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Crescimento e caracterização do composto Zintl Yb11AlSb9

Oliveira, Elio Thizay Magnavita January 2015 (has links)
Orientadora: Profa. Dra. Raquel de Almeida Ribeiro / Tese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Física, 2015. / O crescente interesse em novos materiais com propriedades eletrônicas promissoras, tais como termoeletricidade e supercondutividade entre outras, tem levado a comunidade científica a estudar intensivamente por muitos anos uma classe de materiais conhecida como compostos Zintl. Nesse sentido que propomos nesta Tese o estudo de novos materiais termoelétricos, caracterizando e avaliando suas propriedades, buscando um melhor entendimento das propriedades físicas destes materiais em baixa temperatura, utilizando como ponto de partida à família de compostos Zintl. Compostos do tipo Zintl são governados pelo balanço de cargas entre íons doadores e complexas estruturas, geralmente presentes em grandes células unitárias. Duas famílias complexas de compostos Zintl que tem sido investigadas são formadas por RE14MPn11, AE14MPn11, RE11MPn9 e AE11MPn9 (RE = Yb, Eu; AE = Ca, Sr; M = metal de transição; Pn = pictanídeos). Monocristais de Yb11AlSb9 cristalizam com estrutura ortorrômbica de grupo espacial Iba2 com parâmetros de rede a = 11.76 Å, b = 12.39 Å and c = 16.68 Å. Dados de resistividade elétrica do composto Yb11AlSb9 entre 300 K e 0.4 K, nos mostram um comportamento metálico acima de 100 K e semicondutor abaixo desta temperatura indicando a formação de um estado semicondutor de gap pequeno, apresentando um dependência com a temperatura e com o campo magnético entre 0.4 K > T > 2 K. Medidas de calor específico nos mostram que o composto apresenta uma significante dependência de amostra, como observado também nas medidas de resistividade. Observamos também uma dependência com o campo magnético de Cp para T < 4 K até T = 0.4 K. A contribuião eletrônica foi extraída do ajuste linear da curva Cp/T em função T para T < 2 K e nos mostrou uma dependência do parâmetro de Sommerfeld com a temperatura e com o campo magnético, (T,H), com valores de 230 mJ/mol.K2 e 0 mJ/mol.K2 para H = 0 e 3 T, respectivamente. / The growing interest in new materials with promising electronic properties, such as thermoelectricity and superconductivity among others, has lead the scientific community to intensively study a class of materials known as Zintl compounds for many years. In this sense that we propose in this work the study of new thermoelectric materials, characterizing and evaluating their properties, seeking a better understanding of the physical properties of these materials at low temperatures, using as a starting point the family of Zintl compounds. Zintl compounds are governed by charge balance between donor ions and complex structures, and generally present large unit cells. Tow families of complex Zintl phases that has been recently investigated is comprised of RE14MPn11, AE14MPn11, RE11MPn9 and AE11MPn9 compounds (RE = Yb, Eu; AE = Ca, Sr; M = Transition metal; Pn = Pictogens). Single crystals have been grown by the flux method using Sn flux. Yb11AlSb9 crystallized in an orthorhombic structure (space group Iba2) with lattice parameters a = 11.76 Å, b = 12.39 Å and c = 16.68 Å. The Yb11AlSb9 electrical resistivity data from 300 to 0.4 K shows metallic behavior until 100 K, below which there is an increase indicative of a small gap semiconducting ground state and present H-dependence between 0.4 K > T > 2 K. Specific heat data show us the significant sample and H-dependence,as observed in resistivity measurements. We also observed a dependence with the magnetic field of Cp to T < 4 K at T = 0.4 K. The electronic contribution was extracted from the linear fit of the curve Cp/T depending on T to T < 2 K and showed a dependence on the Sommerfeld parameter with the temperature and the magnetic field, (T,H), with values 230 mJ/mol.K2 and 0 mJ/mol.K2 for H = 0 and 3 T, respectively.

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