Submitted by Automa??o e Estat?stica (sst@bczm.ufrn.br) on 2017-04-17T21:58:31Z No. of bitstreams: 1 JoaoBatistaDeAzevedoFilho_TESE.pdf: 36762433 bytes, checksum: 248d75a87659e6b5b5dd599042da080c (MD5) / Approved for entry into archive by Arlan Eloi Leite Silva (eloihistoriador@yahoo.com.br) on 2017-04-19T19:22:58Z (GMT) No. of bitstreams: 1 JoaoBatistaDeAzevedoFilho_TESE.pdf: 36762433 bytes, checksum: 248d75a87659e6b5b5dd599042da080c (MD5) / Made available in DSpace on 2017-04-19T19:22:58Z (GMT). No. of bitstreams: 1 JoaoBatistaDeAzevedoFilho_TESE.pdf: 36762433 bytes, checksum: 248d75a87659e6b5b5dd599042da080c (MD5) Previous issue date: 2016-07-29 / Coordena??o de Aperfei?oamento de Pessoal de N?vel Superior (CAPES) / Esse trabalho investigou de forma te?rica e experimental as duplas perovskitas La2NiMnO6 (LNMO), La2CoMnO6 (LCMO) e La2FeMnO6 (LFMO). Amostras com sistema cristalino monocl?nico e grupo espacial P21/n, foram produzidas pelo m?todo da coordena??o i?nica modificado. O c?lculo ab initio usando a teoria do funcional da densidade (DFT) e o m?todo da aproxima??o da densidade de spin local (LSDA+U) com a corre??o de Hubbard foram aplicados com sucesso para investigar os efeitos estruturais, eletr?nicos e magn?ticos desses materiais. O c?lculo da otimiza??o da geometria corrobora com os resultados experimentais de FT-IR que mostram a distor??o nos s?tios octa?dricos dos ?ons Ni/Mn, Co/Mn e Fe/Mn, que por sua vez origina a rede cristalina de forma n?o colinear. As an?lises por calorimetria de varredura diferencial (DSC) e a an?lise termogravim?trica (TGA), revelaram a estabilidade dos compostos nos quais ocorram varia??es de apenas 1.54, 3.42 e 3.16 % para LNMO, LCMO e LFMO, respectivamente, as quais s?o atribu?das ? perda de ?gua adsorvida na superf?cie do material. Para a amostra LNMO as medidas de magnetiza??o mostram fase ferromagn?tica com TC ? 220 K e irreversibilidade, um comportamento t?pico de fase vidro de spin a 80 K. O c?lculo da estrutura eletr?nica e densidade dos estados possibilitou observar o estado semicondutor do material, o qual apresenta gap spin up = 0.6 e gap spin down = 1.7 eV e o car?ter covalente das liga??es Ni-O-Mn, sendo que os seus respectivos estados de val?ncia correspondem a Ni2+(3d8) : t32g ? t32g ? e2g ? (S = 1) e Mn4+(3d3) : t32g ? e0g (S = 3/2). Esses estados revelam acoplamento ferromagn?tico entre os ?ons de Ni2+ e Mn4+, resultando em um material ferromagn?tico. As medidas de magnetiza??o para a amostra LCMO mostram fase ferromagn?tica com TC ? 210 K e irreversibilidade a 180 K. Com o c?lculo da estrutura eletr?nica e densidade dos estados foi poss?vel observar o estado semicondutor do material, o qual apresenta gap spin up = 0.5 e gap spin down = 1.4 eV e o car?ter covalente das liga??es Co-O-Mn, sendo que os seus respectivos estados de val?ncia correspondem a Co2+(3d7) : t32g ? t22g ? e2g ? (S = 3/2) e Mn4+(3d3) : t32g ? e0g (S = 3/2). Esses estados revelam acoplamento ferromagn?tico entre os ?ons de Co2+ e Mn4+, resultando em um material ferromagn?tico. Na amostra LFMO, as curvas de magnetiza??o podem ser interpretadas como a combina??o de duas fases magn?ticas diferentes. Um efeito de exchange bias (EB) foi observado em temperaturas abaixo de 20 K, indicando um acoplamento entre uma fase magn?tica dura com uma mole. A temperatura de irreversibilidade das curvas de magnetiza??o e as medidas de susceptibilidade AC sugerem a exist?ncia de uma fase vidro de spin tipo cluster-glass com Tg ? 100 K. A forma??o de clusters em duplas perovskitas ? um fen?meno conhecido na literatura e interpretado com uma desordem antis?tio. O efeito de exchange bias perde sua a??o em temperaturas acima de 20 K, sugerindo que o acoplamento entre a fase magn?tica dura com a mole diminui ? medida que a temperatura aumenta T > 20 K. Com o c?lculo da estrutura eletr?nica e densidade dos estados foi poss?vel observar o estado semicondutor do material, o qual apresenta gap spin up = 0.6 e gap spin down = 2.6 eV e o car?ter covalente das liga??es Fe-O-Mn, sendo que os seus respectivos estados de val?ncia correspondem a Fe3+(3d5) : t32g ? e2g ? (S = 5/2) e Mn3+(3d3) : t32g ? e1g (S = 2). Esses estados revelam acoplamento antiferromagn?tico entre e ?ons de Fe3+ e Mn3+, resultando em um material ferrimagn?tico.