrent sluicing management permits to minimize sediments and metallic fluxes, limiting toxicity towards aquatic biota.

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